التصوير المباشر مدفوعة الليزر فائق السرعة الجزيئية دوران
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
نقدم طريقة لتصور الليزر التي يسببها، فائق السرعة الجزيئية التناوب ديناميات موجة الحزمة. لقد قمنا بتطوير كولوم الإعداد انفجار التصوير 2-الأبعاد الجديد الذي يتحقق زاوية الكاميرا حتى الآن، غير عملي. في تقنية التصوير لدينا، والمشع ثنائي الذرة مع نبضة ليزر قوي الاستقطاب دائري. وتسارعت وأيونات ذرية طرد عموديا على نشر الليزر. ويتم اختيار أيونات الكذب في الطائرة الاستقطاب الليزر من خلال استخدام فتحة الميكانيكية وتصوير مع الإنتاجية العالية، كاشف 2-الأبعاد تثبيت موازية لطائرة الاستقطاب. بسبب استخدام الاستقطاب دائري (الخواص) كولوم نبض تنفجر، والتوزيع الزاوي لاحظ من أيونات طرد يقابل مباشرة إلى وظيفة موجة التناوب المربعة في وقت أشعة النبض. لإنشاء الفيلم في الوقت الحقيقي من دوران الجزيئي، يتم الجمع بين تقنية التصوير الحالية مع الفيمتو ثانية مضخة مسبار سالإعداد ptical التي النبضات مضخة خلق باتجاه وتدور الفرق الجزيئية. نظرا لسرعة نقل صورة عالية من نظام الكشف لدينا، وحالة تجريبية مضخة مسبار يمكن أن يكون الأمثل بسهولة من خلال رصد لقطة في الوقت الحقيقي. ونتيجة لذلك، فإن جودة الفيلم لاحظ مرتفعة بما فيه الكفاية لتصور طبيعة موجة تفصيلية للحركة. ونلاحظ أيضا أن التقنية الحالية يمكن تنفيذها في الاجهزة القائمة التصوير مستوى أيون، وتقدم زاوية الكاميرا الجديدة أو وجهة نظر لأنظمة الجزيئية دون الحاجة إلى تعديل واسع.
Introduction
من أجل فهم أعمق واستخدام أفضل لطبيعة ديناميكية الجزيئات، فإنه من الضروري وضع تصور واضح الاقتراحات الجزيئية من الفائدة. وقت حل كولوم انفجار التصوير هو واحد من الطرق القوية لتحقيق هذا الهدف 1 و 2 و 3. في هذا النهج، وبدأت ديناميات الجزيئية من الاهتمام من قبل حقل الليزر مضخة القصر ومن ثم يتم بحثها من قبل الذي تأخر الوقت مسبار النبض. بعد التشعيع التحقيق، والمتأينة تتكاثر الجزيئات واقتحام أيونات جزء بسبب تنافر كولومب. التوزيع المكاني للأيونات طرد هو قياس التركيب الجزيئي والتوجه المكاني في تشعيع التحقيق. تسلسل القياس مسح تأخير الوقت مضخة مسبار يؤدي إلى خلق فيلم الجزيئي. ومن الجدير بالذكر أنه لأبسط حالة – ثنائي الذرة – توزيع الزاوي للأيونات طرديعكس بشكل مباشر على توزيع محور الجزيئية (أي مربع التناوب الدالة الموجية).
وفيما يتعلق بعملية ضخ، وقد أدى التقدم الذي أحرز مؤخرا في السيطرة متماسكة من حركة الجزيئات باستخدام حقول ليزر فائقة القصر إلى خلق رقابة شديدة الحزم موجة التناوب 4، 5. وعلاوة على ذلك، فإن اتجاه دوران يمكن التحكم بنشاط باستخدام حقل التي تسيطر عليها الاستقطاب الليزر 6 و 7 و 8. ولذلك كان من المتوقع أن صورة تفصيلية عن دوران الجزيئي، بما في ذلك الطبيعة موجة، يمكن تصوره عندما يتم الجمع بين تقنية التصوير انفجار كولوم مع هذه العملية ضخ 9، 10، 11، 12، 13. ومع ذلك، لدينا بعضمرة تواجه صعوبات التجريبية المرتبطة طرق التصوير الموجودة، كما هو مذكور أدناه. والغرض من هذه الورقة هو تقديم طريقة جديدة للتغلب على هذه الصعوبات وخلق الفيلم بجودة عالية من الحزم موجة التناوب الجزيئية. الفيلم التجريبي الأول من دوران الجزيئية التي اتخذت مع الطريقة الحالية، جنبا إلى جنب مع الآثار المادية، وعرضت في الورقة السابقة لدينا 11. سيتم إعطاء خلفية للتنمية، فإن الجانب النظري التفصيلي للتقنية التصوير الحالية، ومقارنة مع غيرها من التقنيات الموجودة في ورقة المقبلة. هنا، سوف نركز بشكل رئيسي على الجوانب العملية والتقنية لهذا الإجراء، بما في ذلك الجمع من الإعداد البصرية نموذجي مضخة مسبار وجهاز التصوير الجديد. كما هو الحال في ورقة سابقة، الهدف هو نظام باتجاه وتناوب جزيئات النيتروجين 11.
صعوبة التجريبية الرئيسية للالإعداد والتصوير، كما هو موضح في الشكل رقم 1 تخطيطي الحالية، ليس له اي علاقة مع موقف كاشف، أو زاوية الكاميرا. لأن محور الدوران يتزامن مع نشر الليزر محور 6 و 7 و 8 في تناوب الجزيئية التي يسببها الليزر الميدان، أنه ليس من العملي لتثبيت جهاز لكشف على طول محور الدوران. عند تثبيت كاشف وذلك لتجنب أشعة الليزر، وزاوية الكاميرا يتوافق مع ملاحظة الجانب الدوران. في هذه الحالة، فإنه من المستحيل لإعادة توجيه الأصلي من جزيئات من الصورة (2D) أيون المتوقعة 14. و3D كاشف 14، 15، 16، 17، 18، 19 التصوير، والتي في وقت وصول لكشف العلوي وIMPAC أيونويمكن قياس مواقف ر، وعرضت بطريقة فريدة من نوعها لمراقبة مباشرة دوران الجزيئي باستخدام كولوم انفجار التصوير 10 و 12. ومع ذلك، فإن التهم أيون مقبولة لكل طلقة ليزر منخفضة (عادة <10 أيونات) في كشف 3D، وهذا يعني أنه من الصعب لخلق فيلم طويل من الحركة الجزيئية مع صورة عالية الجودة 14. في الوقت الميت من أجهزة الكشف عن (عادة م) يؤثر أيضا على دقة وضوح الصورة والكفاءة التصوير. كما أنه ليس من مهمة بسيطة لجعل جيدة مضخة مسبار شعاع التداخل من خلال رصد صورة أيون في الوقت الحقيقي مع معدل تكرار الليزر <1 كيلو هرتز ~. على الرغم من أن العديد من الجماعات وقد لاحظ الحزم موجة التناوب باستخدام تقنية 3D، والمعلومات المكانية المحدودة و / أو مباشرة، ووضع تصور مفصل لطبيعة الموجة، بما في ذلك الهياكل العقدي معقدة، لم تحقق 10 و 12.
جوهرتقنية التصوير الجديدة هي استخدام "زاوية الكاميرا الجديدة" في الشكل 1. في هذا التكوين، يتم تجنب أشعة الليزر التعرض للكاشف في حين كشف 2D موازية للطائرة التناوب، مما أدى إلى المراقبة من اتجاه محور الدوران. الشق يسمح فقط لايون في الطائرة التناوب (الطائرة استقطاب نبضات ليزر) للمساهمة في الصورة. كاشف 2D، الذي يوفر معدل عدد العالي (عادة ~ 100 الأيونات) من جهاز كشف 3D، ويمكن استخدامها. الإعداد للإلكترونيات أبسط مما كانت عليه في حالة اكتشاف 3D، في حين أن كفاءة قياس أعلى. إعادة الإعمار الرياضية، مثل هابيل انقلاب 14 تستغرق وقتا طويلا، كما لا حاجة لاستخراج المعلومات الزاوي. هذه الميزات تؤدي إلى التحسين من السهل لنظام القياس وإنتاج أفلام ذات جودة عالية. جهاز القياسية 2D / 3D اتهم الجسيمات التصوير يمكن تعديلها بسهولة لwitho الإعداد الحاليحزب التحرير استخدام معدات باهظة الثمن.
Protocol
Representative Results
Discussion
الإجراء الحالي تمكننا من التقاط فيلم في الوقت الحقيقي من دوران الجزيئي مع إعداد 2D التصوير القائم على الشق. لأن أيونات احظ تمر عبر فتحة، خطوة 1.5 هي واحدة من الخطوات الحاسمة. يجب أن تكون حواف ريش فتحة حاد. عندما يكون هناك خلل صغير، مثل دنت 0.3 ملم في الشق، لوحظ الصفر في صور?…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
