Рост и электростатической/химические свойства металлов/LaAlO3/SrTiO3 гетероструктурах
Summary
Мы производим металла/LaAlO3/SrTiO3 гетероструктур с помощью комбинации импульсных лазерных осаждения и в situ магнетронного распыления. Через магнитотранспортные и на месте Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия эксперименты исследуется взаимодействие между электростатического и химические явления газа квази двумерных электронов, образованная в этой системе.
Abstract
Системы квази 2D Электрон (q2DES), которая формирует на стыке между LaAlO3 (Лао) и SrTiO3 (STO) привлекла много внимания со стороны сообщества электроника оксид. Одной из особенностей его визитной карточкой является наличие критической Лао толщиной 4 блок клеток (uc) для межфазного проводимости выйти. Хотя электростатического механизмы были предложены в прошлом, чтобы описать существование этой критической толщины, важность химических дефектов были недавно акцентировал. Здесь мы описываем рост металла/Лао/STO гетероструктур в ультра-высокого вакуума (СВВ) кластерной системы импульсного лазерного осаждения (для расти LAO), магнетронного распыления (выращивать металла) и Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия (XPS). Мы изучаем, шаг за шагом, формирования и эволюции q2DES и химического взаимодействия, которые происходят между металлом и ЛАОССКОЙ/STO. Кроме того эксперименты магнитотранспортные пролить свет на транспорте и электронных свойств q2DES. Эта систематическая работа не только демонстрирует способ для изучения электростатического и химическое взаимодействие между q2DES и его окружающей среды, но также открывает возможность для пара многофункциональный укупорки слои с богатым физики, наблюдается в двумерной электронных систем, позволяя производство новых типов устройств.
Introduction
Квази 2D электронных систем (q2DES) широко используется как площадка для изучения множества низкоразмерных и квантовых явлений. Начиная от семенных бумаги на системе3 /SrTiO3LaAlO (Лао/STO)1, всплеск различных систем, использующих новые межфазного электронных фазы были созданы. Сочетание различных материалов привело к открытию q2DESs с дополнительными свойствами, например перестраиваемый спин электрического поля поляризации2, чрезвычайно высоким электрона подвижности3 или сочетании Сегнетоэлектричество явления4. Хотя огромное тело работы была посвящена разгадать создание и манипулирование этих систем, несколько экспериментов и методы показали противоречивые результаты, даже в довольно аналогичных условиях. Кроме того необходимо правильно понять, что физика на играть5,6,7было найти баланс между электростатического и химического взаимодействия.
В этой статье, мы тщательно описывают рост различных металлов/Лао/STO гетероструктур, используя комбинацию импульсных лазерных осаждения (PLD) и в situ магнетронного распыления. Затем чтобы понять влияние различных условий на поверхности в похоронен q2DES на интерфейсе ЛАОССКОЙ/STO, электронной и химической исследование выполняется, транспорта и электронной спектроскопии экспериментов.
Поскольку несколько методов были ранее использованы расти кристаллический Лао на сто, выбор методов соответствующих осаждения является важным шагом для изготовления высококачественных оксидных гетероструктур (помимо возможной стоимости и времени ограничивает). В PLD интенсивный и короткого лазерного импульса попадает в цель нужного материала, который затем удаленной и получает на хранение на подложке как тонкая пленка. Одним из основных преимуществ этой методики является способность надежно передавать фильм, ключевым элементом для достижения желаемого этап формирования стехиометрии целевого объекта. Кроме того возможность выполнения огромное количество сложных оксидов, возможность иметь несколько целей внутри камеры на же время (слой за слоем роста (мониторинг в режиме реального времени с помощью отражения дифракции электронов – RHEED) позволяя рост различных материалов, не нарушая вакуум) и простота установки делает эту технику, одним из наиболее эффективных и универсальных.
Тем не менее другие методы, такие как эпитаксия молекулярного луча (MBE) позволяют роста даже более высокого качества эпитаксиального роста. Вместо объекта конкретного материала, в MBE каждый конкретный элемент является сублимированная направлении субстрата, где они реагируют друг с другом в форме четко определенных атомных слоев. Кроме того отсутствие высокоэнергетических видов и более равномерное энергии распределения позволяет изготовление чрезвычайно острый интерфейсы8. Этот метод является, однако, гораздо более сложным, чем PLD, когда речь заходит к росту оксидов, так, как она должна быть выполнена в ультра-высокого вакуума условия (так что длинный означает свободный путь не уничтожается) и в целом требует больших инвестиций, расходов – и значительных. Хотя процесс роста, используемый в первой публикации Лао/STO PLD, образцы с похожими характеристиками выросли MBE9. Стоит также отметить, что Лао/STO гетероструктур выращенных с использованием распыления10. Хотя атомарным образом резким интерфейсы были достигнуты при высоких температурах (920 ° C) и давления высокой кислорода (0.8 мбар), межфазные проводимости не была достигнута.
Для роста укупорки слои металла мы используем магнетронного распыления, как она обеспечивает хороший баланс между качеством и гибкость. Другие методы химическое парофазное осаждение на основе однако могут быть использованы для достижения аналогичных результатов.
И наконец сочетание методов транспорта и спектроскопия, показал в этой статье является примером систематический способ проверки как электронных, так и химических взаимодействий, подчеркивая важность проверка различные подходы в полной мере понять Многие черты этих типов систем.
Protocol
Representative Results
Discussion
Во время завершения субстрата одно должно быть крайне осторожными с погружаясь время в раствор HF. Мы наблюдали под и над etched поверхностей различной просто 5 s по оригинальному рецепту. Кроме того наблюдается зависимость между размер шага субстрата и погружаясь время. Для небольших разм?…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Эта работа получила поддержку от ERC консолидатором Грант #615759 «Мята», региона Иль де Франс DIM «Oxymore» (проект «NEIMO») и НРУ проекта «NOMILOPS». Х.Н частично поддержали программы Core и Core EPSRC-JSP-страницы, страниц JSP субсидий для научных исследований (B) (#15 H 03548). А.с. была поддержана Deutsche Forschungsgemeinschaft (Хо 53461-1; докторантура стипендий для а.с.). D.C.V. Спасибо французского министерства высшего образования и научных исследований и CNRS для финансирования его докторской диссертации. И.с. благодарит Университет Париж-Сакле (д ‘ Аламбер программы) и CNRS для финансирования его пребывания в CNRS/Thales.
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
References
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
