הדמיה ישירה של סיבוב מולקולרי מהיר ליזר מונחה
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
אנו מציגים שיטה המאפשר הדמיה נגרמת ליזר, דינמיקת מנות גל סיבוב מולקולרית מהירה. פתחנו התקנת הדמית 2-ממד קולון פיצוץ חדשה שבו זווית מצלמה כה-מעשית מתממשת. בטכניקת ההדמיה שלנו, מולקולה דו-אטומיים הם מוקרנות עם דופק ליזר חזק מעגלי מקוטב. היונים אטומי נפלט מואצים בניצב התפשטות לייזר. היונים שוכבים מטוס קיטוב ליזר נבחרים באמצעות חריץ מכאני צלמו עם תפוקה גבוהה, גלאי 2 ממדי מותקן במקביל למישור הקיטוב. מאחר מקוטב מעגלי (איזוטרופיים) דופק מתפוצץ קולון משמש, חלוקת זוויתי הנצפה של היונים הנפלטים תואמת ישירות פונקציית גל סיבוב בריבוע בעת ההקרנה הדופקת. כדי ליצור סרט בזמן אמת של סיבוב מולקולרי, טכניקת הצילום הנוכחית בשילוב עם o משאבה-בדיקת femtosecondהתקנת ptical שבו פולסים המשאבה ליצור בכיוון אחד מסתובבים הרכבים מולקולריים. בשל תפוקת תמונה הגבוהה של מערכת זיהוי שלנו, את תנאי ניסוי-חללית משאבה יכולים להיות מותאמים בקלות על ידי ניטור תמונת מצב בזמן אמת. כתוצאה מכך, איכות הסרט שנצפה היא גבוהה מספיק לדמיין את טבע הגל המפורט של תנועה. אנחנו גם לציין כי הטכניקה הנוכחית יכולה להיות מיושמת setups הדמית יון קיים סטנדרטי, מציעה זווית מצלמה חדשה או נקודת מבט של מערכות המולקולריות ללא צורך שינוי נרחב.
Introduction
עבור הבנה עמוקה יותר ושימוש טוב יותר של האופי הדינמי של מולקולות, זה הכרחי כדי לחזות תנועות מולקולריות בבירור עניין. הדמית פיצוץ קולון זמן נפתר היא אחת גישות עצמה כדי להשיג מטרה זו 1, 2, 3. לפי גישה זו, הדינמיקה המולקולרית של עניין נעשית ביוזמת שדה ליזר אולטרה קצר משאבה והם נחקרים מכן על ידי דופק בדיקה-מתעכב זמן. לאחר הקרנת חללית, מולקולות מיוננות מתרבות נפרצו יונים שברים עקב דחיית קולון. ההתפלגות המרחבית של היונים הנפלטים הוא מדד של המבנה המולקולרי והתמצאות מרחבית על הקרנת החללית. רצף של מדידת סריקת זמן השהית משאבה-בדיקה מובילה ליצירת סרט מולקולרי. ראוי לציין כי עבור המקרה הפשוט ביותר – מולקולה דו-אטומית – חלוקת הזוויתית של יונים נפלטישירות משקף את חלוקת הציר המולקולרית (כלומר, פונקציית גל הסיבוב בריבוע).
באשר לתהליך המשאבה, ההתקדמות האחרונה בבקרה קוהרנטית של תנועה מולקולרית באמצעות שדות ליזר אולטרה קצרים הובילה ליצירתו של חבילת גלי סיבוב מבוקרת מאוד 4, 5. יתר על כן, כיוון הסיבוב יכול להיות נשלט באופן פעיל באמצעות שדה ליזר שבשליטת קיטוב 6, 7, 8. בהתאם לכך, כבר היה לצפות כי תמונה מפורטת של סיבוב מולקולרי, כוללים טבע גל, יכולה להיות מדמיינות כאשר טכניקת דימות פיצוץ קולון בשילוב עם תהליך משאבה כגון 9, 10, 11, 12, 13. עם זאת, אנחנו קצתפעמים נתקלות בקשיי ניסוי קשורים שיטות ההדמיה הקיימות, כאמור להלן. מטרת מאמר זה היא להציג דרך חדשה להתגבר על קשיים אלו ושל יצירת סרט באיכות גבוהה של חבילת גלי סיבוב מולקולרית. הסרט הניסיוני הראשון של סיבוב מולקולרי שצולם עם השיטה הנוכחית, יחד עם ההשלכות הפיזיות שלו, הוצגו במאמר הקודם שלנו 11. הרקע של פיתוח, ההיבט התיאורטי המפורט של טכניקת ההדמיה הנוכחית, וכן השוואה עם טכניקות קיימות אחרות יינתנו בתוך נייר קרוב. הנה, אנחנו בעיקר נתמקד בהיבטים המעשיים וטכניים של ההליך, כוללים שילוב של ההתקנה האופטית משאבה-הבדיקה טיפוס מנגנון ההדמיה החדש. כמו במאמר הקודם, מערכת היעד מסתובבת בכיוון אחד מולקולות חנקן 11.
הקושי העיקרי של הניסויקיים התקנת הדמיה, סכמטי שמוצגת באיור 1, יש לעשות עם העמדה של הגלאי, או את זווית המצלמה. מכיוון ציר הסיבוב בקנה אחד עם התפשטות לייזר 6 ציר, 7, 8 ברוטציה מולקולרית הנגרמת לייזר-שדה, אין זה מעשי להתקין גלאי לאורך ציר הסיבוב. כאשר הגלאי מותקן כדי למנוע הקרנת לייזר, את זווית המצלמה תואמת התבוננות בצד של הסיבוב. במקרה זה, זה בלתי אפשרי לשחזר את הכיוון המקורי של מולקולות מהתמונה (2D) מוקרנת היון 14. הדמיה 3D גלאי 14, 15, 16, 17, 18, 19, שבה זמן ההגעה אל הגלאי העליון ואת יון impacניתן למדוד עמדות t, הציע דרך ייחודית להתבונן סיבוב מולקולרי ישירות באמצעות הדמית פיצוץ קולון 10, 12. עם זאת, ספירת היון המקובלת לכל זריקת ליזר נמוך (בדרך כלל <10 יונים) ב גלאי 3D, כלומר קשה ליצור סרט ארוך של תנועה מולקולרית עם איכות תמונה גבוהה 14. השעה המתה של הגלאי (בדרך כלל ns) משפיעה גם על רזולוציית התמונה ויעילות הדמיה. זה גם לא משימה פשוטה לעשות חפיפת קרן משאבה-בדיקה טובה על ידי ניטור תמונת יון בזמן אמת עם שיעור החזרת ליזר של <~ 1 קילוהרץ. למרות מספר קבוצות הבחינו מנות סיבוב גל בטכניקת 3D, המידע המרחבי הוגבל ו / או ישיר, וכן להדמיה מפורטת של טבע גל, כוללים מבנים קטרי מסובכים, לא הושגה 10, 12.
המהותטכניקת הצילום החדשה היא השימוש של "זווית המצלמה החדשה" באיור 1. בתצורה זו, החשיפה קרן לייזר לגלאי הוא נמנע בעוד גלאי 2D הוא מקביל למישור הסיבוב, שמוביל התצפית מכיוון ציר הסיבוב. החריץ מאפשר רק יון במטוס הסיבוב (המטוס הקיטוב של פעימות לייזר) לתרום תמונה. גלאי 2D, אשר מציע קצב ספירה גבוה (בדרך כלל ~ 100 יונים) מאשר גלאי 3D, ניתן להשתמש. ההתקנה של המערכת האלקטרונית של יותר פשוט במקרה של זיהוי 3D, בעוד יעילות המדידה גבוהה. זמן רב שיקום מתמטי, כגון אבל היפוך 14, הוא גם לא צריך לחלץ מידע זוויתי. תכונות אלה להוביל אופטימיזציה הקלה של מערכת המדידה לייצור סרטים באיכות גבוהה. מנגנון הדמיה 2D סטנדרטי / 3D טעון החלקיקים ניתן לשנות בקלות אל witho למערך הקייםut שימוש בציוד יקר.
Protocol
Representative Results
Discussion
ההליך הנוכחי מאפשר לנו ללכוד סרט בזמן אמת של סיבוב מולקולרי עם התקנת הדמית 2D מבוסס חריץ. בגלל היונים והנצפים לעבור דרך החריץ, צעד 1.5 הוא אחד השלבים הקריטיים. הקצוות של להבי השסע חייבים להיות חדים. כשיש פגם קטן, כגון שקע 0.3 מ"מ החריץ, שריטה הוא ציין את התמונה יון (אי…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
