संश्लेषण, लक्षण, और हाइब्रिड Au / सीडी और एयू / ZnS कोर / शैल नैनोकणों के functionalization
Summary
The synthesis of uniform gold nanoparticles coated with semiconductor shells of CdS or ZnS is performed. The semiconductor coating is conducted by first depositing a silver sulfide shell and exchanging the silver cations for zinc or cadmium cations.
Abstract
Plasmonic नैनोकणों उनकी आसानी से संशोधित सतह, उच्च सतह क्षेत्र और बड़े विलुप्त होने के गुणांक जो दृश्य स्पेक्ट्रम भर में देखते जा सकता है के कारण प्रकाश कटाई अनुप्रयोगों के लिए एक आकर्षक सामग्री रहे हैं। ऑप्टिकल संक्रमण की plasmonic बढ़ाने में अनुसंधान फेरबदल की संभावना के कारण और कुछ मामलों में इस तरह के रंगों आणविक या क्वांटम डॉट्स के रूप में पास chromophores की तस्वीर अवशोषण या उत्सर्जन गुण में सुधार लाने में लोकप्रिय हो गया है। एक क्रोमोफोर की उत्तेजना द्विध्रुवीय साथ plasmon कर सकते जोड़ी के बिजली के क्षेत्र, इलेक्ट्रॉनिक राज्यों संक्रमण में शामिल और बढ़ अवशोषण और उत्सर्जन की दर के लिए अग्रणी perturbing। ये संवर्द्धन भी ऊर्जा हस्तांतरण तंत्र द्वारा करीब दूरी पर नकार दिया जा सकता है, दो प्रजातियों की महत्वपूर्ण स्थानिक व्यवस्था कर रही है। अंत में, plasmonic सौर कोशिकाओं में प्रकाश कटाई दक्षता में वृद्धि पतली करने के लिए ले जा सकता है और इसलिए, कम लागत के उपकरणों। developmसंकर कोर / खोल कणों के ईएनटी इस मुद्दे के लिए एक समाधान की पेशकश कर सकता है। एक सोने के नैनोकणों और एक क्रोमोफोर के बीच एक अचालक स्पेसर के अलावा exciton plasmon युग्मन ताकत को नियंत्रित करने और इस तरह plasmonic बढ़त के साथ घाटे को संतुलित करने के लिए प्रस्तावित विधि है। सोने की कोटिंग के लिए एक विस्तृत प्रक्रिया सीडी और ZnS अर्धचालक के गोले प्रस्तुत किया जाता है साथ नैनोकणों। नैनोकणों दोनों कोर सोने के कणों और बाहरी chromophores की plasmonic वृद्धि में एक और अधिक सटीक जांच की अनुमति के लिए खोल प्रजातियों में आकार पर नियंत्रण के साथ उच्च एकरूपता दिखा।
Introduction
सोने और चांदी के नैनोकणों दिखाई उत्तेजना के तहत फोटोनिक्स, 1 फोटोवोल्टिक, 2 कटैलिसीस, 3 रासायनिक / जैविक संवेदन, 4 जैविक इमेजिंग, 5 और photodynamic चिकित्सा सहित आवेदन की एक किस्म में भविष्य में तकनीकी विकास के लिए क्षमता। 6 है, सतह इलेक्ट्रॉनों को हिलाना कर सकते हैं एक प्रतिध्वनि एक स्थानीय सतह plasmon अनुनाद (एसपीआर) है, जो दृश्य स्पेक्ट्रम में घटना विकिरण ध्यान केंद्रित करने के लिए उपयोग किया जा सकता है के रूप में जाना जाता है के रूप में। हाल ही में, महान धातु नैनोकणों अर्धचालक या चुंबकीय नैनोकणों के साथ संयुक्त किया गया है बढ़ाया और ट्यून करने योग्य कार्यक्षमता के साथ संकर नैनोकणों उत्पादन करने के लिए। इस तरह के Ouyang एट अल। 9 या चेन एट अल। 10 द्वारा किए गए एक अध्ययन के रूप में 7.8 हाल ही में साहित्य, दिखाया गया है संकर प्रजातियों की एकरूपता में इन कणों के संश्लेषण, लेकिन केवल सीमित नियंत्रण के लिए संभावना की वजह से संभव हो सकता हैसोने nanoparticle आकार की एक वितरण और विकास के हर चरण में शारीरिक लक्षण वर्णन के साथ युग्मित ऑप्टिकल लक्षण वर्णन की कमी से पैदा हो गई। Zamkov एट अल। खोल गठन में इसी तरह की एकरूपता से पता चला है, लेकिन केवल एक ही खोल मोटाई कुछ गोले को पूरी तरह नहीं नैनोकणों के आसपास का गठन किया जा रहा है, अलग अलग मूल आकार के साथ उपयोग किया गया था। आदेश में प्रभावी ढंग से इन नैनोकणों का उपयोग करने के लिए, सटीक ऑप्टिकल प्रतिक्रिया में जाना जाता है और खोल मोटाई की एक किस्म के लिए विशेषता किया जाना चाहिए। खोल मोटाई में उच्च परिशुद्धता के अंतिम संकर प्रजातियों पर उच्च नियंत्रण में जिसके परिणामस्वरूप, टेम्पलेट के रूप में monodisperse, जलीय सोने के कणों के उपयोग के माध्यम से पूरा किया जा सकता है। कोर और खोल के बीच बातचीत अर्धचालक पदार्थ की छोटी राशि और सोने के कोर करने के लिए निकटता के कारण अवशोषण या उत्सर्जन की दर में वृद्धि सीमित दिखा सकते हैं। अर्धचालक खोल और सोने के कण-कण में पाया बीच बातचीत के बजाय, शेल का उपयोग किया जा सकता हैडी एक स्पेसर के रूप में एक बाहरी क्रोमोफोर के बीच की दूरी को सीमित करना। 11 यह plasmon जबकि बीच स्थानिक जुदाई पर उच्च नियंत्रण के लिए अनुमति देगा, धातु की सतह के साथ सीधे संपर्क के परिणामों को नकार।
सतह plasmon गूंज और exciton क्रोमोफोर में उत्पादन के बीच इलेक्ट्रॉनिक बातचीत की हद, सीधे बातचीत के धातु और अर्धचालक प्रजातियों के बीच की दूरी, सतह पर्यावरण और शक्ति को जोड़ा जाता है। 12 प्रजातियों की तुलना में अधिक से अधिक दूरी से अलग होती है जब 25 एनएम, दो इलेक्ट्रॉनिक राज्यों बेफिक्र रहते हैं और ऑप्टिकल प्रतिक्रिया अपरिवर्तित रहता है। 13 मजबूत युग्मन शासन प्रमुख है जब कणों अधिक घनिष्ठ संपर्क किया है और nonradiative दर बढ़ाने या वनपाल अनुनाद ऊर्जा हस्तांतरण के माध्यम से किसी भी उत्तेजना ऊर्जा के शमन में परिणाम कर सकते हैं ( झल्लाहट)। युग्मन ताकत का हेरफेर 14,15, ट्यूनिंग वें द्वाराक्रोमोफोर और धातु nanoparticle के बीच ई रिक्ति, साथ ही सकारात्मक प्रभाव हो सकता है। nanoparticle विलुप्त होने के गुणांक सबसे chromophores से बड़ा परिमाण के आदेश हो सकता है, नैनोकणों घटना प्रकाश में बहुत अधिक प्रभावी ढंग से ध्यान केंद्रित करने की अनुमति देता है। Nanoparticle की वृद्धि की उत्तेजना दक्षता का उपयोग क्रोमोफोर में उच्च उत्तेजना दरों में परिणाम कर सकते हैं। उत्तेजना द्विध्रुवीय के 12 युग्मन भी क्रोमोफोर जो, क्वांटम उपज में वृद्धि में परिणाम कर सकते हैं अगर nonradiative दरों अप्रभावित रहे हैं के उत्सर्जन की दर में वृद्धि कर सकते हैं। ये 12 प्रभाव सौर कोशिकाओं या बढ़ा absorbance के साथ फिल्मों, और फोटोवोल्टिक क्षमता, स्थानीय सतह राज्यों के अस्तित्व के कारण सोने और अर्धचालक परत से प्रभारी निकासी की आसानी के बढ़े अवशोषण पार अनुभाग द्वारा सुविधा के लिए ले जा सकता है। यह 12,16 अध्ययन में यह भी वायुसेना के रूप में plasmon के युग्मन बल पर उपयोगी जानकारी प्रदान करेगादूरी का गर्मजोशी।
स्थानीय सतह plasmons व्यापक रूप से स्थानीय पर्यावरण के लिए plasmon अनुनाद की संवेदनशीलता के कारण 17 और 18 का पता लगाने के अनुप्रयोगों संवेदन में इस्तेमाल किया गया है। क्रोनिन एट अल।, सोने के नैनोकणों के अलावा के साथ सुधार किया जा सकता TiO 2 फिल्मों का उत्प्रेरक दक्षता दिखाया। सिमुलेशन से पता चला है कि गतिविधि में इस वृद्धि के 2 Tio, जो बाद में exciton पीढ़ी दर बढ़ जाती है में बनाया excitons साथ plasmon बिजली क्षेत्र के युग्मन के कारण है। 19 Schmuttenmaer एट अल।, पता चला है कि डाई अवगत (DSSC) की दक्षता सौर कोशिकाओं Au / 2 Sio / 2 Tio समुच्चय के समावेश के साथ सुधार किया जा सकता है। समुच्चय अन्य साहित्य, ली एट अल में व्यापक स्थानीय सतह plasmon मोड जो आवृत्तियों की एक व्यापक रेंज पर ऑप्टिकल अवशोषण बढ़ाने के सृजन के माध्यम से अवशोषण बढ़ाने के लिए। 20। निरीक्षणस्थिर राज्य प्रतिदीप्ति तीव्रता में प्रतिदीप्ति जीवनकाल में डी महत्वपूर्ण कमी के साथ ही दूरी निर्भर बढ़ाने के लिए एक एकल सीडीएसई / ZnS क्वांटम डॉट के प्रत्यक्ष युग्मन और एकल सोने nanoparticle के माध्यम से मनाया गया। 21 क्रम में इस plasmonic बढ़ाने का पूरा लाभ लेने के लिए, वहाँ एक है दो प्रजातियों के बीच एक सेट दूरी के साथ शारीरिक युग्मन के लिए की जरूरत है।
हाइब्रिड नैनोकणों के संश्लेषण
Jiatiao एट अल।, आदेश वर्दी और ट्यून करने योग्य खोल मोटाई का उत्पादन करने में सोने के नैनोकणों पर कोट अर्धचालक पदार्थ के लिए एक विधि वर्णित एक cationic आदान प्रदान के माध्यम से। गोले मोटाई में एक समान थे, लेकिन सोने टेम्पलेट्स बहुत monodisperse नहीं थे। यह कण कण और इसलिए युग्मन ताकत से सोने अनुपात करने के लिए अर्धचालक बदल जाएगा। 9 एक में गहराई से इन मूल शैल नैनोकणों के ऑप्टिकल गुण पर अध्ययन, आयोजित किया गया है, ताकि एक Reprod विकसित करने के लिएucible कृत्रिम विधि। पिछले विधियों जैविक आधारित nanoparticle संश्लेषण, जो सोने nanoparticle आकार में inhomogeneity के कारण व्यापक plasmon अनुनाद के साथ नमूने उत्पादन कर सकते हैं पर भरोसा करते हैं। सोने नैनोकणों की एक संशोधित जलीय संश्लेषण समय की लंबी अवधि के लिए स्थिरता के साथ एक प्रतिलिपि प्रस्तुत करने योग्य और monodisperse सोने nanoparticle टेम्पलेट प्रदान कर सकते हैं। जलीय surfactant cetyl trimethyl अमोनियम क्लोराइड पास cetyl trimethyl अमोनियम क्लोराइड अणुओं की लंबी कार्बन श्रृंखला के बीच संपर्क के कारण nanoparticle सतह पर एक डबल परत रूपों। 22 इस मोटी सतह परत nanoparticle सतह के लिए अतिरिक्त surfactant हटाने और उपयोग की अनुमति के लिए सावधान धोने की आवश्यकता है , लेकिन nanoparticle आकार और आकार से अधिक उच्च नियंत्रण एस्कॉर्बिक एसी के माध्यम से एक धीमी कमी प्रदान कर सकते हैं। 23 एक रजत खोल के जलीय इसके अलावा उच्च परिशुद्धता खोल मोटाई और ऑप्टिकल गुणों के बीच एक और अधिक घनिष्ठ सह-संबंध के लिए अग्रणी के साथ नियंत्रित किया जा सकता है। 23आईडी सोने की सतह पर चांदी जमा करने के लिए, चांदी नमक के अलावा आवश्यकता के क्रम में समाधान में चांदी नैनोकणों के गठन को रोकने के लिए बहुत ही सटीक होना करने के लिए उपयोग किया जाता है। तीसरे चरण के लिए सल्फर की एक बड़ी अतिरिक्त एक जैविक चरण में जोड़ा जा करने के लिए और जलीय नैनोकणों के एक चरण हस्तांतरण होने चाहिए की आवश्यकता है। एक कार्बनिक कैपिंग एजेंट और ओलिक एसिड है, जो दोनों एक कैपिंग एजेंट और नैनोकणों, एक वर्दी के चरण हस्तांतरण में सहायता के रूप में कार्य कर सकते हैं के रूप में oleylamine के अलावा के साथ, अनाकार चांदी सल्फाइड खोल नैनोकणों के आसपास का गठन किया जा सकता है। 9,24 की एकाग्रता इन अणुओं पर्याप्त उच्च इस चरण में नैनोकणों के एकत्रीकरण को रोकने के लिए किया जाना चाहिए, लेकिन बहुत ज्यादा अतिरिक्त शुद्धि कठिन बना सकते हैं। त्रिकोणीय ब्यूटाइल phosphine और एक धातु नाइट्रेट (सीडी, Zn या पंजाब) की उपस्थिति में, अनाकार सल्फाइड खोल के अंदर एक cationic विनिमय का आयोजन किया जा सकता है। प्रतिक्रिया तापमान 9 धातुओं के विभिन्न reactivates के लिए संशोधित किया जाना चाहिएऔर किसी भी अतिरिक्त सल्फर व्यक्तिगत क्वांटम डॉट्स के गठन को कम करने के लिए समाप्त किया जाना चाहिए। संश्लेषण के हर कदम से मेल खाती है nanoparticle की सतह के माहौल में बदलाव के लिए है, इसलिए, plasmon में एक परिवर्तन अचालक क्षेत्र के आस-पास पर plasmon आवृत्ति की निर्भरता की वजह से मनाया जाना चाहिए। संचरण इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (मंदिर) लक्षण वर्णन के एक समारोह के रूप में ऑप्टिकल अवशोषण की एक समानांतर अध्ययन नैनोकणों को चिह्नित करने के लिए इस्तेमाल किया गया था। यह सिंथेटिक प्रक्रिया हमें अच्छी तरह से नियंत्रित और वर्दी के नमूनों के साथ प्रदान करेगा, माइक्रोस्कोपी और स्पेक्ट्रोस्कोपी डेटा से बेहतर सहसंबंध को प्रदान करते हैं।
Fluorophores के साथ युग्मन
एक plasmonic धातु की सतह और एक fluorophore के बीच एक अचालक रिक्ति परत लगाने धातु में बनाया excitons की nonradiative ऊर्जा हस्तांतरण की वजह से नुकसान को कम करने में मदद कर सकते हैं। इस रिक्ति परत भी fluorophore और बीच की दूरी निर्भरता के अध्ययन में सहायता कर सकते हैंधातु की सतह पर plasmon अनुनाद। हम अपने अचालक रिक्ति परत के रूप में संकर नैनोकणों अर्धचालक खोल का उपयोग कर का प्रस्ताव है। खोल मोटाई 2 एनएम से अनुमति देने के लिए सटीक दूरी सहसंबंध के प्रयोगों का आयोजन किया जा करने के लिए 20 एनएम से लेकर मोटाई के साथ नैनोमीटर परिशुद्धता के साथ देखते जा सकता है। खोल भी न केवल दूरी, लेकिन यह भी निरंतर ढांकता हुआ, इलेक्ट्रॉनिक बैंड व्यवस्था और भी जाली क्रिस्टल मापदंडों पर नियंत्रण के लिए अनुमति सीडी, पंजाब या Zn फैटायनों और एस, एसई और ते anions साथ देखते जा सकता है।
Protocol
Representative Results
Discussion
सोना नैनोकणों
आदेश में उच्च गुणवत्ता कोर खोल नैनोकणों गारंटी के लिए, सोने के नैनोकणों का एक नमूना monodisperse पहले एक टेम्पलेट के रूप में संश्लेषित किया जाना चाहिए। 28,29,30 हम सोने nanoparticle संश्लेषण ल?…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
1352507 – इस सामग्री को काम चे के तहत राष्ट्रीय विज्ञान फाउंडेशन द्वारा समर्थित पर आधारित है।
Materials
| MilliQ Water | Millipore | Millipore water purification system | water with 18 mega ohm resistivity was utilized in all experiments |
| Gold (II) chloride trihydrate | Sigma Aldrich | 520918 | used as gold precursor for nanoparticle synthesis |
| Cetyl trimethyl ammonium chloride(CTAC) | TCI America | H0082 | used as surfactant for gold nanoparticles |
| Borane tert butyl amine | Sigma Aldrich | 180211 | used as reducing agent for gold nanoparticles |
| Silver nitrate | Sigma Aldrich | 204390 | used as silver source for shell application |
| Ascorbic acid | Sigma Aldrich | A0278 | used as reducing agent for silver shell application |
| Sulfur powder | Acros | 199930500 | used as sulfur source for silver sulfide shell conversion |
| Oleylamine | Sigma Aldrich | O7805 | used as surfactant for silver sulfide shell conversion |
| Oleylamine | Sigma Aldrich | 364525 | used as surfactant for silver sulfide shell conversion |
| cadmium nitrate tetrahydrate | Sigma Aldrich | 642405 | used as cadmium source for cation exchange |
| zinc nitrate hexahydrate | Fisher Scientific | Z45 | used as zinc source for cation exchange |
| 11-Mercaptoundecanoic acid | Sigma Aldrich | 450561 | used as water soluable ligand during ligand exchange |
| 3,4 diaminobenzoic acid | Sigma Aldrich | D12600 | used as water soluable ligand during ligand exchange |
| UV-Vis absorption spectrophotometer | Cary | 50 Bio | used to monitor absorption spectrum of colloidal solutions |
| JEOL TEM 2100 | JEOL | 2100 | used to analyze size of synthesized nanoparticles. TEM grids were purchased from tedpella |
| FTIR spectrophotometer | Perkin Elmer | Spec 100 | used to monitor chemical compostion of nanoparticle surface after ligand exchange. |
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