レーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
我々は、レーザー誘起、超高速分子の回転波束のダイナミクスを可視化するための方法を提示します。我々は、これまで、非実用的なカメラアングルを実現した新たな2次元クーロン爆発イメージングセットアップを開発しました。我々のイメージング技術では、二原子分子は、円偏光の強いレーザーパルスを照射します。排出された原子イオンは、レーザ伝搬に対して垂直に加速されます。レーザの偏光平面内にあるイオンは、機械的なスリットを使用することによって選択された偏光面と平行に設置高スループット、2次元検出器で画像化されます。円偏光（等方性）クーロン爆発パルスを用いているため、排出されたイオンの観察角度分布は、直接パルス照射時の二乗回転波動関数に相当します。分子回転のリアルタイム動画を作成するために、現在のイメージング技術は、フェムト秒ポンプ – プローブOと組み合わされポンプパルスが一方向分子アンサンブルを回転作成するpticalセットアップ。我々の検出システムの高い画像処理能力に、ポンププローブ実験条件は、容易にリアルタイムスナップショットを監視することによって最適化することができます。その結果、観察映画の品質は、動きの詳細な波動性を可視化するために十分に高いです。また、大規模な変更を必要とすることなく、分子システムのための新しいカメラアングルや視点を提供し、本技術は、既存の標準イオンイメージングセットアップで実現することができることに注意してください。
Introduction
分子の動的な性質をより深く理解し、より良い使用のために、明らかに関心の分子運動を可視化することが不可欠です。時間分解クーロン爆発イメージングは、この対物レンズ1、2、3を得るための強力なアプローチの一つです。このアプローチでは、目的の分子動力学は、ポンプ、超短レーザー場によって開始され、その後、時間遅延プローブパルスによってプローブされます。プローブを照射すると、分子は、多重クーロン反発力に起因するフラグメントイオンにイオン化し、分割されます。排出されたイオンの空間分布は、プローブ照射で分子構造および空間配向の尺度です。ポンプ – プローブ遅延時間をスキャン測定の順序は、分子ムービーの作成につながります。注目すべきは、その最も単純なケースのために – 二原子分子 – 放出されたイオンの角度分布直接分子軸の分布（ すなわち、二乗回転波動関数）を反映しています。
ポンプのプロセスに関しては、超短レーザー場を用いた分子運動のコヒーレント制御における最近の進歩は、高度に制御された回転波束4、5の創出につながっています。また、回転方向を積極的に偏光制御レーザフィールド6、 図7、 図8を用いて制御することができます。従って、クーロン爆発イメージング技術は、例えば、ポンププロセス9、10、11、12、13と組み合わされたときに波の性質を含む分子回転の詳細な画像は、可視化できることが期待されています。しかし、私たちはいくつかの時間は、後述するように、既存のイメージング法に関連した実験的な困難に直面します。本稿の目的は、これらの困難を克服し、分子の回転波束の高品質なムービーを作成するための新しい方法を提示することです。その物理的な意味合いとともに、本発明の方法で撮影された分子回転の最初の実験的な映画は、私たちの前の紙11に提示されました。開発の背景には、現在のイメージング技術の詳細な理論的側面、および他の既存の技術との比較は今後の論文に与えられます。ここでは、主に一般的なポンププローブ光の設定の組み合わせと新しいイメージング装置を含む、手順の実用的かつ技術的な側面に焦点を当てます。前の紙のように、ターゲット・システムは、一方向窒素分子11が回転しています。
の主な実験的な難しさ既存のイメージングセットアップは、 図1に概略的に示され、検出器の位置、またはカメラアングルに関係しています。回転軸は、レーザー電界誘起分子回転レーザ伝搬軸6、7、8と一致するので、回転軸に沿って検出器を設置することは実際的ではありません。レーザー照射を回避するように検出器が設置されている場合、カメラアングルは、回転側の観察に相当します。この場合には、投影された（2D）イオン画像14からの分子の元の向きを再構築することは不可能です。上部検出器とイオンIMPACへと到達時間3次元イメージング検出器14、15、16、17、18、19、Tの位置を測定することができ、クーロン爆発イメージング10,12を使用して、直接分子回転を観察するためのユニークな方法を提供します。しかし、レーザーショットごとに許容されるイオンの数は、高画質14と分子運動の長いムービーを作成することが困難であることを意味し、3次元検出器の低い（典型的には<10イオン）です。検出器（典型的にはナノ秒）のデッドタイムは、画像の解像度と画像化効率に影響を与えます。また、<〜1kHzでのレーザ繰り返し率でリアルタイムイオン画像を監視することにより、良好なポンプ・プローブビームの重なりを作るための簡単な作業ではありません。いくつかのグループが3D技術を用いて、回転波パケットを観察しているが、空間情報は、限られたおよび/または直接的であり、複雑な結節構造を含む波動性の詳細な視覚化、10、12を得られませんでした。
の本質新しいイメージング技術は、 図1の「新しいカメラアングル」の使用です。 2次元検出器は、回転軸方向から観察に至る、回転面に平行であるが、この構成では、検出器へのレーザビーム露光が回避されます。スリットが画像に貢献する回転面（レーザーパルスの偏光面）でのイオンのみを許可します。 3D検出器よりも高い計数率（典型的には約100イオン）を提供する2次元検出器を使用することができます。測定効率が高い一方で電子機器のセットアップは、3D検出の場合よりも簡単です。このようなアベル反転14と時間のかかる数学的再構成は、また、角度情報を抽出するために必要とされません。これらの特徴は、測定システムの容易な最適化、高品質ムービーの生成につながります。標準的な2D / 3D荷電粒子撮像装置は、容易に現在設定withoに修飾することができます高価な機器の使用をユタ。
Protocol
Representative Results
Discussion
現在の手順では、スリットベースの2D画像のセットアップを分子回転のリアルタイム動画をキャプチャすることを可能にしています。観察されたイオンは、スリットを通過するので、ステップ1.5は重要なステップの1つです。スリット刃のエッジがシャープである必要があります。このようなスリットさ0.3mmの凹みのような小さな欠陥がある場合には、傷をイオン像（ 図6）におい?…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
