Kemisk fällning metod för syntesen av Nb2O5 modifierad Bulk Nickel katalysatorer med höga specifika yta
Summary
Ett protokoll för syntesen av svamp-liknande och vik-gillar Ni1-xNbxO nanopartiklar genom kemisk utfällning presenteras.
Abstract
Vi visar en metod för syntesen av NixNb1-xO katalysatorer med svamp-liknande och vik-liknande nanostrukturer. Genom att variera förhållandet Nb:Ni, en serie NixNb1-xO nanopartiklar med olika Atom kompositioner (x = 0,03, 0,08, 0,15 och 0,20) har utarbetats av kemisk fällning. Dessa NixNb1-xO katalysatorer kännetecknas av röntgendiffraktion, röntgen fotoelektronen spektroskopi och scanning electron microscopy. Studien visade svamp-liknande och vik-liknande utseende Ni0,97Nb0,03O och Ni0,92Nb0,08O på NiO ytan och den större ytan av dessa NixNb1-xO katalysatorer, jämfört med huvuddelen NiO. Maximal yta på 173 m2g kan erhållas för Ni0,92Nb0,08O katalysatorer. Dessutom den katalytiska hydroconversion av lignin-derived föreningar använder syntetiserade Ni0,92Nb0,08O katalysatorerna har undersökts.
Introduction
Beredning av nanokompositer har fått allt större uppmärksamhet på grund av deras avgörande tillämpning i olika fält. För att förbereda Ni-Nb-O blandad oxid nanopartiklar, har1,2,3,4,5,6 olika metoder utvecklats såsom torr blandning metod,7, 8 avdunstning metod,9,10,11,12,13 sol gel metod,14 termisk nedbrytning metod,15 och Auto-förbränning. 16 i en typisk avdunstning metod9, vattenlösningar som innehåller lämplig mängd metall prekursorer, nickel nitrat hexahydrat och ammonium niob oxalat värmdes på 70 ° C. Efter avlägsnande av lösningsmedel och ytterligare torkning och kalcinering erhölls blandoxidbränsle. Dessa oxid katalysatorer uppvisar utmärkt katalytisk aktivitet och selektivitet mot den oxidativa dehydrogenering (ODH) etan, som är relaterad till elektroniska och strukturella omordningen induceras av införlivandet av niob katjoner i NiO gallret . 11 införandet av Nb minskar drastiskt den elektrofil syreradikaler, som ansvarar för oxidationsreaktioner etan12. Som ett resultat, förlängningar av denna metod har gjorts på utarbetandet av olika typer av blandade Ni-mig-O oxider, där mig = Li, Mg, Al, Ga, Ti och Ta. 13 visar att variationen i metall dopants kunde förändra de runt och elektrofil syreradikaler av NiO, således systematiskt tune ODH aktivitet och selektivitet mot etan. Allmänhet ytan av dessa oxider är dock relativt liten (< 100 m2g), på grund av att utökade fas segregering och bildandet av stora Nb2O5 crystallites, och därmed hämmas deras användning i andra katalytiska applikationer.
Torra blandning metod, även känd som solid-state slipning metoden, är en annan vanligt förekommande metod att förbereda blandat-oxid katalysatorerna. Eftersom de katalytiska material erhålls en lösningsmedelsfri sätt, ger denna metod en lovande grönt och hållbart alternativ till utarbetandet av blandad-oxid. Den högsta yta som erhålls med denna metod är 172 m2g för Ni80Nb20 på kalcinering temperatur på 250 ° C. 8 dock solid-state metoden är inte tillförlitlig som reaktanterna inte blandas väl på den atomära skalan. Därför, för bättre kontroll av kemiska homogenitet och specifika partikelstorleksfördelning och morfologi, andra lämpliga metoder för att förbereda Ni-Nb-O blandat oxid nanopartiklar söks fortfarande. 7
Bland olika strategier i utvecklingen av nanopartiklar fungerar kemisk fällning som en av de lovande metoderna för att utveckla nanocatalysts, eftersom det tillåter fullständig utfällning av metalljoner. Nanopartiklar av högre ytor förbereds också, vanligen med hjälp av denna metod. För att förbättra de katalytiska egenskaperna av Ni-Nb-O nanopartiklar, rapportera vi häri protokollet för syntesen av en serie av Ni-Nb-O blandad oxid katalysatorer med höga yta genom kemisk utfällning metod. Vi visat att Nb:Ni molar förhållandet är en avgörande faktor för hur den katalytiska aktiviteten av kväveoxider mot hydrodeoxygenation av lignin framställda organiska föreningar. Med hög Nb:Ni förhållandet ovan 0.087 bildades inaktiva NiNb2O6 arter. Ni0,92Nb0,08O, som hade den största yta (173 m2g), uppvisar fold-liknande nu strukturer och visade den bästa aktiviteten och selektivitet mot hydrodeoxygenation av anisole till cyklohexan.
Protocol
Representative Results
Discussion
En av de vanligaste metoderna att förbereda de nickel-dopade bulk niob oxid nanopartiklarna är roterande avdunstning metod. 9 genom att anställa olika tryck och temperatur förhållanden under processen för roterande avdunstning, utfällning av Ni-Nb-O partiklar handel med långsam borttagning av lösningsmedel. I motsats till den roterande avdunstning-metoden, har metoden kemisk fällning som redovisas i denna studie fått allt större uppmärksamhet för att förbereda nanopartiklarna som de…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Vi erkänna tacksamt det finansiella stöd som tillhandahålls av National Key Research & Development Program av ministeriet för vetenskap och teknik i Kina (2016YFB0600305), National Natural Science Foundation Kina (nr 21573031 och 21373038), Program för utmärkta talanger i Dalian City (2016RD09) och tekniska och högre utbildning Institute i Hongkong (THEi SG1617105 och THEi SG1617127).
Materials
| Niobium(V) oxalate hydrate, 98% | Alfa | L04481902 | |
| Nickel nitrate hexahydrate, 99% | Aladdin | N108891 | |
| Sodium hydroxide, 98% | Aladdin | S111501 | |
| Ammonium hydroxide, 23-25% | Aladdin | A112077 | |
| Anisole, 99% | Sinopharm | 81001728 | |
| Diphenyl ether, 98% | Aladdin | D110644 | |
| Phenol, 98% | Sinopharm | 100153008 | |
| 2-Methoxyphenol, 98% | Sinopharm | 30114526 | |
| Vanillin, 99.5% | Sinopharm | 69024316 | |
| Potassium hydroxide, AR | Aladdin | P112284 | |
| N,N-Dimethylformamide, 99.5% | Sinopharm | 40016462 | |
| 2-Bromoacetophenone,98% | Aladdin | B103328 | |
| Diethyl ether,99.5% | Sinopharm | 10009318 | |
| Decane,98% | Aladdin | D105231 | |
| Dodecane,99% | Aladdin | D119697 | |
| Niobic acid | CBMM | 1313968 | |
| Heating and Drying Oven | DHG Series (shanghai jinghong laboratory instrument co. ltd) | ||
| Autoclave Reactor | CJF-0.05—0.1L (Dalian Tongda Equipment Technology Development Co., Ltd) | ||
| Tube furnace | SK2-1-10/12 (Luoyang Huaxulier Electric Stove Co., Ltd) | ||
| Heating magnetic stirrer | DF-101 (Yu Hua Instrument Co. Ltd.) | ||
| Rotary evaporator | RE-3000A (Shanghai Yarong Biochemical Instrument Factory) | ||
| Synthetic air | |||
| Hydrogen gas | |||
| Argon gas |
Riferimenti
- Zhou, Y., Yang, M., Sun, K., Tang, Z., Kotov, N. A. Similar topological origin of chiral centers in organic and nanoscale inorganic structures: effect of stabilizer chirality on optical isomerism and growth of CdTe nanocrystals. J. Am. Chem. Soc. 132 (17), 6006-6013 (2010).
- Zhou, Y., et al. Optical Coupling Between Chiral Biomolecules and Semiconductor Nanoparticles: Size-Dependent Circular Dichroism Absorption. Angew. Chem. Int. Ed. 50, 11456-11459 (2011).
- Li, Z., et al. Reversible plasmonic circular dichroism of Au nanorod and DNA assemblies. J. Am. Chem. Soc. 134 (7), 3322-3325 (2012).
- Zhu, Z., et al. Manipulation of collective optical activity in one-dimensional plasmonic assembly. ACS Nano. 6 (3), 2326-2332 (2012).
- Liu, W., et al. Gold nanorod@chiral mesoporous silica core-shell nanoparticles with unique optical properties. J. Am. Chem. Soc. 135 (26), 9659-9664 (2013).
- Han, B., Zhu, Z., Li, Z., Zhang, W., Tang, Z. Conformation Modulated Optical Activity Enhancement in Chiral Cysteine and Au Nanorod Assemblies. J. Am. Chem. Soc. 136, 16104-16107 (2014).
- Rao, C. N. R., Gopalakrishnan, J. . New Directions in Solid State Chemistry. , (1989).
- Zhu, H., Rosenfeld, D. C., Anjum, D. H., Caps, V., Basset, J. -. M. Green Synthesis of Ni-Nb Oxide Catalysts for Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. ChemSusChem. 8, 1254-1263 (2015).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Nb-O Mixed Oxides as Highly Active and Selective Catalysts for Ethene Production via Ethane Oxidative Dehydrogenation. Part I: Characterization and Catalytic Performance. J. Cat. 237, 162-174 (2006).
- Savova, B., Loridant, S., Filkova, D., Millet, J. M. M. Ni-Nb-O Catalysts for Ethane Oxidative Dehygenation. Appl. Catal. A. 390 (1-2), 148-157 (2010).
- Heracleous, E., Delimitis, A., Nalbandian, L., Lemonidou, A. A. HRTEM Characterization of the Nanostructural Features formed in Highly Active Ni-Nb-O Catalysts for Ethane ODH. Appl. Catal. A. 325 (2), 220-226 (2007).
- Skoufa, Z., Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Unraveling the Contribution of Structural Phases in Ni-Nb-O mixed oxides in Ethane Oxidative Dehydrogenation. Catal. Today. 192 (1), 169-176 (2012).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Me-O Mixed Metal Oxides for the Effective Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene – Effect of Promoting Metal Me. J. Cat. 270, 67-75 (2010).
- Zhu, H., et al. Nb Effect in the Nickel Oxide-Catalyzed Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. J. Cat. 285, 292-303 (2012).
- Sadovskaya, E. M., et al. Mixed Spinel-type Ni-Co-Mn Oxides: Synthesis, Structure and Catalytic Properties. Catal. Sustain. Energy. 3, 25-31 (2016).
- Alvarez, J., et al. Ni-Nb-Based Mixed Oxides Precursors for the Dry Reforming of Methane. Top. Catal. 54, 170-178 (2011).
- Jin, S., Guan, W., Tsang, C. -. W., Yan, D. Y. S., Chan, C. -. Y., Liang, C. Enhanced hydroconversion of lignin-derived oxygen-containing compounds over bulk nickel catalysts though Nb2O5 modification. Catal. Lett. 147, 2215-2224 (2017).
- Taghavinezhad, P., Haghighi, M., Alizadeh, R. CO2/O2-oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene over highly dispersed vanadium oxide on MgO-promoted sulfated-zirconia nanocatalyst: Effect of sulfation on catalytic properties and performance. Korean J. Chem. Eng. 34 (5), 1346-1357 (2017).
- Muralidharan, G., Subramanian, L., Nallamuthu, S. K., Santhanam, V., Kumar, S. Effect of Reagent Addition Rate and Temperature on Synthesis of Gold Nanoparticles in Microemulsion Route. Ind. Eng. Chem. Res. 50 (14), 8786-8791 (2011).
- Sosa, Y. D., Rabelero, M., Treviño, M. E., Saade, H., López, R. G. High-Yield Synthesis of Silver Nanoparticles by Precipitation in a High-Aqueous Phase Content Reverse Microemulsion. J. Nanomater. , 1-6 (2010).
- Morterra, C., Cerrato, G., Pinna, F. Infrared spectroscopic study of surface species and of CO adsorption: a probe for the surface characterization of sulfated zirconia catalysts. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 55, 95-107 (1998).
- Yang, F., Wang, Q., Yan, J., Fang, J., Zhao, J., Shen, W. Preparation of High Pore Volume Pseudoboehmite Doped with Transition Metal Ions through Direct Precipitation Method. Ind. Eng. Chem. Res. 51 (47), 15386-15392 (2012).
- Saleh, R., Djaja, N. F. Transition-metal-doped ZnO nanoparticles: Synthesis, characterization and photocatalytic activity under UV light. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 130, 581-590 (2014).
- Ertis, I. F., Boz, I. Synthesis and Characterization of Metal-Doped (Ni, Co, Ce, Sb) CdS Catalysts and Their Use in Methylene Blue Degradation under Visible Light Irradiation. Modern Research in Catalysis. 6, 1-14 (2017).
- Jin, S., et al. Cleavage of Lignin-Derived 4-O-5 Aryl Ethers over Nickel Nanoparticles Supported on Niobic Acid-Activated Carbon Composites. Ind. Eng. Chem. Res. 54 (8), 2302-2310 (2015).
- Rojas, E., Delgado, J. J., Guerrero-Pérez, M. O., Bañares, M. A. Performance of NiO and Ni-Nb- O Active Phases during the Ethane Ammoxidation into Acetonitrile. Catal. Sci. Technol. 3 (12), 3173-3182 (2013).
- Lee, S. -. H., et al. Raman Spectroscopic Studies of Ni-W Oxide Thin Films. Solid State Ionics. 140 (1), 135-139 (2001).
- Mondal, A., Mukherjee, D., Adhikary, B., Ahmed, M. A. Cobalt nanoparticles as recyclable catalyst for aerobic oxidation of alcohols in liquid phase. J. Nanopart. Res. 18 (5), 1-12 (2016).
- Wang, K., Yang, L., Zhao, W., Cao, L., Sun, Z., Zhang, F. A facile synthesis of copper nanoparticles supported on an ordered mesoporous polymer as an efficient and stable catalyst for solvent-free sonogashira coupling Reactions. Green Chem. 19, 1949-1957 (2017).
- Song, Y., et al. High-Selectivity Electrochemical Conversion of CO2 to Ethanol using a Copper Nanoparticle/N-Doped Graphene Electrode. Chemistry Select. 1, 6055-6061 (2016).
