Direkt avbildning av laserstyrda Ultra Molecular Rotation
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Vi presenterar en metod för att visualisera laser-inducerad, ultrasnabba molekylära rotations våg paket dynamik. Vi har utvecklat en ny två-dimensionell Coulomb explosion avbildning setup i vilken en hittills-opraktiska kameravinkel realiseras. I vår bildteknik, är diatomära molekyler bestrålas med en cirkulärt polariserad stark laserpuls. De utstötta atomära joner accelereras vinkelrätt mot laser förökning. Jonerna som ligger i laser polarisationsplanet väljs genom användning av en mekanisk slits och avbildas med en hög genomströmning, två-dimensionell detektor installeras parallellt med polarisationsplanet. Eftersom en cirkulärt polariserad (isotrop) Coulomb exploderande pulsen används, direkt motsvarar den observerade vinkelfördelningen hos de utstötta jonerna till den kvadrerade rotations vågfunktionen vid tidpunkten för puls bestrålning. Att skapa en realtid film av molekylär rotation, är den nuvarande bildteknik i kombination med en femtosecond pump-probe optical installationen där pumpen pulser skapar en riktning roterande molekylära ensembler. På grund av den höga bild genomströmningen av vårt spårningssystem, kan den pump-probe experimentell betingelse lätt optimeras genom att övervaka en realtids snapshot. Som ett resultat, är kvaliteten på den observerade filmen tillräckligt hög för att visualisera den detaljerade vågnatur rörelse. Vi noterar också att den nuvarande tekniken kan implementeras i befintliga standard ion imaging uppställningar, som erbjuder en ny kameravinkel eller synpunkt för molekylära system utan behov av omfattande modifiering.
Introduction
För en djupare förståelse och ett bättre utnyttjande av den dynamiska karaktären av molekyler, är det viktigt att tydligt visualisera molekylära rörelser av intresse. Tidsupplöst Coulomb explosion avbildning är en av de kraftfulla metoder för att uppnå detta mål 1, 2, 3. Vid detta tillvägagångssätt är de molekylära dynamiken av intresse initieras av en pump ultrakorta laserfältet och därefter sonderas av en tidsfördröjd sondpuls. Vid sond bestrålning molekyler multiplicera joniseras och delas upp i fragmentjoner på grund av Coulomb repulsion. Den rumsliga fördelningen av de utstötta jonerna är ett mått på den molekylära strukturen och rumslig orientering vid sondens bestrålning. En sekvens av mätning avsökning av pump-probe fördröjningstiden leder till skapandet av en molekylär film. Det är anmärkningsvärt att, för det enklaste fallet – diatomära molekyler – vinkelfördelningen av de utkastade jonernadirekt återspeglar den molekylära axeln fördelning (dvs. den kvadrerade rotations vågfunktionen).
När det gäller pumpprocessen, har den senaste utvecklingen i den sammanhängande kontroll av molekyl rörelser med ultrakorta laserfält ledde till skapandet av mycket kontrollerade rotations vågpaket 4, 5. Vidare kan rotationsriktningen aktivt kontrolleras genom användning av en polariseringsstyrd laser fält 6, 7, 8. Det har därför förväntas att en detaljerad bild av molekylär rotation, inklusive våg naturer, kunde visualiseras när Coulomb explosionsavbildningsteknik kombineras med en sådan pump process 9, 10, 11, 12, 13. Men vi någragånger stöter experimentella svårigheter som är förknippade med de befintliga avbildningsmetoder, som nämns nedan. Syftet med detta dokument är att presentera ett nytt sätt att övervinna dessa svårigheter och skapa en högkvalitativ film av molekylära rotations vågpaket. Den första experimentella filmen molekylär rotation tillsammans med den nuvarande metoden, tillsammans med sina fysiska konsekvenser, presenterades i vår tidigare papper 11. Bakgrunden till utvecklingen, den detaljerade teoretiska aspekten av föreliggande bildteknik, och en jämförelse med andra befintliga tekniker kommer att ges i ett kommande papper. Här kommer vi främst att fokusera på de praktiska och tekniska aspekter av förfarandet, däribland en kombination av den typiska pump-probe optiska setup och den nya bildapparaten. Liksom i föregående papper är målsystemet en riktning roterande kvävemolekyler 11.
Den huvudsakliga experimentella svårigheten attbefintlig avbildning setup, som schematiskt visas i figur 1, har att göra med läget för detektorn, eller kameravinkeln. Eftersom rotationsaxeln sammanfaller med laserutbredningsaxeln 6, 7, 8 i laser-fältinducerad molekylär rotation, är det inte praktiskt att installera en detektor längs rotationsaxeln. När detektorn är installerad för att undvika laserbestrålning, motsvarar kameravinkeln till en sido observation av rotation. I detta fall är det omöjligt att rekonstruera den ursprungliga orienteringen av molekyler från den projicerade (2D) jon bild 14. En 3D bilddetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, med vilken ankomsttiden till början detektorn och jon IMPACst positioner kan mätas, erbjöd ett unikt sätt att direkt observera molekylär rotation med hjälp av Coulomb explosion avbildning 10, 12. Men de godtagbara jon pulser per laser skott är låga (typiskt <10 joner) i 3D-detektor, vilket innebär att det är svårt att skapa en lång film av molekylär rörelse med hög bildkvalitet 14. Dödtiden av detektorerna (typiskt ns) påverkar också bildupplösning och bildbehandling effektivitet. Det är inte heller en enkel uppgift att göra en bra pump-probe trålen överlappning genom att övervaka en realtids ion bild med en laserrepetitionsfrekvens <~ 1 kHz. Trots att flera grupper har observerat rotations vågpaket med hjälp av 3D-teknik, var rumslig information begränsas och / eller direkt, och en detaljerad visualisering av våg natur, inklusive komplicerade nodala strukturer, inte uppnåddes 10, 12.
Kärnan iden nya avbildningsteknik är användningen av den "nya kameravinkeln" i fig 1. I denna konfiguration, är laserstrålens exponering till en detektor undvikas, medan 2D-detektor är parallell med rotationsplanet, vilket leder till observation från rotationsaxelriktning. Slitsen tillåter endast jonen i rotationsplanet (polarisationsplanet för laserpulserna) för att bidra till en bild. En 2D-detektor, som erbjuder en högre räknehastigheten (typiskt ~ 100 joner) än en 3D-detektor, kan användas. Installationen av elektroniken är enklare än i fallet med 3D upptäckt, medan effektiviteten mätningen är högre. Tidskrävande matematisk återuppbyggnad, såsom Abel inversion 14, är inte heller behövs för att extrahera vinkelinformation. Dessa särdrag leder till enkel optimering av mätsystemet och till produktion av filmer med hög kvalitet. En standard 2D / 3D laddad partikel avbildningsapparat kan lätt modifieras för att den föreliggande inställnings without användningen av dyr utrustning.
Protocol
Representative Results
Discussion
Detta förfarande gör det möjligt att fånga en realtids filmen molekylär rotation med en slits-baserad 2D setup. Eftersom de observerade jonerna passerar genom slitsen, är steg 1,5 ett av de kritiska stegen. Kanterna på slitsbladen måste vara skarp. När det finns en liten defekt, såsom en 0,3 mm dent i slitsen, är en repa observeras i jon bild (Figur 6). I ett sådant fall bör slitsen bladet poleras med 2000-grit våt sandpapper.
Bortsett från den unika kameravin…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
