Probe Typ II BandAusrichtung in eindimensionalen Van Der Waals Heterostrukturen mit First-Principles Berechnungen
Summary
Berechnungen des Vienna Ab initio Simulation Package können verwendet werden, um die intrinsischen elektronischen Eigenschaften von nanoskaligen Materialien zu identifizieren und die potenziellen wasserspaltenden Photokatalysatoren vorherzusagen.
Abstract
Rechenwerkzeuge auf Basis der Dichte-Funktionstheorie (DFT) ermöglichen die Erforschung der qualitativ neuen, experimentell erreichbaren nanoskaligen Verbindungen für eine gezielte Anwendung. Theoretische Simulationen vermitteln ein profundes Verständnis der intrinsischen elektronischen Eigenschaften funktionaler Materialien. Das Ziel dieses Protokolls ist es, nach Photokatalysator-Kandidaten durch rechnerische Sektion zu suchen. Photokatalytische Anwendungen erfordern geeignete Bandlücken, geeignete Bandkantenpositionen relativ zu den Redoxpotentialen. Hybride Funktionalitäten können genaue Werte dieser Eigenschaften liefern, sind aber rechnerisch teuer, während die Ergebnisse auf der Funktionsebene Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) effektiv sein könnten, um Strategien für die Bandstrukturierung über elektrisches Feld und Zugdehnung mit dem Ziel, die photokatalytische Leistung zu verbessern. Zur Veranschaulichung wird im vorliegenden Manuskript das DFT-basierte Simulationstool VASP verwendet, um die Bandausrichtung von Nanokompositen in Kombinationen von Nanoröhren und Nanobändern im Bodenzustand zu untersuchen. Um die Lebensdauer von photogenerierten Löchern und Elektronen im angeregten Zustand zu adressieren, sind nonadiabatische Dynamikberechnungen erforderlich.
Introduction
Die weltweite Nachfrage nach sauberer und nachhaltiger Energie hat die Forschung nach vielversprechenden Materialien angekurbelt, um die Abhängigkeit von endlichen Erdölressourcen zu verringern. Simulationen sind effizienter und wirtschaftlicher als Experimente zur Beschleunigung der Suche nach neuen Funktionsmaterialien1. Materialdesign aus theoretischer Sicht2,3,4 ist jetzt immer beliebter aufgrund der schnellen Fortschritte in den Rechenressourcen und theorielichen Entwicklungen, was Computersimulationen zuverlässiger macht5 . Die in vielen Codes implementierten Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) werden robuster und liefern reproduzierbare Ergebnisse6.
Das Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)7 präsentiert einen der vielversprechendsten DFT-Codes zur Vorhersage molekularer und kristalliner Eigenschaften und mehr als 40.000 Studien, die diesen Code verwenden, wurden veröffentlicht. Die meisten Arbeiten werden auf der Funktionsebene8des Perdew-Burke-Ernzerhofs (PBE) durchgeführt, die die Bandbreitenlückengrößen unterschätzt, aber die wesentlichen Trends in Bandausrichtung und Bandoffsets3einfängt. Dieses Protokoll zielt darauf ab, die Details der Untersuchung der Bandkantenprofile und Bandlücken von nanoskaligen Materialien für saubere und erneuerbare Energien mit diesem Berechnungswerkzeug zu skizzieren. Weitere Beispiele mit VASP finden Sie unter https://www.vasp.at.
Dieser Bericht stellt das Rechenscreening eindimensionaler (1D) vdW-Heterostrukturen mit Typ-II-Bandausrichtungen9 für eine vielversprechende Anwendung in der photokatalytischen Wasserspaltung4vor. Als Beispiel werden Nanobänder (NRs), die in Nanoröhren (NTs) gekapselt sind, als Beispiel10untersucht. Um nicht kovalente Wechselwirkungen zu adressieren, sind vdW-Korrekturen mit der DFT-D3-Methode enthalten11. Die DFT-Berechnungen in den Schritten 1.2, 2.2, 3.2, 3.5.2 und Abschnitt 4 von VASP werden von den Hochleistungsforschungscomputern im CenTOS-System mit einem PBS-Skript (Portable Batch System) durchgeführt. Ein Beispiel für ein PBS-Skript wird in den ergänzenden Materialiengezeigt. Die Datennachbearbeitung durch die P4VASP-Software in Schritt 3.3 und das Figurendiagramm der xmgrace-Software in Schritt 3.4 werden auf einem lokalen Computer (Laptop oder Desktop) im Ubuntu-System durchgeführt.
Protocol
Representative Results
Discussion
Die Berechnungen für elektronische Eigenschaften in den Abschnitten 2, 3 und 4 wären bei verschiedenen nanoskaligen Materialien ähnlich. Das ursprüngliche atomare Modell in Schritt 1 sollte sorgfältig entworfen werden, um aussagekräftige Informationen zu extrahieren. Der Faktor für die Auswahl des Modells kann z. B. die Größe oder Chiralität der Materialien sein. Auch das ursprüngliche Atommodell in Schritt 1.1 sollte vernünftig auf eine kostengünstige Strukturentspannung vorbereitet sein. Am Beispiel des Na…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Diese Arbeit wurde von der China Postdoctoral Science Foundation (Grant No. 2017M612348), Qingdao Postdoctoral Foundation (Grant No. 3002000-861805033070) und dem Young Talent Project der Ocean University of China (Grant No. 3002000-861701013151) unterstützt. Die Autoren danken Frau Ya Chong Li für die Vorbereitung der Erzählung.
Materials
| Nanotube Modeler | Developed by Dr. Steffen Weber | NanotubeModeler1.8 | http://www.jcrystal.com/products/wincnt/NanotubeModeler.exe |
| P4VASP | Orest Dubay | p4vasp 0.3.30 | Open source, available at www.p4vasp.at |
| v2xsf | Developed by Dr. Jens Kunstmann | v2xsf | http://theory.chm.tu-dresden.de/~jk/software.html |
| VASP software | Computational Materials Physics, Dept. of Physics, University of Vienna | vasp.5.4.1 | https://www.vasp.at |
| VMD software | Theoretical and Computational Biophysics Group, University of Illinois at Urbana-Champaign | vmd1.9.3 | https://www.ks.uiuc.edu/Research/vmd |
| xcrysden | Dept. of Physical and Organic Chemistry, Jozef Stefan Institute | XCrySDen1.5.60 | http://www.xcrysden.org/ |
| Xmakemol | Developed by M. P. Hodges | xmakemol5.16 | https://www.nongnu.org/xmakemol/XmakemolDownloads.html |
| Xmgrace software | Grace Development Team under the coordination of Evgeny Stambulchik | xmgrace5.1.25 | http://plasma-gate.weizmann.ac.il/Grace/ |
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