Summary

Sintesi di non-uniforme Pr-drogato SrTiO<sub> 3</sub> Ceramica e le loro proprietà termoelettriche

Published: August 15, 2015
doi:

Summary

A protocol for the synthesis and processing of polycrystalline SrTiO3 ceramics doped non-uniformly with Pr is presented along with the investigation of their thermoelectric properties.

Abstract

We demonstrate a novel synthesis strategy for the preparation of Pr-doped SrTiO3 ceramics via a combination of solid state reaction and spark plasma sintering techniques. Polycrystalline ceramics possessing a unique morphology can be achieved by optimizing the process parameters, particularly spark plasma sintering heating rate. The phase and morphology of the synthesized ceramics were investigated in detail using X-ray diffraction, scanning electron microcopy and energy-dispersive X-ray spectroscopy. It was observed that the grains of these bulk Pr-doped SrTiO3 ceramics were enhanced with Pr-rich grain boundaries. Electronic and thermal transport properties were also investigated as a function of temperature and doping concentration. Such a microstructure was found to give rise to improved thermoelectric properties. Specifically, it resulted in a significant improvement in carrier mobility and the thermoelectric power factor. Simultaneously, it also led to a marked reduction in the thermal conductivity. As a result, a significant improvement (> 30%) in the thermoelectric figure of merit was achieved for the whole temperature range over all previously reported maximum values for SrTiO3-based ceramics. This synthesis demonstrates the steps for the preparation of bulk polycrystalline ceramics of non-uniformly Pr-doped SrTiO3.

Introduction

Termoelettrico ossido hanno dimostrato di essere candidati promettenti per applicazioni termoelettriche ad alta temperatura, di stabilità e di costo prospettive alla proprietà di trasporto elettronico. Tra i termoelettrico ossido di tipo n, titanato di stronzio fortemente drogata (STO) ha attirato molta attenzione per le sue interessanti proprietà elettroniche. Tuttavia, una grande conduttività termica totale (κ ~ 12 W m -1 K -1 a 300 K per monocristalli) 1 e mobilità portante bassa (μ ~ 6 cm 2 V -1 sec -1 a 300 K per cristalli singoli) 1, compromette il rendimento termoelettrico che viene valutato da una figura adimensionale di merito, ZT = α 2 σT / κ, dove α è il coefficiente di Seebeck, σ la conducibilità elettrica, T la temperatura assoluta in gradi Kelvin, e κ la conducibilità termica totale. Siamo qui definiamo il numeratore come il fattore di potenza, PF = α 263; T. Affinché questo materiale termoelettrico ossido di competere con altri termoelettrico ad alta temperatura (come leghe SiGe), un aumento più pronunciato nel fattore di potenza e / o diminuzione in lattice conducibilità termica sono richiesti.

La maggior parte degli studi sperimentali, per migliorare le proprietà termoelettriche di STO sono concentrati principalmente sulla riduzione della conducibilità termica mediante strain-campo e la fluttuazione massa dispersione dei fononi. Questi tentativi sono: (i) Scegliere o doppio-doping della Sr 2+ e / o Ti 4+ siti, come i principali sforzi rispetto a questa direzione, 2,3 (ii) Sintesi di superlattice naturale strutture Ruddlesden-Popper 5 Tuttavia, al fine di ridurre ulteriormente la conduttività termica attraverso strati isolanti SRO, 4 e (iii) Tecnica composito mediante aggiunta di una seconda fase nanometriche., fino a poco tempo fa, nessuna strategia enhancement è stato segnalato substantbuona resa aumentare il fattore termoelettrica di questi ossidi. I valori del fattore di potenza massima riportata (PF) in massa mono e poli-cristallino STO sono stati confinati a un limite massimo di PF <1,0 W m -1 K -1.

Una varietà di approcci di sintesi e tecniche di lavorazione sono stati impiegati per realizzare le idee tentati sopra. Le vie di sintesi in polvere includono reazione allo stato solido convenzionale, 6 sol-gel, 7 idrotermale, 8 e la combustione di sintesi, 9 considerando sinterizzazione convenzionale, 6 a caldo 10 e recentemente scintilla sinterizzazione plasma 12 sono tra le comuni tecniche utilizzate per addensare le polveri in ceramiche di massa. Tuttavia, per un drogante simile (per esempio, La) e concentrazione di drogaggio, le ceramiche bulk risultanti presentano una gamma di proprietà elettroniche di trasporto e termiche. Ciò è grande a causa del difetto chimica fortemente processo dipendente SrTiO <sub> 3 che si traduce in proprietà di sintesi-dipendente. C'è solo una manciata di rapporti ottimizzando i parametri di sintesi e di elaborazione a beneficio del trasporto termoelettrico. Vale la pena ricordare che a causa della piccola fonone libero cammino medio in SrTiO 3 (l ph ~ 2 nm a 300 K), 11 nanostrutturazione non è un'opzione praticabile per il miglioramento delle prestazioni TE della ceramica bulk STO principalmente attraverso la riduzione della conducibilità termica reticolo.

Recentemente, abbiamo riportato più del 30% di miglioramento nella figura termoelettrica di merito in modo non uniforme Pr-drogate SrTiO 3 ceramiche provenienti da un fattore di potenza termoelettrica maggiore simultaneamente e ridotto conducibilità termica. 12,13 In questo protocollo video dettagliato, presentiamo e discutere i passi della nostra strategia di sintesi per la preparazione di questi Pr-drogato ceramiche STO espongono migliorate proprietà elettroniche e termoelettriche.

Protocol

1. Preparazione di Pr-drogato SrTiO 3 Polvere Al fine di preparare 10 g di Sr 0,95 Pr 0.05 TiO 3 in polvere, pesare le quantità stechiometriche di SrCO3 polvere (7,53407 g), TiO2 nanopolveri (4,28983 g), e Pr 2 O 3 grumo sinterizzato (0,44299 g) a seguito della reazione per x = 0.05: <img alt="Equazione 1" fo:content-width="5in" src="/files/ftp_upload/52869/52869eq1.JPG" width="5…

Representative Results

Diffrazioni radiografiche modelli sono stati raccolti per le polveri come preparate e le corrispondenti ceramiche bulk in funzione del Pr-contenuti (Figura 1) al fine di studiare l'effetto di Pr-doping sulla SrTiO 3 reticolare, solubilità in Pr SrTiO 3 e la formazione di fase secondaria (s). I modelli confermano la formazione di SrTiO 3 fase tutte le polveri come preparate dove i riflessi possono essere indicizzati al reticolo cubico con gruppo spaziale (Fig…

Discussion

In questo protocollo, abbiamo presentato i passi della strategia di sintesi al fine di prepararsi con successo policristalline massa Pr-drogato SrTiO 3 ceramica espone migliorate proprietà elettroniche e termoelettriche. Le principali fasi del protocollo comprendono (i) la sintesi a stato solido del drogato SrTiO 3 polvere in aria sotto pressione atmosferica e (ii) sfruttando le capacità della tecnica di sinterizzazione spark plasma per addensare la polvere come preparato in alto Densità ceramic…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

The authors wish to acknowledge the competitive faculty-initiated collaboration (FIC) grant from KAUST.

Materials

SrCO3 Powder, 99.9% Sigma Aldrich 472018
TiO2 Nanopowder, 99.5% Sigma Aldrich 718467
Pr2O3 Sintered Lumps, 99.9% Alfa Aesar 35663 
Name of  Equipment
Spark Plasma Sintering  Dr. Sinter Lab SPS-515S
Resistivity/Seebeck Coefficient Measurement System Ulvac-Riko ZEM-2
Laser Flash Thermal Diffusivity Measurement System Netzsch LFA-457 Microflash
Differential Scanning Calorimetry (DSC) System Netzsch 404C Pegasus
Physical Property Measurement system (PPMS) Quantum Design
Field Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM) Hitachi SU-6600
Energyy-dispersive X-ray Spectroscopy (EDS) Oxford Instruments
X-ray Diffractometer Rigaku Ultima IV
Bench-top Sputter Coater Denton Vacuum Desk II
Diamond  Wheel Saw South Bay Technology

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Mehdizadeh Dehkordi, A., Bhattacharya, S., Darroudi, T., Zeng, X., Alshareef, H. N., Tritt, T. M. Synthesis of Non-uniformly Pr-doped SrTiO3 Ceramics and Their Thermoelectric Properties. J. Vis. Exp. (102), e52869, doi:10.3791/52869 (2015).

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