Hög upplösning Phonon-assisterad Quasi-resonans fluorescens spektroskopi

Summary

The manuscript describes a method of phonon-assisted quasi-resonant fluorescence spectroscopy that incorporates both laser-limited resolution and photoluminescence (PL) spectroscopy. This method utilizes optical phonons to provide linewidth-limited resolution spectra of atom-like semiconductor structures in the energy domain. The method is also easily realized with a single spectrometer optical spectroscopy setup.

Abstract

Högupplösta optiska spektroskopimetoder kräver i termer av antingen teknik, utrustning, komplexitet, tid eller en kombination av dessa. Här visar vi en optisk spektroskopi metod som kan lösa spektrala särdrag utöver det av spin fin struktur och homogen linjebredd av enskilda kvantprickar (QDs) med en standard, lätt att använda spektrometer setup. Denna metod innefattar både laser och fotoluminiscens spektroskopi, kombinerar fördelen av laserlinjebredd begränsad upplösning med flerkanals fotoluminiscens upptäckt. Ett sådant system medger avsevärd förbättring av upplösning jämfört med den för ett vanligt enkelstegs-spektrometer. Metoden använder fononer för att bistå vid mätningen av fotoluminiscens av en enda kvantpricks efter resonansexcitering av dess marktillståndsövergång. Den phonon energiskillnaden gör att man kan separera och filtrera bort laserljuset spännande kvant prick. En fördelaktig feratur med denna metod är dess rakt fram integrering i vanliga spektroskopi uppställningar, som är tillgängliga för de flesta forskare.

Introduction

Högupplöst är nyckeln till ny kunskap. Med denna kunskap kan ny teknik utvecklas såsom bättre sensorer, mer exakta tillverkningsverktyg och effektivare beräkningsenheter. Generera den här knappen kommer dock ofta till en hög kostnad av resurser, tid eller båda. Denna fråga är allestädes närvarande i alla skalor från atomfysik att lösa de lyfta degeneracies elektron snurrar till astronomi där en liten spektral förskjutning kan leda till upptäckt av planeter intill avlägsna stjärnor. ^1,2,3

Fokus i detta arbete är att använda en standard spektrometer installation och visar hur det kan lösa spektrala egenskaper under sin upplösningsgränsen, särskilt när det gäller området för halvledaroptik. Det exempel som presenteras är att anisotrop elektron-hål (eh) utbyte uppdelning i InAs / GaAs kvantprickar (QDs), som är i storleksordningen ett fåtal μeV. ⁴ Upplösningen gränsen för spektrometern cen övervinnas genom att kombinera standard PL och laserspektroskopi tekniker. Denna metod för kvasi-resonans fluorescens har den extra fördelen att nå laser begränsad upplösning med en vanlig enkelstegs spektrometer.

En standard optisk spektroskopi system för enstaka QD PL spektroskopi består av en enstegs 0,3-0,75 m monokromator och en laddningskopplad anordning (CCD) -detektor tillsammans med en exciteringslaserkälla och optik. Ett sådant system är i bästa fall kan lösa 50 μeV i det nära infraröda spektrumet runt 950 nm. Även med hjälp av statistiska och avfaltning tekniker, är en sådan enkel monokromator installationen inte kan lösa mindre än 20 μeV i PL mätningar. ⁵ Denna upplösning kan också förbättras genom att använda en trippel spektrometer, i trippeltillsatsläge där spektrumet är successivt spridda av alla tre galler. Trippel spektrometer har fördelen av ökad upplösning, kan lösacirka 10 μeV. I en alternativ konfiguration, trippel subtraktiv läge, de första två gittren beter sig som ett bandpassfilter, som ger det ytterligare aspekten att kunna separera excitering och detektering med mindre än 0,5 meV. Nackdelen med den tredubbla spektrometern är att det är ett kostsamt system.

Innan vi presenterar metoden för intresse, vi kortfattat diskutera andra experimentella metoder att med extra komplexitet, uppnå bättre spektral upplösning och är i stånd att lösa den fina strukturen av enstaka QDs. Delar av dessa metoder är relevanta för den presenterade metoden. En sådan metod är att lägga en Fabry-Perot interferometer (FPI) i detekteringsbanan för en enda spektrometer setup. ⁶ Med denna metod upplösningen sätts av finess i FPI. Således spektrometern resolution förbättrades till en μeV, på bekostnad av ytterligare komplexitet och lägre signalstyrka. ⁷ interferometer metoden ändrar också den allmänna operatipå spektrometerns med CCD-kameran, effektivt bli en enda punkt detektor, och avstämnings genom olika energier åstadkommes genom justering av FPI rummet självt.

Resonans fluorescens (RF) spektroskopi, en annan metod där en enda optisk övergång är både glada och övervakas också ger löfte om hög upplösning spektroskopi. Den spektrala upplösningen begränsas endast av laserlinjebredden och håller den CCD som en flerkanalsdetektor, där inte bara en sensor detekterar den signal utan ett antal CCD-pixlar. Denna flerkanaliga upptäckt är fördelaktig när det gäller signalmedelvärdes. Utmaningen i RF-spektroskopi separerar PL-signalen från större bakgrund av spritt laserljus, speciellt vid mätning vid den enda QD nivå. Ett antal tekniker kan användas för att sänka förhållandet av signal till spritt laserljus, som omfattar antingen polarisation ^8, spatial ⁹ eller tidsmässig separation ¹⁰av excitation och detektion. Den första är att använda höga utrotning polarisatorer för att undertrycka det spridda ljuset, men denna metod har det negativa resultatet att förlora polarisering information från PL. ⁸ En annan möjlig metod för att få resonans fluorescens att konstruera halvledarsystem som är kopplade till optiska hålrum där exciterings- och detekteringsbanorna är rumsligt separerade. Detta eliminerar problemet med att behöva lösa PL-signalen från den stora laser bakgrunden. Dock är denna metod begränsad till intrikata provtillverkning som i allmänhet är resurskrävande. ⁹

En annan klass av metoder som är också kunna lösa små skillnader energi är det ren laserspektroskopi, såsom differentiell transmission, som har fördelen att åstadkomma laser begränsad upplösning med fullständig polarisering information. Denna metod kräver normalt inlåsnings upptäckt att observera minimala förändringar i transmissionssignalen jämfört med den för den stora laser bakgrunden. ¹¹ På senare tid har framsteg inom nanofabrikation har lett till en ökning av fraktionen av laserljus som interagerar med QD (s) till värden upp till 20%, genom att antingen använda indexmatchat fast ämne dopp linser eller bädda punkterna i fotoniska kristaller vågledare. ¹²

Även om dessa metoder har förmåga att uppnå hög energiupplösning, de kommer på bekostnad av dyrbar utrustning, komplext sampel tillverkning och förlust av information. Metoden i detta arbete kombinerar element från dessa tre metoder utan att komplexiteten i instrumentering eller provtillverkning till en vanlig PL setup.

Senaste arbete har visat att med en trippel spektrometer system subtraktiv läge, är det möjligt att visualisera sing-triplett fin struktur i två-foton övergångs spektrum av en kvantpunkt molekyl (QDM). ¹³ inblandade energidelningen i storleksordningenav några få till tiotals μeV löstes med hjälp av en trippel subtraktiv läge, vilket gjorde att excitera övergångarna resonans och upptäcka inom mindre än en meV. Den spektrala informationen extraherades genom övervakning under övergången med hjälp av akustiska fononer och andra lägre liggande exciton övergångar. Denna metod kan också tillämpas för att lösa den anisotropa eh utbyte delning och även livslängden begränsade linjebredd av excitonen övergången av 8 μeV och 4 μeV, respektive, såsom framgår av figur 1. I likhet med detta resultat, kommer detta papper att inriktas på ett enkelt spektrometer installation som kommer att innehålla många av de fördelar som de andra högupplösta metoder besitter. Dessutom CCD kommer att kvarstå som en flerkanalsdetektor. Den experimentuppställning kan också hållas ganska billigt i förhållande till andra högupplösta spektroskopi metoder och har den extra fördelen av att vara lätt modifierad för att uppnå enstaka punkt korrelationsmätningar. Till skillnad från resultatet using akustiska fononer och en trippel-spektrometer, är den underliggande nyckeln till att använda sig av LO-fonon satellit associerad med halvledarna och tillhörande legeringar som utgör halvledarprover. Energi separation mellan LO-phonon satelliten och noll-phonon linje (ZPL) är i storleksordningen tiotals meV för sådana prover, vilket möjliggör användning av ett enda steg spektrometer. ¹⁴ Denna energi separation möjliggör användning av den föreslagna kvasi -resonance spektroskopi metod resonans köra en övergång och övervakning under excitation av en energi lika med en LO phonon. Denna teknik är analog med den i PL excitation där en exciterar till ett exciterat övergång och övervakar bottentillståndsövergång. ¹⁵ Separationen mellan övergången som exciteras och den för LO-fonon satellit möjliggör användning av kantpassfilter för att undertrycka elastiskt spritt ljus. Detta förfarande för användning av fonon satellit gör det möjligt för laserlinjebredd begränsad upplösningEftersom resonans spännande övergången är normalt den enda gången som utsläpp LO-phonon satellit blir synlig.

Protocol

Obs: Den metod som beskrivs är specifika för en viss programvara, även om andra programvarupaket kan användas i stället. 1. Provberedning och kyla ner Fabricera provet. Väx provet, med hjälp av Stranski-Krastanov tillväxtmetod via molekylär balk epitaxi skapa två vertikalt staplade själv monterade InAs / GaAs QDs som skiljs åt av en 4 nm tunnel barriär som tidigare beskrivits. 16 bädda in QDs i ett elektriskt fält effekt struktur (dvs., …

Representative Results

Resultaten som presenteras i figurerna visar den höga upplösningen förmåga att använda fononer för att hjälpa till i PL mätningen. Den schematiska (Figur 2) visar att, med undantag för de kantpassfilter på både excitering och detektering förblir experimentuppställning en standard spektroskopi setup, med eventuell tillsats av polarisationsstyrning. Jämförelse med en enda och trippel spektrometer (figur. 3) skildrar phonon assisterade metode…

Discussion

The above instructions demonstrate the phonon-assisted quasi-resonance spectroscopy method. By exciting into a QD discrete state, one can monitor the phonon emission line, achieving high resolutions. In the example provided, by using phonons it is even possible to resolve the lifetime-limited linewidth of the neutral exciton visible in experiments. The method is easy to incorporate into existing PL spectroscopy setups. As mentioned, once the energy of the desired transition line is identified via non-resonant spectroscop…

Materials

Tunable Diode Laser DL pro	Toptica Photonics	DL Pro
Closed Cycle Cryogen Free Refrigerator System for Microscopy	Cryo Industries of America Inc.	Cryocool G2
Sourcemeter	Keithley	2611a
50x Mitutoyo Plan Apo NIR Infinity-Corrected Objective	Mitutoyo America Corporation	378-825-5
Turbo pump	Pfeiffer Vacuum	HiPace 80
NIR coated Mirrors	Thor labs	BB1-E03
Polarizers	Thorlabs	LPNIR050-MP
200mm AR coated Achromatic lens	Thorlabs	AC254-200-B-ML
100mm AR coated Achromatic lens	Thorlabs	AC254-100-B-ML
960 Long pass filter	Thorlabs	960aelp
960 Short pass filter	Thorlabs	960aesp
Liquid Crystal Variable Retarder	Meadowlark Optics	LVR-100
0.75m Spectrometer Acton SpectraPro	Princeton Instruments	Trivista
Liquid Nitrogen Cooled Camera	Princeton Instruments	7508-0002
External Camera	Watec	Wat-902H Ultimate	Optional
Ostoalloy	Lake Shore Cryotronics	Ostalloy 158
Gold wire (40 gauge)	Surepure Chemetals	Au-Wire-03-02
Silver Epoxy	A.I. Technology	Prima-Solder EG8020
Program Software	National Instruments	LabView