Summary

Crescimento e eletrostático química/Propriedades de Metal/LaAlO3/SrTiO3 estende

Published: February 08, 2018
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Summary

Podemos fabricar metal/LaAlO3/SrTiO3 estende usando uma combinação de deposição do laser pulsado e em situ magnétron que sputtering. Através de magnetotransport e em situ x-ray Spectroscopy espectroscopia experiências, vamos investigar a interação entre fenômenos eletrostáticos e químicas do gás quase elétron bidimensional formado neste sistema.

Abstract

O sistema de elétrons 2D quase (q2DES) que se forma na interface entre LaAlO3 (LAO) e SrTiO3 (STO) tem atraído muita atenção da comunidade eletrônica de óxido. Uma de suas características de marca é a existência de uma espessura de LAO crítica da unidade 4-células (uc) para condutividade interfacial a emergir. Embora eletrostáticos mecanismos têm sido propostos no passado para descrever a existência desta espessura crítica, a importância da químicas defeitos recentemente acentuou. Aqui, descrevemos o crescimento do metal/LAO/STO estende em um ultra alto vácuo (UHV) sistema de cluster combinando depoimento do laser pulsado (para crescer o LAO), magnétron que sputtering (para crescer o metal) e espectroscopia de fotoelétron de raios x (XPS). Estudamos, passo a passo, a formação e evolução da q2DES e as interações químicas que ocorrem entre o metal e o LAO/STO. Além disso, experiências magnetotransport elucidar sobre o transporte e propriedades eletrônicas do q2DES. Este trabalho sistemático não só demonstra uma maneira de estudar a interação eletrostática e química entre o q2DES e seu ambiente, mas também abre a possibilidade de camadas tampando multifunctional do casal com a rica física observada em duas dimensões sistemas de elétrons, permitindo a fabricação de novos tipos de dispositivos.

Introduction

Sistemas de elétrons 2D quase (q2DES) têm sido usados extensivamente como um playground para estudar uma infinidade de baixo-dimensional e fenômenos quânticos. A partir do livro seminal no sistema LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)1, uma explosão de diferentes sistemas que hospedam novas fases eletrônicas interfaciais foram criados. Combinar diferentes materiais levou à descoberta de q2DESs com propriedades adicionais, tais como rotação ajustável elétrico-campo de polarização2, extremamente alta elétron mobilidades3 ou fenômenos acoplados Ferroeletricidade4. Embora uma imensa massa de trabalho tem sido dedicada para desvendar a criação e a manipulação destes sistemas, vários experimentos e técnicas têm mostrado resultados contraditórios, mesmo em condições bastante similares. Além disso, o equilíbrio entre as interações eletrostáticas e químicas foi encontrado para ser essencial para compreender corretamente que a física no jogo5,6,7.

Neste artigo, completamente descrevemos o crescimento dos diferentes metais/LAO/STO estende, usando uma combinação de deposição do laser pulsado (PLD) e em situ magnétron que sputtering. Então, para entender o efeito de diferentes condições de superfície no q2DES enterrado na interface LAO/STO, um estudo eletrônico e químico é executado, usando experimentos de espectroscopia dos transportes e do elétron.

Uma vez que vários métodos têm sido utilizados anteriormente para crescer LAO cristalina em STO, a escolha das técnicas de deposição adequada é um passo crucial para a fabricação de alta qualidade estende de óxido (além de tempo e custo possível restringe). No PLD, um pulso curto e intenso do laser atinge o alvo do material desejado, que é então retirado e fica depositado no substrato como uma película fina. Uma das principais vantagens desta técnica é a capacidade de transferir confiantemente a estequiometria do alvo para o filme, um elemento-chave para alcançar a formação de fase desejada. Além disso, a capacidade de executar camada por camada de crescimento (monitorado em tempo real usando a difração de elétrons de alta energia de reflexão – RHEED) de um vasto número de óxidos complexos, a possibilidade de ter vários destinos no interior da câmara com o mesmo tempo ( permitindo o crescimento de diferentes materiais sem quebrar a vácuo) e a simplicidade da instalação fazer esta técnica uma das mais eficaz e versátil.

No entanto, outras técnicas tais como Epitaxia de feixe molecular (MBE) permitam o crescimento de crescimento epitaxial de qualidade ainda maior. Em vez de ter um alvo de um material específico, em MBE cada elemento específico é sublimado em direção ao substrato, onde eles reagem com os outros para formar camadas atômicas bem definidas. Além disso, a ausência de espécies altamente energéticos e distribuição mais uniforme de energia permite a fabricação de interfaces extremamente afiada8. Esta técnica é, no entanto, muito mais complexo do que o PLD quando se trata para o crescimento de óxidos, desde que deve ser executada em ultra alto vácuo condições (de modo que a muito tempo quer dizer caminho livre não é destruído) e em geral requer um investimento maior, custo – e tempos. Embora o processo de crescimento usado nas publicações LAO/STO primeiras PLD, amostras com características semelhantes foram cresceram por MBE9. É também interessante notar que LAO/STO estende têm sido cultivadas usando sputtering10. Apesar de interfaces atomicamente afiados foram alcançados em altas temperaturas (920 ° C) e pressões de oxigênio elevado (0,8 mbar), condutividade interfacial não foi alcançada.

Para o crescimento dos tampando camadas de metal, usamos magnetron sputtering, pois proporciona um bom equilíbrio entre qualidade e flexibilidade. Outras técnicas de baseado de deposição de vapor químico, no entanto podem ser usada para obter resultados semelhantes.

Por último, a combinação das técnicas de transporte e espectroscopia mostrou neste artigo exemplifica uma forma sistemática de interações eletrônicas e químicas, enfatizando a importância da análise comparativa dos diferentes abordagens para compreender inteiramente de sondagem muitas características desses tipos de sistemas.

Protocol

Nota: Todos os 5 passos descritos no presente protocolo podem ser pausados e reiniciados a qualquer momento, com a única condição que a amostra é mantida sob vácuo elevado da etapa 3.4 a 5. 1. STO(001) substrato rescisão: Um líquido de limpeza ultra-sônico (com um transdutor de 40KHz) enche de água e aquecê-lo a 60 ° C. Encha um copo de vidro de borosilicato com acetona. Independente do tamanho da taça, certifique-se de preenchê-lo pelo menos 20% do seu …

Representative Results

O sistema completo experimental usado para o crescimento e caracterização é mostrado na Figura 2. Ter configurações diferentes conectadas em UHV através de uma câmara de distribuição é altamente recomendado para garantir que a superfície da amostra após cada processo de crescimento é mantido intocado. A câmara de PLD (Figura 3), (Figura 7) de sputtering do magnétron e câmara de XPS (<…

Discussion

Durante o encerramento do substrato, um deve ser extremamente cuidadoso com o navio tempo na solução de HF. Observamos sob – e over – etched superfícies por variados apenas 5 s no que se refere a receita original. Além disso, observou-se uma dependência entre o tamanho do passo de substrato e submergindo a tempo. Para tamanhos menores de passo (menos de 100 nm) submergindo 30 s pode levar ao excesso de gravura, mesmo que depois o processo de recozimento pode ser suficiente para reconstruir corretamente a superfície…

Divulgations

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Este trabalho recebeu apoio da ERC consolidador Grant #615759 “MINT”, região de Île-de-France DIM “Oxymore” (projeto “NEIMO”) e o projeto ANR “NOMILOPS”. H.N. foi parcialmente apoiado pelo programa Core-to-Core EPSRC-JSPS, JSPS subsídio para pesquisa científica (B) (#15 H 03548). A.S. foi apoiado pela Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1; postdoctoral fellowship para A.S.). D.C.V. obrigado Ministério francês do ensino superior e pesquisa e CNRS para financiamento da sua tese de doutorado. J.S. graças a Universidade Paris-Saclay (programa D’Alembert) e CNRS para financiar sua estadia no CNRS/Thales.

Materials

Pulsed Laser Deposition SURFACE PLD Workstation + UHV Cluster System
KrF Excimer Laser Coherent Compex Pro 201F
Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) R-Dec Co., Ltd. RDA-003G Distributed in Europe by SURFACE.
Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) k-Space Associates, Inc. kSA 400
Variable Laser Beam Attenuator Metrolux ML 2100
Excimer Laser Sensor Coherent J-50MUV-248
LaAlO3 target CrysTec Single-crystal target
SrTiO3 subtrates CrysTec Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated.
Buffered HF Acid Technic BOE 7:1 buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality.
Silver Paste DuPont 4929N Conductive Silver Composite.
Ultrasonic Cleaner Bransonic 12 Ultrasonic Cleaning Bath
Tube Furnace AET Technologies Heat Treatment Furnace
Borosilicate Glass Beaker VWR 213-1128 Iow form
PTFE Beaker Dynalon PTFE Beaker
Substrate holder "dipper" Eberlé Custom made dipper
Magnetron Sputtering PLASSYS Sputtering system 5 chambers for targets.
Metal targets Neyco S.A. Purity > 99.9%
X-Ray Photoelectron Spectroscopy System Omicron Custom XPS System
X-Ray Source Omicron DAR 400 Twin Anode X-Ray Source.
Energy Analyser Omicron EA 125
Atomic Force Microscopy Bruker Innova AFM
Atomic Force Microscopy Probes Olympus OMCL-AC160TS-R3 Micro Cantilevers
Wire bonding Kulicke & Soffa 4523AD
PPMS Quantum Design PPMS Dynacool 9T magnet.

References

  1. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  2. Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
  3. Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
  4. R&ouml;del, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
  5. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
  6. Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
  7. Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
  8. Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
  9. Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
  10. Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
  11. Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
  12. Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
  13. Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
  14. van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
  15. Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
  16. van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
  17. Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
  18. Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
  19. Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
  20. Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
  21. Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
  22. Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
  23. Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
  24. Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
  25. Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
  26. Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
  27. Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
  28. Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
  29. Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
  30. Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
  31. Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
  32. Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
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Citer Cet Article
Vaz, D. C., Lesne, E., Sander, A., Naganuma, H., Jacquet, E., Santamaria, J., Barthélémy, A., Bibes, M. Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. J. Vis. Exp. (132), e56951, doi:10.3791/56951 (2018).

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