第一原理計算を用いた1次元ヴァンデルワールヘテロ構造におけるプローブタイプIIバンドアライメント
Summary
ウィーンAb initioシミュレーションパッケージによって行われた計算は、ナノスケール材料の本質的な電子特性を特定し、潜在的な水分割光触媒を予測するために使用することができます。
Abstract
密度関数理論(DFT)に基づく計算ツールは、対象となるアプリケーションに対して、質的に新しい実験的に達成可能なナノスケール化合物の探索を可能にします。理論シミュレーションは、機能材料の本質的な電子特性を深く理解します。このプロトコルの目的は、計算解剖によって光触媒候補を検索することです。光触媒アプリケーションは、適切なバンドギャップ、レドックス電位に対する適切なバンドエッジ位置を必要とします。ハイブリッド関数は、これらの特性の正確な値を提供することができますが、計算上高価ですが、Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)機能レベルでの結果は、バンド構造工学の戦略を提案するのに有効である可能性があります。電界および引張ひずみは光触媒性能を高めることを目指す。これを説明するために、本原稿では、DFTベースのシミュレーションツールVASPを用いて、地上状態におけるナノチューブとナノリボンの組み合わせにおけるナノコンポジットのバンドアライメントを調べている。励起状態で光生成された穴と電子の寿命に対処するためには、非アディアバットダイナミクス計算が必要です。
Introduction
クリーンで持続可能なエネルギーに対する世界的な需要は、有限の石油資源への依存を減らすための有望な材料の研究に拍車をかけています。シミュレーションは、新しい機能材料の探索を加速する実験よりも効率的で経済的です1.理論的な視点から見た材料設計2,3,4は、計算リソースと理論開発の急速な進歩により、計算シミュレーションの信頼性が高まっています5.多くのコードで実装された密度関数理論(DFT)計算は、より堅牢になり、還元可能な結果6.
ウィーンAb initioシミュレーションパッケージ(VASP)7は、分子および結晶性を予測するための最も有望なDFTコードの1つを提示し、このコードを利用して40,000以上の研究が公開されています。ほとんどの作業は、バンドギャップサイズを過小評価するPerdew-Burke-Ernzerhof(PBE)機能レベル8で行われますが、バンドアライメントとバンドオフセット3の本質的な傾向を捉えています。このプロトコルは、この計算ツールを使用して、クリーンで再生可能なエネルギーのためのナノスケール材料のバンドエッジプロファイルとバンドギャップを調査する詳細を概説することを目的としています。VASP を使用したその他の例については、https://www.vasp.atで入手できます。
本報告では、光触媒水分割4における有望な用途に対して、タイプIIバンドアライメント9を用いた1次元(1D)vdWヘテロ構造体の計算スクリーニングを提示する。具体的には、ナノチューブ(NT)内に封入されたナノリボン(NR)を例10として調べる。非共生相互作用に対処するために、DFT-D3 メソッドを使用した vdW 補正が11に含まれています。VASP によるステップ 1.2、2.2、3.2、3.5.2、およびセクション 4 の DFT 計算は、CenTOS システムの高性能リサーチ コンピュータによってポータブル バッチ システム (PBS) スクリプトを使用して実行されます。PBS スクリプトの例を補足資料に示します。ステップ3.3のP4VASPソフトウェアによるデータ後処理とステップ3.4のxmgraceソフトウェアによる図プロットは、Ubuntuシステムのローカルコンピュータ(ラップトップまたはデスクトップ)上で行われます。
Protocol
Representative Results
Discussion
セクション2、3、および4の電子特性の計算は、様々なナノスケール材料間で同様であろう。手順 1 の最初のアトミック モデルは、意味のある情報を抽出するように慎重に設計する必要があります。たとえば、モデルを選択する要因としては、マテリアルのサイズやキラリティを指定できます。また、ステップ 1.1 の初期原子モデルは、低コストの構造緩和のために合理的に準備する必要があ?…
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
この研究は、中国ポストドクター科学財団(助成金第2017M612348)、青島ポストドクター財団(助成金第3002000-861805033070)、中国海洋大学の若手人材プロジェクト(助成第3002000-86170101111)から支援されました。著者たちは、ナレーションの準備をしてくれたヤ・チョン・リーさんに感謝しています。
Materials
| Nanotube Modeler | Developed by Dr. Steffen Weber | NanotubeModeler1.8 | http://www.jcrystal.com/products/wincnt/NanotubeModeler.exe |
| P4VASP | Orest Dubay | p4vasp 0.3.30 | Open source, available at www.p4vasp.at |
| v2xsf | Developed by Dr. Jens Kunstmann | v2xsf | http://theory.chm.tu-dresden.de/~jk/software.html |
| VASP software | Computational Materials Physics, Dept. of Physics, University of Vienna | vasp.5.4.1 | https://www.vasp.at |
| VMD software | Theoretical and Computational Biophysics Group, University of Illinois at Urbana-Champaign | vmd1.9.3 | https://www.ks.uiuc.edu/Research/vmd |
| xcrysden | Dept. of Physical and Organic Chemistry, Jozef Stefan Institute | XCrySDen1.5.60 | http://www.xcrysden.org/ |
| Xmakemol | Developed by M. P. Hodges | xmakemol5.16 | https://www.nongnu.org/xmakemol/XmakemolDownloads.html |
| Xmgrace software | Grace Development Team under the coordination of Evgeny Stambulchik | xmgrace5.1.25 | http://plasma-gate.weizmann.ac.il/Grace/ |
References
- Collins, C., et al. Accelerated discovery of two crystal structure types in a complex inorganic phase field. Nature. 546 (7657), 280-284 (2017).
- Jain, A., Shin, Y., Persson, K. A. Computational predictions of energy materials using density functional theory. Nature Reviews Materials. 1 (1), 15004 (2016).
- de Jong, M., et al. Charting the complete elastic properties of inorganic crystalline compounds. Scientific Data. 2, 150009 (2015).
- Fu, C. F., Wu, X. J., Yang, J. L. Material Design for Photocatalytic Water Splitting from a Theoretical Perspective. Advanced Materials. 30 (48), 1802106 (2018).
- Gu, T., Luo, W., Xiang, H. J. Prediction of two-dimensional materials by the global optimization approach. Wiley Interdisciplinary Reviews-Computational Molecular Science. 7 (2), e1295 (2017).
- Lejaeghere, K., et al. Reproducibility in density functional theory calculations of solids. Science. 351 (6280), aad3000 (2016).
- Kresse, G., Furthmüller, J. Efficient Iterative Schemes for ab Initio Total-Energy Calculations Using a Plane-Wave Basis Set. Physical Review B. 54 (16), 11169-11186 (1996).
- Perdew, J. P., Burke, K., Ernzerhof, M. Generalized Gradient Approximation Made Simple. Physical Review Letters. 77 (18), 3865-3868 (1996).
- Ozcelik, V. O., Azadani, J. G., Yang, C., Koester, S. J., Low, T. Band alignment of two-dimensional semiconductors for designing heterostructures with momentum space matching. Physical Review B. 94 (3), 035125 (2016).
- Gong, M., et al. Robust staggered band alignment in one-dimensional van der Waals heterostructures: binary compound nanoribbons in nanotubes. Journal of Materials Chemistry C. 7 (13), 3829-3836 (2019).
- Grimme, S., Antony, J., Ehrlich, S., Krieg, H. A Consistent and Accurate ab Initio Parametrization of Density Functional Dispersion Correction (DFT-D) for the 94 Elements H-Pu. Journal of Chemical Physics. 132 (15), 154104 (2010).
- Zhang, L., Chen, Z. Q., Su, J., Li, J. F. Data mining new energy materials from structure databases. Renewable & Sustainable Energy Reviews. 107, 554-567 (2019).
- Zakutayev, A., et al. An open experimental database for exploring inorganic materials. Scientific Data. 5, 180053 (2018).
- Kou, L. Z., Tang, C., Frauenheim, T., Chen, C. F. Intrinsic Charge Separation and Tunable Electronic Band Gap of Armchair Graphene Nanoribbons Encapsulated in a Double-Walled Carbon Nanotube. Journal of Physical Chemistry Letters. 4 (8), 1328-1333 (2013).
- Kou, L. Z., Tang, C., Wehling, T., Frauenheim, T., Chen, C. F. Emergent properties and trends of a new class of carbon nanocomposites: graphene nanoribbons encapsulated in a carbon nanotube. Nanoscale. 5 (8), 3306-3314 (2013).
- Kang, J., Tongay, S., Zhou, J., Li, J. B., Wu, J. Q. Band offsets and heterostructures of two-dimensional semiconductors. Applied Physics Letters. 102 (1), 012111 (2013).
- Makov, G., Payne, M. C. Periodic boundary conditions in ab initio calculations. Physical Review B. 51 (7), 4014-4022 (1995).
- Chen, C., Lee, M., Clark, S. J. Band gap modification of singlewalled carbon nanotube and boron nitride nanotube under a transverse electric field. Nanotechnology. 15 (12), 1837 (2004).
- Zhang, Z. H., Guo, W. L. Energy-gap Modulation of BN Ribbons by Transverse Electric Fields: First-Principles Calculations. Physical Review B. 77 (7), 075403 (2008).
- Sahin, H., et al. Monolayer Honeycomb Structures of Group-IV Elements and III-V Binary Compounds: First-Principles Calculations. Physical Review B. 80 (15), 155453 (2009).
- Yang, L., et al. Combining Photocatalytic Hydrogen Generation and Capsule Storage in Graphene Based Sandwich Structures. Nature Communications. 8, 16049 (2017).
- Neugebauer, J., Scheffler, M. Adsorbate-substrate and adsorbate-adsorbate interactions of Na and K adlayers on Al(111). Physical Review B. 46 (24), 16067 (1992).
- He, W., Li, Z. Y., Yang, J. L., Hou, J. G. Electronic structures of organic molecule encapsulated BN nanotubes under transverse electric field. Journal of Chemical Physics. 124 (15), 154709 (2006).
- Zhang, R. Q., et al. Direct Z-Scheme Water Splitting Photocatalyst Based on Two-Dimensional Van Der Waals Heterostructures. Journal of Physical Chemistry Letters. 9 (18), 5419-5424 (2018).
- Paiera, J., Marsman, M., Hummer, K., Kresse, G. Screened hybrid density functionals applied to solids. Journal of Chemical Physics. 124 (15), 154709 (2006).
- Pyzer-Knapp, E. O., Suh, C., Gómez-Bombarelli, R., Aguilera-Iparraguirre, J., Aspuru-Guzik, A. What Is High-Throughput Virtual Screening? A Perspective from Organic Materials Discovery. Annual Review of Materials Research. 45, 195-216 (2015).
- Cerqueira, T. F. T., et al. Identification of Novel Cu, Ag, and Au Ternary Oxides from Global Structural Prediction. Chemistry of Materials. 27 (13), 4562-4573 (2015).
