Tillväxt och elektrostatisk och kemiska egenskaper av metall/LaAlO3/SrTiO3 Halvledareheterostructures
Summary
Vi fabricera metall/LaAlO3/SrTiO3 Halvledareheterostructures med en kombination av pulsad laser nedfall och i situ magnetron sputtering. Genom magnetotransport och i situ röntgen fotoelektronen spektroskopi experiment undersöker vi samspelet mellan elektrostatiska och kemiska fenomen av quasi tvådimensionell elektron gas bildas i detta system.
Abstract
Det quasi 2D elektronsystem (q2DES) som bildar på gränssnittet mellan LaAlO3 (LAO) och SrTiO3 (STO) har rönt stor uppmärksamhet från gemenskapens oxid elektronik. En av dess signum funktioner är förekomsten av en kritisk LAO tjocklek 4 enhet-celler (uc) för gränsskiktspänning ledningsförmåga växa fram. Även om elektrostatisk mekanismer har föreslagits i förflutnan för att beskriva förekomsten av denna kritiska tjocklek, har vikten av kemiska defekter varit nyligen accentueras. Här beskriver vi tillväxten av metall/LAO/STO Halvledareheterostructures i en ultrahöga vakuum (UHV) klustersystem som kombinerar pulsad laser nedfall (att växa laotiska), magnetron sputtering (för att växa metallen) och röntgen fotoelektronen spektroskopi (XPS). Vi studerar steg bildandet och utvecklingen av q2DES och det kemiska samspel som sker mellan metallen och de LAO/STO. Dessutom belysa magnetotransport experiment på transport och elektroniska egenskaperna hos q2DES. Detta systematiska arbete inte bara visar ett sätt att studera det elektrostatiska och kemiska samspelet mellan q2DES och dess miljö, men också låser upp möjligheten att par multifunktionella tak lager med rika fysiken observerats i tvådimensionella elektron system, vilket möjliggör tillverkning av nya typer av enheter.
Introduction
Quasi 2D elektron system (q2DES) har använts flitigt som en lekplats för att studera en mängd låg-dimensionell och kvantfenomen. Start från seminal papperet på LaAlO3/SrTiO3 -systemet (LAO/STO)1, en explosion av olika system som värd för nya gränsskiktspänning elektroniska faser har skapats. Att kombinera olika material ledde till upptäckten av q2DESs med ytterligare egenskaper, till exempel elektriska-fältet avstämbara spin polarisering2, extremt hög elektron mobiliteter3 eller ferroelectricity-kopplade fenomen4. Trots en enorm kropp arbete har ägnat att riva upp den skapande och manipulation av dessa system, har flera experiment och tekniker visat motstridiga resultat, även i ganska liknande förhållanden. Dessutom befanns balansen mellan elektrostatiska och kemiska interaktioner vara viktigt att korrekt förstå fysiken på spela5,6,7.
I denna artikel, vi noggrant beskriva tillväxten av olika metall/LAO/STO Halvledareheterostructures, använda en kombination av pulsad laser nedfall (PLD) och i situ magnetron sputtering. Sedan, för att förstå effekten av olika ytförhållanden i den nedgrävda q2DES på gränssnittet LAO/STO, en elektronisk och kemiska studie utförs, med transport och elektron spektroskopi experiment.
Eftersom flera metoder har använts tidigare att växa kristallina LAO på STO, val av lämpliga nedfall tekniker är ett avgörande steg för tillverkning av högkvalitativa oxid Halvledareheterostructures (förutom möjliga kostnad och tid begränsar). I PLD träffar en intensiv och kort laserpuls måltavlan önskat material, som är sedan avlägsnades och får deponeras på substratet som en tunn film. En av de stora fördelarna med denna teknik är förmågan att tillförlitligt överföra stökiometri av målet till filmen, en nyckelfaktor för att uppnå önskad fas bildandet. Dessutom förmågan att utföra lager-för-lager tillväxt (övervakas i realtid med hjälp av speglar high-energy diffraktion – RHEED) av ett stort antal komplexa oxider, möjligheten att ha flera mål inne i kammaren på det samma tid () vilket gör att tillväxten av olika material utan att bryta vakuum) och enkelheten i setup gör denna teknik ett av de mest effektiva och mångsidiga.
Men möjligt andra tekniker såsom molekylärt stråla epitaxyen (MBE) tillväxten av ännu högre kvalitet epitaxiell tillväxt. Istället för att ha ett mål av ett visst material, i MBE är varje specifika element sublimerat mot underlaget, där de reagerar med varandra för att bilda väldefinierade Atom skikt. Dessutom kan avsaknaden av högenergetisk arter och mer enhetlig energidistribution tillverkning av extremt vassa gränssnitt8. Denna teknik är emellertid mycket mer komplex än PLD när det gäller att tillväxten av oxider, eftersom det måste utföras i ultrahöga vakuum förhållanden (så att långt menar fri Stig inte förstörs) och kräver i allmänhet en större investering, kostnads – och tidsmässigt. Även om den tillväxtprocess som används i första LAO/STO publikationer var PLD, har prov med liknande egenskaper odlats av MBE9. Det är också värt att notera att LAO/STO Halvledareheterostructures har odlats med sputtring10. Även om atomically vassa gränssnitt uppnåddes vid höga temperaturer (920 ° C) och hög syre tryck (0.8 mbar), uppnåddes inte gränsskiktspänning ledningsförmåga.
För tillväxten av metalliska tak lager, använder vi magnetron sputtering, eftersom det ger en bra balans mellan kvalitet och flexibilitet. Andra chemical vapor deposition baserat tekniker kan emellertid användas för att uppnå liknande resultat.
Slutligen, en kombination av transport och spektroskopi tekniker visade i denna artikel exemplifierar ett systematiskt sätt att sondera både elektroniska och kemiska interaktioner, betona vikten av korskontroll olika tillvägagångssätt till fullo förstå de många funktionerna i dessa typer av system.
Protocol
Representative Results
Discussion
Under substrat uppsägning, bör man vara extremt försiktig med den submerging tiden i HF lösning. Vi observerade under – och över – etched ytor av varierande bara 5 s när det gäller det ursprungliga receptet. Dessutom observerade vi ett beroende mellan substrat stegstorlek och dränka tid. För mindre steg storlekar (mindre än 100 nm) dränka 30 s kan leda till överdriven etsning, även om efteråt glödgning förfarandet kan vara tillräcklig för att korrekt rekonstruera ytan. På grund av riskerna med att anv?…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Detta arbete fick stöd från den ERC Consolidator Grant #615759 ”MINT”, i regionen Île-de-France DIM ”Oxymore” (projekt ”NEIMO”) och ANR projektet ”NOMILOPS”. H.N. var delvis stöds av programmet Core-till-Core EPSRC-JSPS, JSPS bidrag för vetenskaplig forskning (B) (#15 H 03548). A.S. stöddes av den Deutsche Forschungsgemeinschafts (HO 53461-1; postdoktorsstipendium till A.S.). D.C.V. Tack det franska ministeriet för högre utbildning och forskning och CNRS för finansiering av sin doktorsavhandling. J.S. tack de University Paris-Saclay (D’Alembert program) och CNRS för finansiering av hans vistelse på CNRS/Thales.
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
Riferimenti
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
