Synkrotron rask tomografi ble brukt til å dynamisk bilde oppløsning av kalkstein i nærvær av CO 2-mettet saltoppløsning ved reservoarbetingelser. 100 skanninger ble tatt på et 6,1 um oppløsning over en periode på 2 timer.
Underjordisk lagring permanens er en stor bekymring for karbonfangst og lagring. Pumping CO 2 inn i karbonatreservoarer har potensiale til å oppløse geologiske sel og tillate CO 2 å unnslippe. Imidlertid er de oppløsningsprosesser ved reservoarforhold dårlig forstått. Således er tidsoppløst eksperimenter for å observere og forutsi arten og oppløsningshastighet på pore skala. Synchrotron rask tomografi er en metode for å ta høyoppløselige tids løst bilder av komplekse pore strukturer mye raskere enn tradisjonelle μ-CT. The Diamond Lyskilde rosa Beam ble brukt til å dynamisk bilde oppløsning av kalkstein i nærvær av CO 2-mettet saltoppløsning ved reservoarbetingelser. 100 skanninger ble tatt på et 6,1 um oppløsning over en periode på 2 timer. Bildene ble segmentert og porøsiteten og permeabiliteten ble målt ved bruk av bildeanalyse og nettverk ekstraksjon. Porøsitet økt jevnt langs length av prøven; Men økningen av både porøsitet og permeabilitet bremset på senere tidspunkt.
En stor bekymring for karbonfangst og lagring (CCS) er langtidslagring sikkerhet 1, 2. Karbondioksid, CO 2, injisert i undergrunnen vil oppløses i vertssaltoppløsning og danner karbonsyre 3, 4, 5. Denne sure saltlake har potensial til å reagere med og oppløse den omgivende stein, spesielt hvis vertsbergart er kalkstein 6. Oppløsning kan være gunstig og gir mulighet for fortsatt formasjonspermeabilitet 7 og større lagringsplass varighet 8. Imidlertid kan geologiske tetningsintegritet kompromitteres av denne oppløsning og tillate CO 2 til å migrere til overflaten 9. Nøyaktig prediktiv modellering av lagring varighet er således avhengig av fullstendig forståelse oppløsning i saltlake-rock system og distribusjon oghastigheten av fluidbevegelse i undergrunnen 10, 11, 12.
Imidlertid er arten og mengden av oppløsning i karbonater avhengig både av egenskapene til saltlake 13, 14, 15, 16 og 17 vertsbergart. De oppløsningshastigheter er også sterkt avhengig av saltoppløsning temperatur og trykk 6, slik at utvikling av eksperimentelle teknikker for måling av komplekse tidsavhengige prosesser ved representative reservoarforhold viktige.
Tidligere eksperimenter har observert at felt-skala reaksjonshastigheter er typisk størrelsesordener lavere enn eksperimentelle satsreaktor målinger 18, 19. Forvitring, mineral heterogeneligheten, og ufullstendig blanding i et heterogent strømningsfelt er mulige forklaringer på dette fenomenet. Det er imidlertid ikke mulig å vurdere de viktigste faktorene uten direkte observasjon av den utviklende porerom i løpet av reaksjonen. Dermed er dynamiske pore-skala eksperimenter pålagt å gi både innsikt i samspillet mellom transport og reaksjon og å validere prediktive modeller.
En etablert eksperimentell metode for å studere pore-skala prosesser i karbonlagring applikasjoner er X-ray microtomography (μCT) 20, 21. μ-CT har flere fordeler: den oppnår høy romlig oppløsning på ned til rundt 1 mikrometer, det er ikke-invasiv, og gir tredimensjonale bilder. Kalkstein oppløsningen har blitt studert i kjernen (~ cm) skala 22, og det ble funnet at bunnsaltlake reaksjon øker fysisk heterogenitet. Å fremme forståelse av hvordan ulike transport og reaksjonsbetingelser endre komplekse solide og pore strukturer er det nødvendig å måle reaksjons-induserte endringer i pore-plass geometri, topologi og flyt i undergrunnsrocke systemer ved reservoar temperaturer og trykk og med høyere oppløsning, for å undersøke i detalj pore- skala prosesser. Dette dokumentet beskriver en fremgangsmåte for å studere reaktive oppløsningsprosesser i berg med komplekse porestrukturer og fokusere på å måle tiden og romlig avhenger reaksjonshastigheten mellom en CO 2 -acidified saltvann og kalkstein ved reservoarbetingelser.
Det har vært flere studier som har sett på reaksjonen i komplekse karbonater 23, 24, 25, 26, 27, men på grunn av eksperimentelle eller bilde begrensninger de har vært enten begrenset til før og etter reaksjonsbilder eller ble ikke fullførtpå representative undergrunnen forhold. Menke et al. 28 har utført dynamisk in situ avbildning av reaksjon mellom en CO 2 -acidified saltvann og Ketton kalkstein ved pore skala over en periode på flere timer og ved en temperatur og trykk er representative for et vannførende lag ved omtrent 1 km i dybden. Imidlertid er Ketton en forholdsvis homogen bergart med store korn som er lett å bilde på svært kort tid (~ 17 min) og med noen fremspring (~ 400). De fleste karbonatbergarter har komplekse pore strukturer som krever mange anslag for nøyaktig løse noe som kan være en svært tidkrevende prosess ved hjelp av tradisjonell μ-CT – enten med en monokromatisk bjelke på en synkrotron kilde eller med benk-top røntgenskannere. Således er en hurtig metode for tomografi for å se reaksjons-induserte forandringer i heterogene karbonater dynamisk.
Den tid det tar å avbilde en prøve blir styrt av fluksen av the X-strålekilde. En metode for skanning er raskt å bruke polykromatisk stråle av en synkrotron kilde 20. Denne såkalte «Pink Beam 'gir størrelsesordener mer intenst lys enn benk-top-kilder, og derfor bilder kan tas på flere titalls-of-andre i stedet timers tidsskalaer. En undulator som består av en periodisk struktur av dipol magneter produserer Pink Beam. Elektronstrålen blir tvunget til å gjennomgå svingninger mens den beveger magnetene og som en konsekvens utstråler energi. Den energi som produseres er konsentrert for å begrense bølgelengdebånd og er meget intens. Speil og filtre blir så brukt til å begrense spektrum av lys for å dekke eksperimentelle behov. Speil absorbere høy energi spekteret mens filtre absorbere de lavere energier. Det er derfor mulig å begrense spekteret til det ønskede bånd av stråling ved bruk av bare disse verktøyene.
Men ved å bruke denne intense X-ray flux er ikke uten utfordringer. Delavere energi røntgen av Pink Beam spekteret absorberes av prøven som varme. Dette kan interferere med temperaturstyring av den in situ anordningen og forårsake CO 2 til exsolve fra oppløsning 20. CO2-mettet saltoppløsning er meget følsomme for både varme og trykk, og derfor en liten endring i termisk likevekt kan i betydelig grad endre pH i in situ fluidet 5. Således må forsiktig utforming og kontrollelementer for røntgenspekteret bli inkorporert inn i strålen linjeutstyr før avbildning.
Fast tomografi produserer også en stor mengde data i høy hastighet. Begrensningene i data som leses ut fra kameraet og etterfølgende lagring tilveiebringe et betydelig teknologisk utfordring. Noen har overvinne dette ved å ta flere påfølgende skanninger og lagre dem på minne før du leser dem til eksterne dataservere. Dette forutsetter imidlertid at forsøket være forholdsvis kort som kameraet hukommelse kan bare holde en begrenset mengde data. Binning dataene på kameraet også reduserer overføringstiden som det reduserer volumet av data som må overføres, men den har potensial til å redusere kvaliteten på bildene. Alternativt kan dataene overføres av kameraet etter hver avsøkning før den neste, noe som vil øke den totale tiden mellom skanninger. Denne studien brukte sistnevnte metoden med hvert bilde oppkjøpet tar ~ 45 sekunder og data leses av å ta en ekstra ~ 30 s.
Når man tar skanninger ved en høy hastighet, må prøven trinnet spinner mye raskere enn med tradisjonelle skanning og derfor den potensielle vinkelmessige belastningen på kjerneholder er stor. Karbonfiber, mens X-ray gjennomsiktig, er fleksibel når stresset. Hvis prøven beveger seg under bildet oppkjøpet bilde uskarphet kan oppstå. Kjerneholderen hylsen er designet for å være så kort som mulig for å redusere disse mulige påkjenninger. I tillegg fleksibel polyetyleer eter-keton (PEEK) slange ble anvendt på alle elementer i den eksperimentelle apparaturen nær til scenen, slik at trinn var fri til å rotere. En ulempe ved bruk av PEEK-rør er at det er permeabel overfor CO 2 på diffusiv tidsskalaer. Fluid bosatt i linjene for lange perioder vil gradvis bli desaturert over en periode på ca 24 timer. Alle linjer som ikke var nær kjerneholderen var laget av rustfritt stål og fluidet var pre-ekvilibrert i en kraftig blandet Hastelloy reaktoren oppvarmet og satt under trykk til forsøksbetingelser 23, 29, 30.
Den eksperimentelle apparatur er vist i figur 1. Reservoartemperaturen opprettholdes i kjerneholderen ved å pakke utsiden av hylsen i en X-ray gjennomsiktig varmekabel, og å sette inn et termoelement gjennom den radielle port av cellen og inn i begrensnings fluidet. En Proporsjonal Integral Derivative (PID) regulatoren deretter regulert temperatur til innen 1 ° C. Trykk- og strømningsforhold ble opprettholdt ved anvendelse av tre høytrykkssprøytepumper som er nøyaktige til en strømningshastighet på 0,001 ml / min. To alter ble anvendt i eksperimentet, et sterkt absorberende 25 vekt-% KI ureaktivt saltoppløsning og en lav absorberende 1 vekt% KCl, 5 vekt-% NaCl-reaktiv saltoppløsning. Forskjellen i dempning gjorde det lett å se ankomsten av reaktive saltvann i kjernen gjør døde volumberegning unødvendig.
De mest kritiske trinn for dynamisk avbildning av reaksjons i heterogene porestrukturer ved reservoarbetingelser er: 1) nøyaktig temperaturkontroll i cellen inne i rosa bjelke; 2) vellykket kjerneholder stabilitet på en rask bevegelse scenen; 3) effektiv databehandling og lagring teknikker; og 4) effektiv segmentering av tids løst bilder.
Temperaturkontroll er viktig for reservoar tilstand avbildning ved hjelp av en rosa Beam. Dersom temperaturen stiger over reaktortemperaturen, vil CO 2 exsolve i porerommet, og begge endre pH-verdien til saltoppløsning og skape ganglia av superkritisk CO2 i porerommet som kan endre innholdet av oppløsnings 44. Bruken av filtre til å absorbere de lavere energi røntgenstråler er kritisk for å fjerne denne ekstra temperaturspenninger som tillater termoelement og varme vikle å effektivt kontrollere temperaturen eksternt. Men filtre senktotal energi gjennomstrømningen av strålen og dermed må brukes med forsiktighet for ikke å vesentlig øke total fangsten. Videre må filtertype og tykkelse tilpasses til de spesifikke energibølgelengder og gjennomstrømning av bjelken linje.
Kjernen holder gjennomgår rotasjons og vibrasjonsbelastninger under tomografi oppkjøp som kan føre til karbonfiber ermet til å riste under scenen rotasjon og dimme anslagene. For å minimalisere dette potensialet, blir kjerneholderen er utformet som en kort 6 cm hylse for bruk ved synchrotrons. Dette ermet ville ikke være gunstig for bruk med benk topp skannere, som stål endebeslag ville hemme minimering av kilde-prøven avstand og geometriske forstørrelse. Men med en parallell lyskilde disse ikke er bekymringer.
Alle tomografisk scan tatt i en serie kan ha en størrelse på over 20 GB noe som betyr at en serie på 100 skanner vil være to TB i størrelse. Når du tar mange skanninger på rad svært quis du vl både instrumentet båndbredde og lagring gi betydelige data management utfordringer. Den eksperimentelle bildeapparat må være utformet med disse begrensningene i tankene, slik som å realisere den dynamiske bilde potensialet for rask tomografi. Dataoverføring flaskehalser må identifiseres før forsøket og den teknologiske infrastrukturen tilpasses slik at saker som kameraet lese av hastighet, overføring båndbredde og lagringsplass skrivehastigheten ikke hemme oppkjøpet fartspotensiale.
Effektiv segmentering av de tids løst bilder av oppløsning gir en utfordring. Når en tomographic skanningen er tatt i et skiftende system kantene på solid væske grensen kan bli uskarpe. Dette uskarphet gjør tradisjonelle segmenterings teknikker som vannskille, som legger til grunn at grensene vil være de regionene med høyest demping gradient, mye mindre vellykket. For å omgå dette, forskjellen bildet av ureagertTed og reagerte bilder beregnes som gir et bilde av bare regioner i endring. Denne metoden gjør det mulig for vellykket segmentering av kontinuerlig endring porestruktur.
Synchrotron rask tomografi kombinert med et reservoar skala apparat er en kraftig eksperimentell metode som kan tilpasses til å utforske en rekke applikasjoner, inkludert flerfaseprosesser, adveksjon-spredning og transport i kjemisk heterogene medier. Imidlertid er dagens apparat begrenset til en tidsoppløsning på rekkefølgen av sekunder Enfaset eksperimenter og små utvalgsstørrelser. Fremtidige design oppgraderinger kan inkludere flere pumper for tre-fase evner, økt fluks for å kunne trenge større medier, bedre rekonstruksjon teknikker som gjør det mulig for færre anslag for å bli tatt per scan, og multivariate tilnærminger til bildeopptak og segmentering som kan ytterligere forbedre informasjons dybde, bredde og nøyaktighet.
The authors have nothing to disclose.
We gratefully acknowledge funding from the Qatar Carbonates and Carbon Storage Research Centre (QCCSRC), provided jointly by Qatar Petroleum, Shell, and Qatar Science & Technology Park. We also gratefully acknowledge the funding and support provided by Diamond Lightsource and Manchester University at the I13 Imaging Branch.
NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
Coreholder | Airbourne Composites | 110mm Coreholder | Constructed in conjunction with Imperial College |
PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
600mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A – hastelloy | |
CO2 Cylinder | BOC | CO2 – size E | |
Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
ImageJ – image processing | NIH | ImageJ | |
Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
Avizo | FEI | Avizo | |
Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |