可穿戴柔性电极：从制备到电生理评估

摘要

近期的两种技术——纹身和纺织品——在皮肤传感方面已展现出良好的应用前景。本文介绍了用于皮肤电生理传感的纹身电极和纺织电极的制备与评估方法。这些由导电聚合物制成的电子界面在舒适性和灵敏度方面优于现有标准。

摘要

可穿戴电子设备正在成为监测身体信号的关键工具，这些信号主要在体力活动追踪过程中发生变化。考虑到物联网时代推动的远程医疗和个性化护理日益受到关注，可穿戴传感器已将其应用领域扩展到医疗健康。为了确保采集到具有临床相关性的数据，这些设备需要与人体形成贴合的界面，以提供高质量的信号记录和长期稳定运行。为此，本文介绍了一种简便的方法，用于制备可贴合的超薄纹身式及柔性织物基传感器，并将其作为有机电子器件广泛应用于多种体表电生理信号的记录。

传感器通过一种经济高效且可扩展的工艺开发而成，该工艺采用市售的可穿戴基底，利用生物电子学中最常用的导电聚合物——聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸盐)（PEDOT:PSS），实现皮肤电极的图形化制备。本文介绍了通过阻抗谱对电极进行表征的关键步骤，以研究其与皮肤耦合时在信号转导中的性能表现。为将新型传感器的性能与临床金标准进行对比，需开展比较研究。为验证所制备传感器的性能，本实验方案展示了如何在实验室环境中，通过用户友好且便携的电子装置，从不同配置中进行多种生物信号的记录。本方法学论文将推动多个实验项目的进展，促进可穿戴式人体健康监测传感器技术的现有水平提升。

引言

非侵入性生物电位记录通过与皮肤接触的电极实现，可获取大量关于人体在健身和医疗保健领域生理状态的数据¹。随着电子技术的最新进展，集成化的控制和通信组件不断微型化并达到便携尺寸，由此催生了新型可穿戴生物监测设备。智能监测设备日益普及，具备多种监测功能，其最终目标是提供足够的生理信息以支持医学诊断²。因此，开发合法的可穿戴医疗技术面临的关键挑战之一，是实现与人体之间安全、可靠且稳定的接口。近年来，纹身式电极和织物电极作为创新且舒适的可穿戴生物传感接口，因其可靠性和稳定性而受到关注^3,4,5。

纹身传感器是一种干燥且超薄的界面，由于其厚度极低（约 1 µm），无需使用粘合剂即可实现与皮肤的紧密贴合。该传感器基于市售的纹身贴纸套件，其具有多层结构，可在皮肤上释放一层超薄聚合物层⁶。这种多层结构还便于在传感器制备过程中对超薄聚合物层进行操作，并将其转移至皮肤表面。最终形成的电极可完全贴合皮肤，佩戴者几乎无法察觉。纺织传感器是通过将电活性材料功能化处理后集成到织物上而制成的电子器件⁷。它们通常被整合或直接缝合到衣物中....

方案

注意：涉及人类受试者的实验未收集与个体健康状况相关的可识别私人信息，此处仅用于技术演示。数据来自三位不同受试者的平均结果。电生理记录数据取自先前已发表的研究^6,21。

1. 喷墨打印PEDOT:PSS电极的制备

注意：以下方案已用于在商用柔性基底——纹身纸⁶和织物²¹上制备电生理电极。相同的方法也被广泛应用于在柔性基底（如薄塑料膜²²）上制备电极。在所有情况下，均采用喷墨打印机对PEDOT:PSS进行图案化（参见材料表）。

1. 电极基底预处理
   1. 裁剪一块所需基底材料。
      1. 使用纹身基底时，打印前需用水清洗，以去除纸张最上层的水溶性层²³。
         注：纹身纸套件还附带一张胶膜，本研究中用于增强纹身附着力并作为钝化层。纹身纸具有多层结构（补充图 S1），包括支撑纸层、水溶性聚乙烯醇（PVA）层、可释放的聚氨酯薄膜以及最上层的PVA层。胶膜则由硅....

结果

本文展示了通过喷墨打印技术制备舒适贴肤电极的方法，以及对这些电极进行表征和开展电生理记录的方案。我们报道了直接在不同基底上喷墨打印PEDOT:PSS墨水的制备步骤，所用基底包括织物（图1A）、PEN（图1B）和纹身纸（图1C，D），以作参考。在方案步骤1.2.1和步骤1.3.1.5中提出的设计定义了面积为1 cm²的圆形传感区域，以便与临床上广泛采用的Ag/AgCl电极进行性能对比。

为表征电极的性能，通过三电极EIS装置测量其阻抗（图2A，B）。该方法可用于研究在手臂上贴附电极进行体表测量时的皮肤-电极阻抗。例如，图2C展示了纺织电极的代表性阻抗，其中阻抗模量以波特图形式表示。纺织电极的阻抗略高，.......

讨论

本文介绍了一种简便且可扩展的可穿戴电极制备工艺，并展示了一种记录电生理生物信号的方法。文中采用了三种可穿戴基底的实例，分别是纹身、织物和薄膜。文章阐述了如何在这些基底上构建传感器，并在应用前对其性能进行表征。本研究所用的电极采用PEDOT:PSS（聚(3,4-亚乙二氧基噻吩):聚(苯乙烯磺酸)）制备，这是一种导电聚合物，相较于金属基导体，具有成本低、加工方式多样、生物相容性好、柔软以及适用于绿色工艺等优势²⁹。在商用基底上实现PEDOT:PSS图案化，采用的是喷墨打印技术，该方法可精确控制墨水沉积，并具有高度的设计自由度（图1）。

喷墨打印是一种非接触式技术，能够选择性地对柔性及非常规基底进行功能化修饰，而这些基底在化学和物理性质上与传统的光刻微加工工艺不兼容。与另一种常用于电极制备的丝网印刷技术相比，喷墨打印无需使用掩膜，因而减少了墨水浪费，并便于实现简单定制³⁰。喷墨技术通过多层沉积精确控制膜层厚度（喷墨：<1 µm.......

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
Biosignalplux - 用于电生理记录的 Plux 无线设备	PLUX Wireless Biosignals S.A		脑电图（EEG）、心电图（ECG）、肌电图（EMG）、皮肤电活动（EDA）传感器
Covidien Kendal 一次性电极，医用级一次性电极（预凝胶，24 mm）	Covidien / Kendal（原 Tyco）ARBO 电极	H124SG	用于电生理的商用 Ag/AgCl 电极
Dimatix 喷墨打印机	Fujifilm	DMP 2800	喷墨打印机
激光切割机	Universal Laser Systems	VLS 3.50, 50 W	用于切割纹身电极制造中的胶膜
NOVA	Metrohm Autolab	NOVA 2.1	用于控制 Autolab 仪器的电化学软件
OpenSignals	2020 PLUX wireless biosignals, S.A.		用于生物信号实时可视化分析的软件套件，可直接与 PLUX 设备交互
PEDOT:PSS 喷墨可打印墨水	Heraeus Deutschland GmbH & Co. KG	CLEVIOS Pjet 700
聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）薄膜	Goodfellow	厚度 1.3 μm	用于纹身电极互连结构的制备
聚酰亚胺胶带	3M	3 M 公司生产的 Kapton 胶带，厚度 50 μm	用于纹身电极互连结构的制备
恒电位仪	Metrohm Autolab	Autolab potentiostat B.V.	用于电化学阻抗谱（EIS）测量
Silhouette 临时纹身纸套件	Silhouette Americ, Inc, US		基于纹身的电极基底材料
Wowen 纺织品，100% 棉织物及市售连裤袜			基于纺织品的电极基底材料