Direct Imaging von lasergetriebenen Ultrakurz Molecular Rotation
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Wir stellen eine Methode zur Visualisierung von laserinduzierten, ultraschnelle molekulare Drehwellenpaketdynamik. Wir haben ein neues 2-dimensionale Coulomb Explosion Imaging-Setup entwickelt, in denen ein bisher nicht praktikabel-Kamerawinkel realisiert wird. In unserer Imaging-Technik, zweiatomigen Moleküle werden mit einem zirkular polarisierten starken Laserpuls bestrahlt. Die ausgestoßenen Atomionen sind senkrecht zu der Laserausbreitungs beschleunigt. Die Ionen in der Laserpolarisationsebene liegen, werden durch die Verwendung eines mechanischen Schlitz ausgewählt, und mit einem Hochdurchsatz abgebildet wird, 2-dimensionalen Detektor installiert parallel zur Polarisationsebene. Weil ein zirkular polarisiertes (isotrop) Coulomb explodierenden Impuls verwendet wird, entspricht die beobachtete Winkelverteilung der ausgestoßenen Ionen direkt auf die quadrierten Rotationswellenfunktion zur Zeit der Pulsbestrahlung. Um eine Echtzeit-Film der molekularen Rotation, die vorliegende Abbildungstechnik schaffen mit einem Femtosekunden-Pump-Probe-o kombiniertptical Einrichtung, in der die Pumpimpulse schaffen rotierenden unidirektional molekularen Ensembles. Aufgrund der hohen Bild Durchsatz unseres Nachweissystems kann die Pump-Probe experimentellen Bedingungen leicht durch Überwachung eines Echtzeit-Momentaufnahme optimiert werden. Als Ergebnis ist die Qualität des beobachteten Film ausreichend hoch, um die detaillierte Wellennatur der Bewegung für die Visualisierung. Wir stellen ferner fest, dass die vorliegende Technik in bestehende Standard-Ionen-Imaging-Setups implementiert werden, eine neue Kamerawinkel oder Blickwinkel für die molekularen Systemen, ohne die Notwendigkeit für umfangreiche Änderungen an.
Introduction
Für ein tieferes Verständnis und eine bessere Nutzung der dynamischen Natur von Molekülen, ist es wichtig, klar zu molekularen Bewegungen von Interesse zu visualisieren. Zeitaufgelöste Coulomb Explosion Imaging ist eine der leistungsfähigen Ansätze dieses Ziel 1, 3 2, zu erreichen. In diesem Ansatz werden die Molekulardynamik von Interesse durch eine Pumpe ultrakurzen Laserfeld initiiert und werden dann durch eine zeitverzögerte Abtastimpuls sondiert. Bei der Sonde Bestrahlung werden Moleküle mehrfach ionisiert und in Fragmentionen aufgrund der Coulomb-Abstoßung gebrochen. Die räumliche Verteilung der ausgestoßenen Ionen ist ein Maß für die molekulare Struktur und die räumliche Orientierung an der Sondenbestrahlung. Eine Folge von Mess Abtasten der Pump-Probe-Verzögerungszeit führt zur Schaffung eines molekularen Films. Es ist bemerkenswert, dass für den einfachsten Fall – zweiatomigen Molekülen – die Winkelverteilung der ausgestoßenen Ionendirekt spiegelt die Molekülachse Verteilung (dh die quadriert Drehwellenfunktion).
Im Hinblick auf den Pumpvorgang, die jüngsten Fortschritte bei der kohärenten Kontrolle der Molekularbewegung mit ultrakurzen Laserfeldern hat zur Schaffung geführt von stark kontrollierten Drehwellenpakete 4, 5. Weiterhin kann die Drehrichtung aktiv durch die Verwendung eines polarisationsgesteuerten Laserfeld 6, 7, 8 gesteuert werden. Es ist daher zu erwarten, dass ein detailliertes Bild der molekularen Rotation, einschließlich Wellen Naturen, sichtbar gemacht werden konnte , wenn die Coulomb – Explosion Abbildungstechnik mit einer solchen Pumpvorgang 9 kombiniert wird, 10, 11, 12, 13. Allerdings haben wir einigemal begegnen experimentellen Schwierigkeiten mit den bestehenden bildgebenden Verfahren verbunden sind, wie unten erwähnt. Der Zweck dieses Papiers ist es, einen neuen Weg zur Überwindung dieser Schwierigkeiten zu präsentieren und einen qualitativ hochwertigen Film von molekularen Drehwellenpaketen zu schaffen. Die erste experimentelle Film der molekularen Rotation mit dem vorliegenden Verfahren genommen, zusammen mit ihrer physischen Auswirkungen wurden in unseren früheren Papier 11 dargestellt. Der Hintergrund der Entwicklung, die detaillierten theoretischen Aspekt der vorliegenden Bildgebungstechnik, und ein Vergleich mit anderen Techniken wird in einer der nächsten Papier gegeben werden. Hier werden wir in erster Linie konzentrieren sich auf die praktischen und technischen Aspekte des Verfahrens, einschließlich der Kombination der typischen Pump-Probe-optischen Aufbau und die neue Bildgebungsgerät. Wie in der früheren Arbeit wird das Zielsystem unidirektional rotierenden Stickstoffmoleküle 11.
Die wichtigsten experimentellen Schwierigkeiten derbestehenden Abbildungseinrichtung, die schematisch in 1 gezeigt ist , hat mit der Position des Detektors oder der Kamerawinkel zu tun. Weil die Drehachse mit der Laserausbreitungseinstimmt Achse 6, 7, 8 in laserfeldinduzierte Molekülrotation ist es nicht praktisch , einen Detektor entlang der Drehachse anzubringen. Wenn der Detektor installiert ist, um die Laserbestrahlung zu vermeiden, entspricht die Kamerawinkel einer Seiten Beobachtung der Rotation. In diesem Fall ist es unmöglich , die ursprüngliche Orientierung von Molekülen aus dem projizierten (2D) Ionenbild 14 zu rekonstruieren. Eine 3D – Bilddetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, mit denen die Ankunftszeit an der oberen Detektor und das Ionen impact Positionen gemessen werden, bot eine einzigartige Möglichkeit, direkt molekularen Rotation beobachten 10 unter Verwendung von Coulomb Explosion Imaging, 12. Jedoch sind die akzeptablen ion counts per Laserschuß niedrig (typisch <10 Ionen) in dem 3D – Detektor, was bedeutet , dass es schwierig ist , einen langen Film der Molekularbewegung mit hoher Bildqualität 14 zu schaffen. Die Totzeit der Detektoren (typischerweise ns) wirkt sich auch auf die Bildauflösung und Bildbearbeitungseffizienz. Es ist auch keine einfache Aufgabe durch Überwachung eines Echtzeit-Ionenbild mit einer Laserwiederholungsrate von <~ 1 kHz eine gute Pumpsondenstrahl überlappen zu lassen. Obwohl mehrere Gruppen Drehwellenpakete die 3D – Technik beobachtet haben, wurde die räumliche Information beschränkt und / oder direkte und eine detaillierte Darstellung der Wellennatur, einschließlich komplizierte Knotenstrukturen, nicht 10 erreicht, 12.
Das Wesen derdie neue Imaging – Technik ist die Verwendung des "neuen Kamerawinkel" in Abbildung 1. In dieser Konfiguration Belichtungslaserstrahl zu einem Detektor vermieden wird, während die 2D-Detektor zur Rotationsebene parallel ist, zu der Beobachtung, von der Drehachsenrichtung führt. Der Schlitz erlaubt nur die Ionen in der Rotationsebene (die Polarisationsebene der Laserpulse) zu einem Bild beitragen. Ein 2D-Detektor, die eine höhere Zählrate (typischerweise ~ 100-Ionen) als ein 3D-Detektor bietet, kann verwendet werden. Der Aufbau der Elektronik ist einfacher als im Fall der 3D-Erkennung, während die Messeffizienz höher ist. Zeitaufwendige mathematischen Rekonstruktion, wie Abel Inversion 14 wird auch Winkelinformationen zu extrahieren , nicht benötigt werden . Diese Eigenschaften führen zu der einfachen Optimierung des Messsystems und auf die Herstellung von qualitativ hochwertigen Filmen. Ein Standard-2D / 3D-geladener Teilchen Bildgebungsgerät kann leicht an die vorliegende Einrichtung witho geändert werdenut die Verwendung teurer Ausrüstung.
Protocol
Representative Results
Discussion
Das vorliegende Verfahren ermöglicht es uns, eine Echtzeit-Film der molekularen Rotation mit einem Schlitz-basierte 2D-Imaging-Setup zu erfassen. Da die beobachteten Ionen durch den Schlitz passieren, Schritt 1.5 ist einer der entscheidenden Schritte. Die Ränder der Schlitz Messer müssen scharf sein. Wenn es einen kleinen Defekt, wie beispielsweise ein 0,3 mm Loch in dem Schlitz wird ein Kratzer in der Ionenbild (Abbildung 6) beobachtet. In einem solchen Fall sollte die Spaltklinge mit 2.000-Körnung…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
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