Summary

F की ३१० एनएम टुकड़ी द्वारा सचित्र ॠणायन की Photoelectron इमेजिंग

Published: July 27, 2018
doi:

Summary

यहां, हम anionic प्रजातियों के photoelectron इमेजिंग के लिए एक प्रोटोकॉल प्रस्तुत करते हैं । vacuo में उत्पंन ॠणायन और जन स्पेक्ट्रोमेट्री द्वारा अलग वेग मैप photoelectron इमेजिंग का उपयोग कर जांच कर रहे हैं, आयनों और तटस्थ ऊर्जा स्तर, आयनों और तटस्थ संरचना और आयनों इलेक्ट्रॉनिक राज्य की प्रकृति का ब्यौरा प्रदान करते हैं ।

Abstract

आयनों photoelectron इमेजिंग बाध्य नकारात्मक आयनों की ऊर्जा राज्यों के अध्ययन के लिए एक बहुत ही कुशल तरीका है, तटस्थ प्रजातियों और तटस्थ अणुओं के साथ असीम इलेक्ट्रॉनों की बातचीत/ vacuo आयनों जनरेशन तकनीक में राज्य के अत्याधुनिक परमाणु, आणविक, और क्लस्टर आयनों प्रणालियों की एक विस्तृत श्रृंखला के लिए आवेदन की अनुमति देते हैं । ये अलग और चयनित समय का उपयोग कर रहे है उड़ान मास स्पेक्ट्रोमेट्री । इलेक्ट्रॉनों रैखिक ध्रुवीय फोटॉनों (फोटो टुकड़ी) तालिका शीर्ष लेजर स्रोतों जो बुनियादी से उत्तेजना ऊर्जा के लिए तैयार उपयोग प्रदान करने के लिए पराबैंगनी के पास लाल का उपयोग करके हटा रहे हैं । एक वेग के साथ photoelectrons का पता लगाने इमेजिंग लेंस और स्थिति संवेदनशील डिटेक्टर का मतलब है कि, सिद्धांत रूप में, हर photoelectron डिटेक्टर तक पहुँचता है और पता लगाने दक्षता सभी काइनेटिक ऊर्जा के लिए वर्दी है. Photoelectron स्पेक्ट्रा गणितीय पुनर्निर्माण के माध्यम से छवियों से निकाले एक व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन का उपयोग कर आयनों आंतरिक ऊर्जा राज्य वितरण और परिणामी तटस्थ ऊर्जा राज्यों के विवरण से पता चलता है । कम इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा पर, ठेठ संकल्प कुछ millielectron वोल्ट के आदेश पर ऊर्जा स्तर के मतभेदों को प्रकट करने के लिए पर्याप्त है, यानी, आणविक प्रजातियों के लिए अलग कंपन स्तर या परमाणु में स्पिन कक्षा बंटवारे. Photoelectron कोणीय व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन से निकाले वितरण बाध्य इलेक्ट्रॉन कक्षीय के हस्ताक्षर का प्रतिनिधित्व करते हैं, की अनुमति इलेक्ट्रॉनिक संरचना की अधिक विस्तृत जांच । स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरण भी जावक इलेक्ट्रॉन और उत्तेजना के बाद अवशिष्ट तटस्थ प्रजातियों के बीच बातचीत के विवरण सांकेतिक शब्दों में बदलना । यह तकनीक एक परमाणु आयनों (F) को आवेदन द्वारा सचित्र है, लेकिन इसे आणविक आयनों स्पेक्ट्रोस्कोपी के मापन के लिए भी लागू किया जा सकता है, कम झूठ बोलने वाले आयनों अनुनादों का अध्ययन (कैटरिंग प्रयोगों के लिए एक विकल्प के रूप में) और femtosecond ( fs) समय ॠणायन के गतिशील विकास के अध्ययन का समाधान किया ।

Introduction

आयनों photoelectron इमेजिंग1 photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी पर एक संस्करण है और परमाणु/आणविक इलेक्ट्रॉनिक संरचना और इलेक्ट्रॉनों और तटस्थ प्रजातियों के बीच बातचीत की एक शक्तिशाली जांच का प्रतिनिधित्व करता है । प्राप्त जानकारी के लिए बाध्य और metastable की समझ विकसित करने में आवश्यक है (इलेक्ट्रॉन-अणु छितराई अनुनादों) नकारात्मक आयन राज्यों, दरवाजे रासायनिक कमी के लिए राज्यों, अलग करनेवाला लगाव प्रक्रियाओं और आयन-अणु बातचीत. इसके अलावा, परिणाम उच्च स्तर एबी initio सैद्धांतिक तरीकों के महत्वपूर्ण परीक्षण प्रदान करते हैं, विशेष रूप से उच्च संबंधित प्रणालियों और/या गैर स्थिर राज्यों से निपटने के लिए डिजाइन किए हैं ।

तकनीक आयन उत्पादन को जोड़ती है, मास स्पेक्ट्रोमेट्री और चार्ज कण इमेजिंग2,3,4 के लिए संवेदनशील जांच इलेक्ट्रॉनिक (और छोटे अणुओं के लिए, कंपन) संरचना. anionic प्रजातियों के साथ कार्य उड़ान मास स्पेक्ट्रोमेट्री के समय के माध्यम से अच्छा जन selectivity की अनुमति देता है (तोफ-MS) । दिखाई/पराबैंगनी (यूवी) फोटॉनों के पास पर्याप्त अतिरिक्त इलेक्ट्रॉन को दूर करने के लिए, तालिका शीर्ष लेजर स्रोतों के उपयोग की अनुमति ऊर्जावान हैं । ॠणायन के उपयोग का एक अतिरिक्त लाभ के लिए कम photoexcite झूठ बोलने की क्षमता है, अस्थिर anionic राज्यों जो ऊर्जा सरकारों का प्रतिनिधित्व करते है जिसके तहत इलेक्ट्रॉनों और तटस्थ परमाणुओं/ वेग का उपयोग मैप किया गया इमेजिंग5 (VMI) मुलाजिम वर्दी का पता लगाने दक्षता, यहां तक कि कम इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा, सभी बाहर निकाले photoelectrons पर नज़र रखता है और साथ ही उनके वेग की भयावहता और दिशा का पता चलता है.

प्रयोगात्मक परिणाम photoelectron छवियां जो photoelectron स्पेक्ट्रा शामिल है (माता पिता आयनों आंतरिक ऊर्जा वितरण और बेटी तटस्थ आंतरिक राज्यों की ऊर्जा का विवरण) और photoelectron कोणीय वितरण (से संबंधित इलेक्ट्रॉन कक्षीय टुकड़ी से पहले) । तकनीक का एक विशेष रूप से दिलचस्प आवेदन में पाया जाता है fs समय-हल अध्ययन । एक प्रारंभिक ultrafast लेजर पल्स (पंप) एक अलग करनेवाला आयनों इलेक्ट्रॉनिक राज्य को उत्तेजित, और एक दूसरे अस्थाई देरी ultrafast पल्स (जांच) तो उत्तेजित आयनों से इलेक्ट्रॉनों अलग । पंप के नियंत्रण-जांच समय अंतर प्रणाली के ऊर्जा राज्यों के विकास और परमाणु गति के टाइमस्केल पर प्रणाली के orbitals की बदलती प्रकृति इस प्रकार है । । उदाहरणों में i2 के photodissociation और अन्य interhalogen प्रजातियां6,7,8,9, i में विखंडन और/या इलेक्ट्रॉन आवास शामिल हैं· uracil 10,11,12,13, i· thymine13,14, मैं· adenine15, मैं· nitromethane16, 17 और I· acetonitrile17 क्लस्टर ॠणायन और अब तक के रहस्योद्घाटन टाइमस्केल2 photoexcitation के कुऑ के बाद घन परमाणु ॠणायन के उत्पादन के लिए अप्रत्याशित रूप से लंबे समय तक एक-दूसरे 18.

1 चित्रा सेंट लुइस (WUSTL) आयनों photoelectron इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर19में वाशिंगटन विश्वविद्यालय से पता चलता है । साधन तीन विभेदक पंप क्षेत्रों के होते हैं । आयनों जो 10− 5 Torr के दबाव में संचालित स्रोत चैंबर में उत्पादित कर रहे हैं और एक छुट्टी आयन स्रोत20, और इलेक्ट्रोस्टैटिक आयन निष्कर्षण प्लेट शामिल हैं. आयनों एक विले-मैकलेरन तोफ में मास से अलग कर रहे है-21 MS (तोफ-ट्यूब में दबाव 10− 8 Torr है) । आयन का पता लगाने और जांच क्षेत्र में जगह लेता है (10− 9 Torr के दबाव) जिसमें एक VMI लेंस5 और एक मुझपर कण डिटेक्टर होता है । साधन के मुख्य घटक योजनाबद्ध रूप से चित्र 1b में सचित्र हैं, जहां छायांकित क्षेत्र सभी निर्वात प्रणाली के भीतर निहित तत्वों का प्रतिनिधित्व करता है । गैस निर्वहन में स्पंदित नोक के माध्यम से पेश किया है । उच्च प्रवेश दबाव ऑफसेट करने के लिए, स्रोत चैंबर वैक्यूम के तहत एक तेल आधारित प्रसार पंप का उपयोग कर बनाए रखा है । निर्वहन क्षेत्र में चित्रा 2aमें और अधिक विस्तार से सचित्र है । एक उच्च क्षमता अंतर इलेक्ट्रोड के बीच लागू किया जाता है, जो Teflon स्पेसर्स की एक श्रृंखला के द्वारा नोजल के चेहरे से अछूता रहता है । वास्तव में, Teflon बाद में दिखाए गए परिणामों के लिए फ्लोरीन परमाणुओं के स्रोत के रूप में कार्य करता है ।

निर्वहन ॠणायन, cations और तटस्थ प्रजातियों का मिश्रण पैदा करता है । आयन निष्कर्षण प्लेट, आयन त्वरण स्टैक, संभावित स्विच और microchannel प्लेट (एमसीपी) डिटेक्टर (आंकड़ा 1b) फार्म 2 एम लांग विले मैकलेरन तोफ-सुश्री आयनों एक (नकारात्मक) वोल्टेज पल्स के आवेदन से आयन निष्कर्षण प्लेट के लिए निकाले जाते है और फिर सभी आयनों एक ही काइनेटिक ऊर्जा को तेज कर रहे हैं । निष्कर्षण पल्स परिमाण के रूपांतर VMI लेंस में आगमन के समय केंद्रित है, जबकि einzel लेंस आयन बीम के स्थानिक पार अनुभाग कम कर देता है । ॠणायन पुन: एक संभावित स्विच22का उपयोग कर जमीन को संदर्भित कर रहे हैं, जो समय के एक बड़े पैमाने पर भेदभाव के रूप में कार्य करता है । आयनों चयन VMI लेंस में आयनों के आगमन के समय के साथ एक दृश्य/निकट यूवी फोटॉन पल्स के आगमन तुल्यकालन द्वारा हासिल की है । आयन जुदाई और पता लगाने क्षेत्रों का उपयोग तेल मुक्त turbopumps इमेजिंग डिटेक्टर की रक्षा के लिए.

ॠणायन और फोटॉनों के लिए Steinmetz ठोस के स्थानिक मात्रा में photoelectrons उत्पादन, आयन और लेजर बीम के बीच ओवरलैप का प्रतिनिधित्व करने के लिए बातचीत । VMI लेंस (चित्रा बी) तीन खुले इलेक्ट्रोड के होते हैं, जो का उद्देश्य है कि सभी photoelectrons डिटेक्टर तक पहुँचने और photoelectrons के गति अंतरिक्ष वितरण बनाए रखा है कि यह सुनिश्चित करने के लिए है. इस लक्ष्य को प्राप्त करने के लिए, अलग वोल्टेज चिमटा और उत्तेजित करने के लिए आवेदन कर रहे हैं इस तरह कि, मूल के स्थानिक बिंदु की परवाह किए बिना, एक ही प्रारंभिक वेग सदिश के साथ इलेक्ट्रॉनों डिटेक्टर पर एक ही बिंदु पर पाए जाते हैं. डिटेक्टर कड़ी मिलान MCPs जो इलेक्ट्रॉन गुणकों के रूप में कार्य का एक सेट के होते हैं । प्रत्येक चैनल कुछ माइक्रोन के आदेश पर एक व्यास है, लाभ स्थानीयकृत और प्रारंभिक प्रभाव की स्थिति के संरक्षण । MCPs के पीछे एक फास्फोरस स्क्रीन प्रकाश की एक फ्लैश के रूप में प्रवर्धित इलेक्ट्रॉन पल्स के माध्यम से स्थिति को इंगित करता है जो एक उपकरण (सीसीडी) कैमरे का उपयोग कर दर्ज की गई है ।

समय और विभिंन वोल्टेज दालों की अवधि के लिए आवश्यक डिजिटल देरी जनरेटर (उप, चित्रा 3) की एक जोड़ी का उपयोग कर नियंत्रित कर रहे हैं । पूरे प्रयोग 10 हर्ट्ज की पुनरावृत्ति दर के साथ शॉट के आधार पर एक शॉट पर दोहराया जाता है. प्रत्येक शॉट के लिए, कई आयनों और फोटॉनों कैमरा फ्रेम प्रति कुछ पता लगाने की घटनाओं का उत्पादन बातचीत । कई हजार फ्रेम एक छवि में जमा हो जाते हैं । छवि केंद्र गति अंतरिक्ष मूल का प्रतिनिधित्व करता है और इसलिए केंद्र से दूरी (नि.) एक इलेक्ट्रॉन की गति के लिए आनुपातिक है । कोण θ, (फोटॉन ध्रुवीकरण दिशा के सापेक्ष) एक इलेक्ट्रॉन वेग की दिशा का प्रतिनिधित्व करता है । किसी छवि का पता लगाना ईवेंट घनत्व का वितरण होता है । इस प्रकार, यह भी पता लगाने के लिए संभाव्यता घनत्व का प्रतिनिधित्व के रूप में देखा जा सकता है (एक बिंदु पर) एक इलेक्ट्रॉन की । वेव फंक्शन (ψ) की जंम व्याख्या लागू एक छवि का प्रतिनिधित्व करता है । ψ | 2 photoelectron23के लिए ।

3 डी इलेक्ट्रॉन संभाव्यता घनत्व विद्युत वेक्टर के ध्रुवीकरण के बारे में बेलनाकार सममित है (εपी) सूचना के फलस्वरूप पांव मार के साथ विकिरण की । मूल वितरण के पुनर्निर्माण के गणितीय24,25,26,27हासिल की है । पुनर्निर्माण में रेडियल वितरण (इलेक्ट्रॉनों की) गति (वेग) डोमेन photoelectron स्पेक्ट्रम जो उपयुक्त Jacobian परिवर्तन के आवेदन के माध्यम से ऊर्जा डोमेन में परिवर्तित हो जाता है ।

इन प्रयोगों में प्रयुक्त होने वाले आयनों photoelectron इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर (figure 1) में कस्टम निर्मित साधन28है । प्रोटोकॉल के लिए तालिका 1 और तालिका 2 में सेटिंग्स F के उत्पादन के लिए इस उपकरण के लिए विशिष्ट है और इसके photoelectron वितरण की इमेजिंग । डिजाइन के कई समान संस्करण विभिंन अनुसंधान प्रयोगशालाओं में उपयोग किया जाता है6,29,30,31,३२,३३,३४ , ३५ , ३६ , ३७ , ३८ , ३९ , ४० , ४१ , ४२, लेकिन कोई दो उपकरण बिल्कुल एक जैसे हैं । इसके अतिरिक्त, साधन सेटिंग्स दृढ़ता से निर्भर है और शर्तों और साधन आयामों में छोटे परिवर्तन के लिए अत्यधिक संवेदनशील हैं ।

Protocol

नोट: एक सामांय प्रायोगिक प्रोटोकॉल यहां प्रस्तुत है, WUSTL साधन के लिए विशिष्ट है । चित्रा 4a में प्रस्तुत एफ− छवि के लिए विशिष्ट साधन सेटिंग्स तालिका 1-2में पाया जा सकता है । 1. ?…

Representative Results

द्वारा centroiding४३ डेटा 640 × 480 पिक्सेल कैमरा, 6400 × 4800 के एक ग्रिड संकल्प के सीसीडी सरणी पर दर्ज संभव है । हालांकि, स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरण के निष्कर्षण डेटा की व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन श?…

Discussion

दो कारकों विशेष रूप से वर्णित प्रोटोकॉल की सफलता के लिए महत्वपूर्ण हैं । सबसे अच्छा संभव वेग मानचित्रण शर्तों निर्धारित किया जाना चाहिए और अधिक महत्वपूर्ण, एक पर्याप्त और अपेक्षाकृत समय वांछित आयनों…

Divulgations

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

इस सामग्री को ‘ चे के अंतर्गत राष्ट्रीय विज्ञान फाउंडेशन द्वारा समर्थित काम पर आधारित है-१५६६१५७

Materials

Digital Delay Generators Berkeley Nucleonics Corp. 565-8c DDG1
Digital Delay Generators Berkeley Nucleonics Corp. 577-8c DDG2
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V3
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V2
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V5
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V9
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V4
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V10
HV Power Supplies Burle Inc. PF1054 V9,V11
HV Power Supplies Bertan 205B-05R V6
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4150 V2
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V1
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V11
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V3
Pulsed Nozzle Driver Parker Hannifin (General Valve) Iota-One
Pulsed Nozzle Parker Hannifin (General Valve) Series 9
Camera Imperx VGA120
Imaging Detector Beam Imaging Systems BOS40
Oscilloscope LeCroy Wavejet 334
Photodiode ThorLabs DET10A
Diffusion Pump Leybold DIP 8000
2×Turbo Pump Leybold TMP361
Rotary Pump Leybold D40B
2×Rotary Pump Leybold D16B
Oxygen Gas Praxair OX 5.0RS
Tunable Laser Spectra Physics Sirah Dye Laser Cobra-Stretch
Pump laser for Dye Laser Sepctra Physics Nd:YAG INDI-10

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Lyle, J., Chandramoulee, S. R., Hart, C. A., Mabbs, R. Photoelectron Imaging of Anions Illustrated by 310 Nm Detachment of F. J. Vis. Exp. (137), e57989, doi:10.3791/57989 (2018).

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