精确旋转对准的范德华异质结构的制备 关键词：范德华异质结构，二维材料，转移堆叠，角度对准，纳米制造，材料科学，凝聚态物理

摘要

在本研究中，我们描述了一种通过堆叠超薄层状二维材料来制备新型晶体（范德华异质结构）的技术，该技术可精确控制材料的位置和相对取向。

摘要

本文介绍一种通过堆叠不同的超薄层状二维材料来制备新型晶体（范德华异质结构）的技术。我们不仅实现了对晶体横向位置的控制，更重要的是，还实现了对相邻层之间角度排列的精确调控。该技术的核心是一套自行搭建的转移装置，使用户能够控制参与转移过程的各个晶体的位置，其精度可达亚微米级（平移）和亚度级（角度）。在将晶体堆叠之前，利用专门设计的移动平台对各个独立的晶体进行单独操控，这些平台由编程软件界面控制。此外，由于整个转移装置由计算机控制，用户无需直接接触设备，即可远程构建精确的异质结构，因此该技术被称为“免接触式”（hands-free）。除了介绍转移装置外，我们还描述了两种用于制备待堆叠晶体的前处理技术。

引言

二维（2D）材料这一新兴领域的研究始于研究人员开发出一种能够从石墨中分离出石墨烯^1,2,3（一种原子级平坦的碳原子单层）的技术。石墨烯属于一大类层状二维材料，这类材料也被称为范德华材料或范德华晶体。它们具有强烈的层内共价键和较弱的层间范德华耦合作用。因此，从石墨中分离石墨烯的技术也可应用于其他二维材料，即通过破坏较弱的层间键来获得单层材料。该领域的一项重要进展是证明了：正如可以破坏将二维材料相邻层结合在一起的范德华键，也可以将这些键重新连接起来^2,4。因此，可以通过可控地堆叠具有不同性质的二维材料层来构建新型二维晶体。这一发现引发了广泛的研究兴趣，因为人们有望创造出自然界中原本不存在的材料，以探索此前无法触及的物理现象^4,5,6,7,8,9....

方案

1. 转移操作的仪器设备

1. 为了观察转移过程，使用可在明场照明下工作的光学显微镜。由于二维晶体的典型尺寸为 1–500 µm²，需为显微镜配备 5x、50x 和 100x 的长工作距离物镜。显微镜还必须配备连接至计算机的相机（图 1a）。
2. 使用独立的操纵器分别控制即将堆叠的两个晶体的位置。采用可编程且由计算机控制的操纵器，以尽量减少转移过程中的振动。
   注意：负责顶部基底夹持器移动的操纵器（图 1b-c）仅需实现 X、Y 和 Z 方向的运动。重要的是，负责控制底部基底夹持器的操纵器（图 1e-f）还需具备绕任意角度 ϴ 旋转的能力（即具备平移和旋转运动功能）。
3. 为了将样品固定在顶部平台的操纵器上，需制备可支撑玻璃载片的定制样品夹持器；顶部晶体会被放置在玻璃载片上（图 1d）。
4. 对于底部操纵器，将一个平面加热元件置于加工好的玻璃陶瓷夹持器中（图 1g），并将其固定在旋转平台上。将加热元件连接至电源和温度控制器。
5. 使用仪器控制软件（例如 L....

结果

为了说明本方案的结果与有效性，我们展示了一系列角度可控的二硫化铼（ReS₂）薄晶体的堆叠结构。为了强调所述方法同样适用于原子级薄层，我们还展示了两个相对扭转的二硫化钼（MoS₂）单层结构的构建实例。

为了展示转移装置的角对准能力，我们使用二硫化铼（ReS₂）。由于其面内各向异性的晶格结构，该晶体在机械剥离时会形成具有明确边缘的细长条状结构^23,24。这使其成为展示角度对准的理想材料。采用本方案中描述的PDMS印章法，我们将印章上的“上层”ReS₂晶体转移到已预先剥离“下层”ReS₂的硅基底上。每次操作均旨在将晶体边缘以特定角度对准。通过使用转移装置的角度调节组件，将“上层”ReS₂薄片放置到位，使其相对于已.......

讨论

本文介绍的自制转移装置提供了一种构建新型层状材料的方法，可同时实现横向和旋转控制。与其他文献中描述的方法^10,25相比，该系统无需复杂的基础设施，却仍能实现对二维晶体的可控对准。

该操作中最关键的步骤是将上部晶体与底部晶体进行对准并使其接触。振动可能导致对准失败，因此必须尽量减少其影响。在这方面，本文所介绍的“免手持”装置的优势在于，使用者不会因手动操作操纵器而引入振动。通过将装置置于振动更小的环境，或放置在配备减振装置的实验台上，还可进一步改善效果。

随着在构建范德华异质结构时转角对准越来越成为一个重要的考虑参数，该转移装置具备的旋转能力正是其优势之一。然而，光学显微镜在分辨两种晶体边缘时存在局限性，这构成了对准精度的主要限制。

并非所有二维材料在空气中都是惰性的。已知黑磷（BP）²⁶ 或三碘化铬（CrI<.......

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
5倍物镜	Nikon Metrology	MUE12050	23.5 mm 工作距离，数值孔径 0.15
50倍物镜	Nikon Metrology	MUE21500	19 mm 工作距离，数值孔径 0.4
100倍物镜	Nikon Metrology	MUE21900	4.5 mm 工作距离，数值孔径 0.8
丙酮	Sigma-Aldrich	270725	纯度 ≥99.90%
胶带	Ultron Systems, Inc.
苯甲醚	MicroChem
原子力显微镜	Bruker	Dimension Icon	我们通常使用 ScanAsyst 模式
底座旋转操纵器	Zaber Technologies	X-RSW60A-PTB2	360° 行程，步长为 4.091 μrad
底座 X 轴操纵器	Zaber Technologies	X-LSM025A-PTB2	25 mm 行程，步长为 47.625 nm
底座 Y 轴操纵器	Zaber Technologies	X-LSM025A-PTB2	25 mm 行程，步长为 47.625 nm
底座 Z 轴操纵器	Zaber Technologies	X-VSR40A-KX14A	40 mm 行程，步长为 95.25 nm
异丙醇	Sigma-Aldrich	563935	纯度 99.999%
LabVIEW 软件	National Instruments
Macor	McMaster-Carr	8489K238
显微镜相机	Zeiss	426555-0000-000	500 万像素，实时帧率 47 fps，曝光时间 100 μs - 2 s，彩色相机
二硫化钼 (MoS2)	HQ Graphene
光学平台	Thorlabs, Inc.	MB4545/M
光学显微镜	Nikon Metrology	LV150N
氧气等离子体刻蚀仪	Plasma Etch, Inc.	PE-50
PDMS 印模	Gel-Pak	PF-20-X4
PMMA 950 A6	MichroChem Corp.	M230006 0500L1GL
聚碳酸丙烯酯	Sigma-Aldrich	389021-100g
PVA Partall #10	Composites Canada
二硫化铼 (ReS2)	HQ Graphene
Si/SiO2 基底	Nova Electronics Materials	HS39626-OX
旋涂仪	Laurell Technologies	WS-650-23
温度控制器	Auber Instruments	SYL-23X2-24	通过 J 型热电偶控制底座温度
顶台控制器单元	Mechonics	CF.030.0003
顶台 X 轴操纵器	Mechonics	MS.030.1800	18 mm 行程，步长为 11 nm
顶台 Y 轴操纵器	Mechonics	MS.030.1800	18 mm 行程，步长为 11 nm
顶台 Z 轴操纵器	Mechonics	MS.030.3000	30 mm 行程，步长为 11 nm
超声波清洗机	Elma Schmidbauer GmbH	Elmasonic P 30 H