Polyatomic 급진적인 양이온으로 강한 분야 단 열 이온화에 초고속 진동 일관성의 측정
Summary
선물이 초고속 진동 일관성 polyatomic 급진적인 양이온을 분자 분리를 프로 빙에 대 한 프로토콜.
Abstract
우리는 polyatomic 급진적인 양이온에 진동 일관성을 준비 하 고 그들의 초고속 역학 조사에 대 한 펌프-프로브 방법 제시. 일반적으로 사용 되는 800에서 강력한 필드 이온화 펌프 펄스의 파장을 이동 하 여 nm 근처-적외선 (1200-1600 nm)으로, 단 전자 터널링 이온화 과정에의 기여 multiphoton 흡수 상대적인 증가. 단 열 이온화 주된 인구의 전자 제거, 효과적으로 준비 하는 일관 된 진동 상태 (“웨이브 패킷”) 다음 여기에 순종에 따라 이온의 바닥 전자 상태에 결과. 우리의 실험에서 약한 필드 800 nm 펄스와 일관 된 진동 역학 조사 됩니다 하 고 분리 제품의 시간에 따른 수익률 시간의 비행 질량 분석기에 측정 합니다. 800 nm 펄스에 비해 10의 요인에 의해 분자 디 메 틸 methylphosphonate 어떻게 일관 된 진동의 진폭을 향상 1500 nm 펄스를 사용 하 여 여기에 대 한 설명 (DMMP)에 측정 이온 수익률에 선물이. 파장 변환에 대 한 광학 매개 변수 증폭기 (OPA)의 설립을 통해 기존 펌프-프로브 설정에서이 프로토콜을 구현할 수 있습니다.
Introduction
1960 년대에는 레이저의 발명, 선택적으로 분자에서 화학 결합을 끊기의 목표는 이후 화학자 및 물리학자의 오랜 꿈. 둘 다 조정 하는 기능 레이저 주파수와 강도 관련 된 진동 주파수1,2,3,4에서 선택적 에너지 흡 광도 통해 대상 채권의 직접 분열 수 있도록 믿어 . 그러나, 초기 실험 intramolecular 진동의 재분배는 분자 동안 흡수 에너지 자주 약한 본드4,5의 비 선택적 분열 결과 발견. 그것은 때까지 펨의 개발 펄스 레이저 및 펌프-프로브 기법6 후반에 일관 된 진동 상태, 또는 “웨이브 패킷” 조작 지시 하는 1980 년대 활성화 본드 분열 및 다른 성공적인 제어 목표6,,78. 펌프-프로브 측정, 어떤 점에서 “펌프” 펄스 준비 상태 또는 이후 시간 지연 “프로브” 맥 박에 의해 흥분 하는 이온, 분자9, 초고속 프로세스를 공부에 대 한 가장 널리 사용 되는 기술 중 하나를 유지합니다 10,11,12,13,14,15,,1617,18, 19,20.
초고속 분리 이온화 펌프에 의해 대상 분자의 비선택적 분열에서 발생 하는 대량 spectrometric 탐지를 결합 하는 펌프-프로브 여기를 사용 하 여 polyatomic 급진적인 양이온의 역학을 공부 하 고 중요 한 제한 800 nm21,,2223의 Ti:Sapphire 파장에서 펄스. 이 초과 nonadiabatic multiphoton 이온화에서 결과 분열과 여기 파장 근처-적외선으로 이동 하 여 완화 될 수 있습니다 (예., 1200-1500 nm)22,,2324, 25. 이 더 긴 파장에서의 단 전자 터널링 이온화 multiphoton 여기 상대적인 기여22,23처리 합니다. 단 터널링 작은 초과 에너지는 분자 및 양식을 주로 “차가운” 바닥 상태 분자 이온19,22,23를 부여. 우리의 이전 작품의 근 적외선 여기 사용 일관 된 진동 업무가, 또는 “웨이브 패킷” 800 nm 여기19,에 비해 polyatomic 급진적인 양이온에의 준비 향상을 보여주었다합니다 20. 이 작품에는 화학 전 대리인 simulant 디 메 틸 methylphosphonate (DMMP) 1500 nm와 800을 사용 하 여 펌프-프로브 측정 multiphoton 및 터널링 기부금에 의해 지배 하는 강력한 필드 이온화의 차이 보여주는 것입니다 nm 펌프 한 파장
우리의 펌프-프로브 실험에서 ultrashort 레이저 펄스의 쌍 이며 시간 지연, 재결합, 비행 시간 질량 분석기에 초점을 우리의 설치 그림 1에서 같이. 이러한 실험 필요 Ti:Sapphire 재생 증폭기 제작 > 2 엠 제이, 800 nm, 30 fs 펄스. 앰프 출력 90: 10 (%r: %T) 빔 스플리터, 어디 대부분의 에너지는 펌프 광 파라메트릭 증폭기 (OPA) 1200-1600 nm, 100-300 µJ, 20-30 fs 펄스의 생성에 대 한에 분할 됩니다. IR 펌프 광속의 직경은 22 m m와 5.5 m m 및 창포를 사용 하 여 코드 다운 조명을 800 nm 프로브 광속의 직경에 확장 됩니다. 이 collimations는 훨씬 작은 광속 허리 (9 µ m) 프로브 빔 (30 µ m), 보다 모든 이온 이온화 펌프 펄스 동안 시간 지연 조사 맥 박에 의해 흥분 되도록 펌프 빔 초점에 결과. 우리의 실험의 목표는 집중 된 광속의 가장자리 근처 낮은 농도 에서도 형성 될 수 있는 부모 분자 이온의 역학이이 구성을 사용 합니다. 우리는 더 높은 흥분 이온 종의 역학 관심의 경우, 다음 프로브 빔 직경 여야 한다 펌프의 그것 보다 더 작은 주의.
펌프와 프로브 펄스 collinearly 전파 하 고와 일리-맥 라 렌 시간의 비행 질량 분 서 계 (TOF-MS)26 (그림 2)의 추출 영역에 초점을 맞추고 있다. 분자 샘플 된 유리병에는 입구에 부착 하 고 진공 열. 이 설치 있어야 조사 분자를 0이 아닌 증기 압력; 낮은 증기 압력, 분자에 대 한 유리병이 열 될 수 있습니다. 실로 가스 샘플의 흐름 두 변수 누설 밸브에 의해 제어 됩니다. 샘플 추출 지역27에 대상 분자의 로컬 높은 농도 제공 1/16″스테인레스 스틸 튜브 약 1 cm 레이저 초점 (그림 2)에서 통해 챔버를 입력 합니다. 추출 접시는 동쪽으로 향하게 하는 0.5 m m 슬릿 레이저 전파 및 이온 경로에 직각. 펌프 빔의 레일리 범위 약 2 m m 이므로이 슬릿은 중앙 초점 볼륨 강도 높은 추출 접시28통과에서 생성 된 이온만을 허용 하는 필터를 제공 합니다. 이온 Z-갭 마이크로 채널 격판덮개 (MCP) 검출기29, 검색 하 고 일반적인 상업 Ti:Sapphire 레이저의 1 kHz 반복 속도로 1 g h z 디지털 오실로스코프 기록에 도달 1 m 필드 무료 드리프트 튜브를 입력 합니다.
Protocol
Representative Results
Discussion
이 프로토콜 초고속 진동 역학 지상 전자 상태에서 이온의 선택적 준비를 통해 polyatomic 급진적인 양이온을 해결 하기 위해 수 있습니다. 800를 사용 하 여 표준 필드 강력한 이온화 프로시저 동안 nm 첫 행 diatomics10,11,,1213 및 공동의 지상 전자 상태 급진적인 양이온에 진동 일관성을 준비할 수 2 …
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
이 작품은 미국 육군 연구 사무실을 통해 계약 W911NF-18-1-0051에 의해 지원 되었다.
Materials
| Mass spectrometer components | |||
| TOF lens stack and flight tube assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-677 | |
| 18 mm Z-gap detector assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-701Z | |
| TOF high voltage power supply | Jordan TOF Products, Inc. | D-603 | |
| Vacuum system components | |||
| Rotary vane backing pump | Edwards Vacuum LLC | RV12 | |
| Turbomolecular pumps (2) | Edwards Vacuum LLC | EXT255H | |
| Turbomolecular pump controllers (2) | Edwards Vacuum LLC | EXC300 | |
| Pressure gauge | Edwards Vacuum LLC | AIGX-S-DN40CF | |
| Chiller for water cooling | Neslab | CFT-25 | |
| Femtosecond laser system | |||
| Ti:Sapphire regenerative amplifier | Coherent, Inc. | Astrella | oscillator and amplifier in a single integrated system |
| Optical Parametric Amplifer (OPA) | Light Conversion | TOPAS Prime | |
| Motion control | |||
| Motorized linear translation stage 1" travel | Thorlabs | Z825B | |
| controller for linear translation stage | Thorlabs | KDC 101 | |
| USB controller hub and power supply | Thorlabs | KCH 601 | |
| Manual linear translation stage 1" travel | Thorlabs | PT1 | |
| Detectors | |||
| Pyroelectric laser energy meter | Coherent, Inc. | 1168337 | |
| Thermal laser power meter | Coherent, Inc. | 5356E16R | |
| Si-biased detector 200-1100 nm | Thorlabs | DET10A | |
| Compact USB CMOS Camera | Thorlabs | DCC1545M | |
| USB spectrometer | Ocean Optics | HR4000 | |
| 1 GHz digital oscilloscope | LeCroy | WaveRunner 610Zi | |
| Optics | |||
| Type 1 BBO crystal | Crylight Photonics | BBO007 | aperture and thickness may be customized |
| Achromatic half wave plate, 1100-2000 nm | Thorlabs | AHWP05M-1600 | |
| Wollaston prism polarizer | Thorlabs | WPM10 | |
| Hollow retro-reflector | PLX, Inc. | OW-20-1C | |
| Variable neutral density filter | Thorlabs | NDC-100C-2 | |
| Longpass dichroic mirror 2" diameter | Thorlabs | DMLP950L | |
| Software | |||
| Digital Camera image software | Thorlabs | ThorCam | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW | |
| Data processing software | Mathworks | MATLAB |
References
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