Sincrotrón tomografía rápida se utilizó para la imagen de forma dinámica disolución de la caliza en presencia de CO 2 saturada con salmuera a condiciones de yacimiento. 100 lecturas se tomaron a una resolución 6,1 m durante un período de 2 h.
la permanencia de almacenamiento subterráneo es una preocupación importante para la captura y almacenamiento de carbono. Bombeo de CO 2 en yacimientos carbonatados tiene el potencial para disolver sellos geológicos y permitir CO 2 escapar. Sin embargo, los procesos de disolución en las condiciones del yacimiento, son poco conocidos. Por lo tanto, se necesitan experimentos con resolución temporal para observar y predecir la naturaleza y velocidad de disolución en la escala de los poros. Sincrotrón tomografía rápido es un método de tomar imágenes de alta resolución con resolución temporal de estructuras porosas complejas con mucha mayor rapidez que los tradicionales μ-TC. El Diamond Light Source Rosa haz se utilizó para la imagen de forma dinámica disolución de la caliza en presencia de CO 2 saturada con salmuera a condiciones de yacimiento. 100 lecturas se tomaron a una resolución 6,1 m durante un período de 2 horas. Las imágenes fueron segmentados y la porosidad y la permeabilidad se midieron utilizando análisis de imagen y la extracción de red. La porosidad se incrementó de manera uniforme a lo largo de la length de la muestra; sin embargo, la tasa de aumento tanto de la porosidad y la permeabilidad se redujo en momentos posteriores.
Una de las principales preocupaciones de la captura y almacenamiento de carbono (CCS) es la seguridad del almacenamiento a largo plazo 1, 2. El dióxido de carbono, CO 2, se inyecta en el subsuelo se disolverá en la salmuera de acogida y formar ácido carbónico 3, 4, 5. Esta salmuera ácida tiene el potencial de reaccionar con y disolver la roca circundante, particularmente si la roca huésped es de piedra caliza 6. La disolución puede ser favorable y permitir la continuación de permeabilidad de la formación 7 y 8 de almacenamiento de mayor permanencia. Sin embargo, la integridad del sellado geológica puede verse comprometida por esta disolución y permitir que el CO 2 a migrar a la superficie 9. modelos de predicción precisa de la permanencia de almacenamiento es por lo tanto depende de disolución comprender plenamente en el sistema de salmuera-rock y la distribución yla velocidad de movimiento de fluidos en el subsuelo 10, 11, 12.
Sin embargo, la naturaleza y la velocidad de disolución en los carbonatos depende tanto de las propiedades de la salmuera 13, 14, 15, 16 y la roca huésped 17. Las velocidades de disolución también dependen fuertemente de la temperatura y la presión de salmuera 6, por lo que el desarrollo de técnicas experimentales para medir los procesos dependientes del tiempo complejas a condiciones de reservorio representativos vitales.
Los experimentos anteriores han observado que las velocidades de reacción a escala de campo son típicamente órdenes de magnitud menor que las mediciones de reactor por lotes experimentales 18, 19. Intemperie, hétérogène mineraldad, y la mezcla incompleta en un campo de flujo heterogéneo son posibles explicaciones para este fenómeno. Sin embargo, no es posible evaluar los factores más significativos sin la observación directa del espacio de los poros en evolución durante la reacción. Por lo tanto, se requieren experimentos dinámicos de poro escala para proporcionar tanto a los conocimientos sobre la interacción entre el transporte y reacción y para validar modelos de predicción.
Un método experimental establecido para el estudio de los procesos de poro escala en aplicaciones de almacenamiento de carbono es microtomography de rayos X (μCT) 20, 21. μ-TC tiene varias ventajas: permite alcanzar altas resoluciones espaciales de hasta alrededor de 1 micra, es no invasivo, y proporciona imágenes tridimensionales. Disolución de la caliza se ha estudiado en el núcleo (~ cm) escala 22 y se encontró que la reacción de rock-salmuera aumenta la heterogeneidad física. Para avanzar en la comprensión de cómo los diferentes tRANSPORTE condiciones de reacción y alteran las estructuras sólidas y complejos de poro es necesario medir los cambios de reacción inducida en la geometría de los poros en el espacio, la topología y el flujo en sistemas de rocas del subsuelo a temperaturas y presiones del yacimiento y con una resolución mayor, para investigar en detalle de poro procesos a escala. En este trabajo se describe un método de estudio de los procesos de disolución reactivos en roca con estructuras porosas complejas y se centran en medir el tiempo y la velocidad de reacción espacialmente dependiente entre una salmuera -acidified CO 2 y roca caliza a condiciones de yacimiento.
Ha habido varios estudios que han analizado la reacción de carbonatos complejos 23, 24, 25, 26, 27, pero debido a las limitaciones experimentales o de imagen que han sido o bien limitados imágenes de comprobar la validez y la reacción posterior o no fueron completadosen las condiciones del subsuelo representativos. Menke et al. 28 ha realizado dinámico en formación de imágenes in situ de reacción entre una salmuera -acidified CO 2 y piedra caliza Ketton en la escala de los poros durante un período de varias horas y a una temperatura y presión representativa de un acuífero a aproximadamente 1 km de profundidad. Sin embargo, Ketton es una roca relativamente homogénea con los granos grandes que es fácil de imagen en muy poco tiempo (~ 17 min) y con pocas proyecciones (~ 400). La mayoría de las rocas carbonatadas tienen estructuras de poros complejos que requieren muchas proyecciones para resolver con precisión que puede ser un proceso intensivo muy tiempo utilizando tradicional μ-CT – ya sea con un haz monocromático a una fuente de sincrotrón o con sobremesa escáneres de rayos X. Por lo tanto, se necesita un método rápido de la tomografía para ver los cambios de reacción inducida en carbonatos heterogéneos de forma dinámica.
La cantidad de tiempo que se necesita para una imagen de muestra es controlado por el flujo de THe fuente de rayos X. Un método de exploración es rápidamente a utilizar el haz policromático de una fuente de sincrotrón 20. Este llamado 'Pink Beam proporciona órdenes de magnitud luz más intensa que las fuentes de sobremesa y, por tanto, las imágenes se pueden tomar en el segundo diez-de-lugar de las escalas de tiempo por hora. Un ondulador que consiste en una estructura periódica de imanes dipolares produce el haz Pink. El haz de electrones se ve forzado a someterse a oscilaciones a medida que atraviesa los imanes y, como consecuencia irradia energía. La energía producida se concentra para reducir las bandas de longitud de onda y es muy intenso. Espejos y filtros se utilizan para reducir el espectro de la luz para satisfacer las necesidades experimentales. Espejos absorben el espectro de alta energía mientras que los filtros absorben las energías más bajas. Por tanto, es posible reducir el espectro de la banda deseada de la radiación utilizando sólo estas herramientas.
Sin embargo, usando este intenso flujo de rayos X no está exenta de problemas. losmás bajas de rayos X de energía del espectro de color de rosa Beam son absorbidos por la muestra en forma de calor. Esto puede interferir con el control de la temperatura del aparato en situ y causar CO 2 a exsolve de la solución 20. CO 2 salmuera saturada con es muy sensible al calor y la presión y por lo tanto un pequeño cambio en el equilibrio térmico puede cambiar significativamente el pH de la en el líquido situ 5. Por lo tanto, los elementos de diseño y control cuidadosos para el espectro de rayos X deben ser incorporados en el equipo de línea de haz antes de la imagen.
La tomografía rápida también produce una gran cantidad de datos a una velocidad alta. Las limitaciones de los datos leídos de la cámara y su posterior almacenamiento proporcionan un desafío tecnológico considerable. Algunos han superado esto tomando varias exploraciones consecutivas y almacenarlos en la memoria de la cámara antes de leer a los servidores de datos externos. Sin embargo, esto requiere que el experimento sea relativamente corta como la memoria de la cámara sólo puede contener un volumen finito de datos. Binning los datos sobre la cámara también reduce el tiempo de transferencia, ya que reduce el volumen de datos que necesitan ser transferido, pero tiene el potencial de reducir la calidad de las imágenes. Alternativamente, los datos pueden ser transferidos fuera de la cámara después de cada exploración antes de comenzar el siguiente, lo que aumentará el tiempo total entre las exploraciones. En este estudio se utilizó el último método con cada adquisición de toma de imágenes ~ 45 segundos y los datos leídos fuera de tomar un adicional de ~ 30 s.
Al tomar escanea a una velocidad alta, la etapa de muestra debe girar mucho más rápido que con la exploración tradicional y por lo tanto el potencial de la tensión angular en el soporte de núcleo es grande. La fibra de carbono, mientras que por rayos X transparente, es flexible cuando está estresado. Si pueden producirse los movimientos de la muestra durante la adquisición de la imagen borrosa. El manguito de soporte de núcleo fue diseñado para ser lo más corto posible para mitigar estas tensiones potenciales. Además, polyeth flexibleser-éter-cetona (PEEK) tubo se utiliza en todos los elementos del aparato experimental cerca de la etapa de manera que la etapa fue libre para girar. Un inconveniente de la utilización de tubos de PEEK es que es permeable al CO 2 en escalas de tiempo de difusión. Fluido que reside en las líneas durante largos períodos se convertirá poco a poco desaturado durante un período de aproximadamente 24 h. Todas las líneas que no estaban cerca del soporte de núcleo estaban hechas de acero inoxidable y el fluido fue pre-equilibrada en un reactor Hastelloy vigorosamente mezclado calentado y presurizado a las condiciones experimentales 23, 29, 30.
El aparato experimental se representa en la Figura 1. temperatura del depósito se mantiene en el soporte de núcleo envolviendo el exterior del manguito en una cinta de calentamiento transparente de rayos X y la inserción de un termopar a través del puerto radial de la célula y en el fluido de confinamiento. A Proporcional Integral Derivative (PID) y luego regulada la temperatura con precisión de 1 DO. Las condiciones de presión y de flujo se mantuvieron usando tres bombas de jeringa de alta presión que sean precisos para una velocidad de flujo de 0.001 ml / min. Dos sales se utilizaron para el experimento, un gran absorción de 25% en peso de KI salmuera no reactivo y una baja absorción de 1% en peso de KCl, 5% en peso de salmuera de NaCl reactiva. La diferencia en la atenuación hace que sea fácil ver la llegada de salmuera reactiva en el núcleo haciendo cálculos de volumen muerto innecesario.
Los pasos más importantes para la imagen dinámica de la reacción en estructuras de poros heterogéneos a condiciones de yacimiento son: 1) el control preciso de la temperatura de la celda dentro de la viga de color rosa; 2) la estabilidad del núcleo éxito titular en un escenario de movimiento rápido; 3) técnicas de procesamiento y almacenamiento de datos eficientes; y 4) la segmentación efectiva de imágenes con resolución temporal.
El control de temperatura es esencial para la formación de imágenes condición de reservorio utilizando un rayo rosado. Si la temperatura sube por encima de la temperatura del reactor, el CO 2 se exsolve en el espacio poroso y ambos cambiar el pH de la salmuera y crear ganglios del CO2 supercrítico en el espacio poroso que podría cambiar la naturaleza de la disolución 44. El uso de filtros para absorber los rayos X de energía más baja es crítica para la eliminación de este estrés de temperatura adicional que permite que el termopar y envoltura de calefacción para controlar eficazmente la temperatura externa. Sin embargo, los filtros reducen elrendimiento total de energía de la viga y por lo tanto deben ser usados con moderación para no aumentar significativamente el tiempo total de adquisición. Por otra parte, el tipo de filtro y el espesor deben adaptarse a las longitudes de onda específicas de energía y el rendimiento de la línea del haz.
El soporte de núcleo se somete a tensiones de rotación y vibración durante la adquisición de la tomografía que pueden causar el manguito de fibra de carbono para sacudir el escenario durante la rotación y falta de definición de las proyecciones. Para minimizar este potencial, el soporte de núcleo está diseñado como un corto manguito 6 cm para su utilización en sincrotrones. Esta manga no sería favorable para su uso con escáneres para mesas de trabajo, como los accesorios de los extremos de acero inhibirían la minimización de la distancia fuente-muestra y magnificación. Sin embargo, con una fuente de luz paralela éstos no son preocupaciones.
Cada tomografía tomada en una serie puede tener un tamaño de más de 20 GB lo que significa que una serie de 100 exploraciones será de 2 TB de tamaño. Al tomar muchas exploraciones en una fila muy quickly tanto el ancho de banda de instrumentos y opciones de almacenamiento proporcionan importantes retos de gestión de datos. El aparato de imagen experimental debe ser diseñado con estas limitaciones en mente con el fin de realizar plenamente el potencial de la imagen dinámica de la tomografía rápido. cuellos de botella de transferencia de datos deben ser identificados antes de iniciar el experimento y la infraestructura de tecnología adaptada para que las cuestiones tales como cámara leídos velocidad, ancho de banda de transferencia y velocidad de escritura de almacenamiento no inhiben el potencial de velocidad de adquisición.
la segmentación efectiva de las imágenes con resolución temporal de la disolución proporciona un reto. Cuando una exploración tomográfica se toma en un sistema de cambio de los bordes del contorno sólido-líquido puede llegar a ser borrosa. Esta confusión hace que las técnicas de segmentación tradicionales tales como las cuencas hidrográficas, que funciona bajo el supuesto de que las fronteras serán las regiones con el mayor gradiente de atenuación, mucho menos éxito. Para evitar esto, la imagen de diferencia de la unreacTED y se hizo reaccionar imágenes se calcula que proporciona una imagen de sólo las regiones de cambio. Este método permite la segmentación exitosa de la estructura de poros en continuo cambio.
Sincrotrón rápida tomografía junto con un aparato a escala embalse es un método experimental de gran alcance que puede ser adaptada para explorar una amplia gama de aplicaciones, incluyendo los procesos de flujo multifásico, advección-dispersión, y el transporte en medios químicamente heterogéneas. Sin embargo, el aparato de corriente está limitada a una resolución de tiempo del orden de segundos, experimentos de una sola fase, y los pequeños tamaños de muestra. mejoras de diseño futuros pueden incluir bombas adicionales para las capacidades de tres fases, el aumento de flujo a ser capaz de penetrar medios más grandes, mejores técnicas de reconstrucción que permiten un menor número de proyecciones que se deben tomar por barrido, y enfoques multivariado para la adquisición de imágenes y la segmentación que puede mejorar más información profundidad, amplitud y precisión.
The authors have nothing to disclose.
We gratefully acknowledge funding from the Qatar Carbonates and Carbon Storage Research Centre (QCCSRC), provided jointly by Qatar Petroleum, Shell, and Qatar Science & Technology Park. We also gratefully acknowledge the funding and support provided by Diamond Lightsource and Manchester University at the I13 Imaging Branch.
NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
Coreholder | Airbourne Composites | 110mm Coreholder | Constructed in conjunction with Imperial College |
PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
600mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A – hastelloy | |
CO2 Cylinder | BOC | CO2 – size E | |
Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
ImageJ – image processing | NIH | ImageJ | |
Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
Avizo | FEI | Avizo | |
Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |