Resource Recycling van rode grond om Fe2O3 / FAU-type zeolietcomposietmateriaal te synthetiseren voor verwijdering van zware metalen
Summary
Dit artikel presenteert een nieuwe en handige route om Fe2O3/ faujasite (FAU) -type zeolietcomposietmateriaal uit rode grond te synthetiseren. De gedetailleerde syntheseparameters zijn nauwkeurig afgesteld. Het verkregen composietmateriaal kan worden gebruikt voor efficiënte met zware metalen verontreinigde watersanering, wat wijst op de mogelijke toepassingen ervan in de milieutechniek.
Abstract
Met zware metalen vervuild water is van groot belang voor de menselijke gezondheid en het ecomilieu. In situ watersaneringstechnieken die mogelijk worden gemaakt door zeer efficiënte adsorptiematerialen zijn in deze omstandigheden van groot belang. Van alle materialen die worden gebruikt bij watersanering zijn nanomaterialen op basis van ijzer en poreuze materialen van groot belang, die profiteren van hun rijke redoxreactiviteit en adsorptiefunctie. Hier hebben we een gemakkelijk protocol ontwikkeld om de wijd verspreide rode grond in Zuid-China direct om te zetten in het fabriceren van het Fe2O3 / faujasite (FAU) -type zeolietcomposietmateriaal.
De gedetailleerde syntheseprocedure en syntheseparameters, zoals reactietemperatuur, reactietijd en de Si/Al-verhouding in de grondstoffen, zijn zorgvuldig afgestemd. De as-gesynthetiseerde composietmaterialen vertonen een goede adsorptiecapaciteit voor typische zware metaal(loid) ionen. Met 0,001 g/ml Fe2O3/FAU-type zeolietcomposietmateriaal toegevoegd aan verschillende met zwaar metaal (loid)vervuilde waterige oplossingen (één type zwaar metaal(loid)-concentratie: 1.000 mg/L [ppm]), bleek de adsorptiecapaciteit 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 en 133 mg/g te zijn voor Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Respectievelijk as (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) en Ni (II) verwijdering, die verder kan worden uitgebreid voor met zware metalen vervuild water en bodemsanering.
Introduction
Zware metalen (loid) s van antropogene en natuurlijke activiteiten zijn alomtegenwoordig in de lucht, het water en het bodemmilieu1. Ze zijn van hoge mobiliteit en toxiciteit en vormen een potentieel gezondheidsrisico voor de mens door direct contact of via transport van de voedselketen2. Water is van vitaal belang voor het leven van mensen, omdat het de grondstof is van elk gezin. Het herstellen van de watergezondheid is cruciaal. Daarom is het van groot belang om de mobiliteit en biologische beschikbaarheid van giftige zware metalen(loid)s in water te verminderen. Om een goede gezondheid in water te behouden, spelen watersaneringsmaterialen, zoals biochar, materialen op basis van ijzer en zeoliet, een essentiële rol bij het immobiliseren of verwijderen van zware metalen (loid) s uit waterige omgevingen 3,4,5.
Zeolieten zijn zeer kristallijne materialen met unieke poriën en kanalen in hun kristalstructuren. Ze zijn samengesteld uit TO4 tetrahedra (T is het centrale atoom, meestal Si, Al of P) verbonden door gedeelde O-atomen. De negatieve oppervlaktelading en uitwisselbare ionen in de poriën maken het een populair adsorbens voor ionenvang, dat op grote schaal is gebruikt in met zware metalen vervuild water en bodemsanering. Profiterend van hun structuren, omvatten de saneringsmechanismen die betrokken zijn bij het verwijderen van verontreinigingen door zeolieten voornamelijk chemische binding6, oppervlakte-elektrostatische interactie7 en ionenuitwisseling8.
Faujasiet (FAU)-type zeoliet heeft relatief grote poriën, met een maximale poriediameter van 11,24 Å. Het toont een hoge efficiëntie en brede toepassingen voor verontreinigingsverwijdering 9,10. In de afgelopen jaren is uitgebreid onderzoek gewijd aan het ontwikkelen van groene en goedkope routines voor zeolietsynthese, zoals het gebruik van industrieel vast afval11 als grondstof om silicium- en aluminiumbronnen te leveren, of het aannemen van directe agentvrije recepten12. De gerapporteerde alternatieve industriële vaste afvalstoffen die silicium- en aluminiumbronnen kunnen zijn, omvatten steenkool gangue13, vliegas11, afvalmoleculaire zeven14, mijnbouw- en metallurgisch afval15, door engineering verlaten grond8 en landbouwgrond6, enz.
Hierin werd rode grond, een overvloedig en gemakkelijk te verkrijgen silicium- en aluminiumrijk materiaal, aangenomen als grondstof en werd een gemakkelijke groene chemiebenadering ontwikkeld voor Fe2O3 / FAU-type zeolietcomposietmateriaalsynthese (figuur 1). De gedetailleerde syntheseparameters zijn nauwkeurig afgesteld. Het as-gesynthetiseerde materiaal vertoont een hoge immobilisatiecapaciteit voor met zware metalen verontreinigde watersanering. De huidige studie zou leerzaam moeten zijn voor gerelateerde onderzoekers die geïnteresseerd zijn in dit gebied om de bodem te gebruiken als grondstof voor de synthese van eco-materialen.
Protocol
Representative Results
Discussion
Zeoliet is typisch een aluminosilicaatmateriaal. In theorie kunnen materialen die rijk zijn aan silicaat en aluminaat worden gekozen als grondstoffen voor zeolietsynthese. De Si/Al-verhouding van de grondstof moet vergelijkbaar zijn met die van het geselecteerde type zeoliet om het gebruik van extra silicium/aluminiumbronnen te minimaliseren 6,8,16. De Si/Al-verhouding van FAU-type zeoliet is 1,2 en de Si/Al-verhouding van rode …
Divulgations
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Dit werk werd financieel ondersteund door de Natural Science Funds for Distinguished Young Scholar of Guangdong Province, China, No. 2020B151502094; National Natural Science Foundation of China, nr. 21777045 en 22106064; Stichting van Shenzhen Science, Technology and Innovation Commission, China, JCYJ20200109141625078; 2019 jeugdinnovatieproject van Guangdong universiteiten en hogescholen, China, nr. 2019KQNCX133 en een speciaal fonds voor de wetenschaps- en technologie-innovatiestrategie van de provincie Guangdong (PDJH2021C0033). Dit werk werd gesponsord door het Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (Nr. ZDSYS20200421111401738), Guangdong Provincial Key Laboratory of Soil and Groundwater Pollution Control (2017B030301012) en State Environmental Protection Key Laboratory of Integrated Surface Water-Groundwater Pollution Control. In het bijzonder erkennen we de technische ondersteuning van de SUSTech Core Research Facilities.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
