इस प्रोटोकॉल के प्रदर्शन और विश्लेषण पंप जांच के लिए महत्वपूर्ण कदम का वर्णन एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ एक femtosecond ऑप्टिकल लेजर संयोजन के लिए गैस चरण के अणुओं में ultrafast photochemical प्रतिक्रियाओं का अध्ययन ।
इस प्रोटोकॉल प्रदर्शन और विश्लेषण femtosecond पंप-जांच प्रयोगों है कि एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ एक femtosecond ऑप्टिकल लेजर गठबंधन में महत्वपूर्ण कदम का वर्णन । इस प्रयोग के दौरान ऑप्टिकल और मुक्त-इलेक्ट्रॉन लेजर दालों के बीच स्थानिक और लौकिक ओवरलैप स्थापित करने के लिए विधियाँ शामिल हैं, साथ ही डेटा विश्लेषण के महत्वपूर्ण पहलुओं, जैसे आगमन समय घबराने के लिए सुधार, जो करने के लिए आवश्यक हैं उच्च गुणवत्ता पंप-सबसे अच्छा संभव लौकिक संकल्प के साथ जांच डेटा सेट प्राप्त करें । इन तरीकों एक अनुकरणीय फ़्लैश पर प्रदर्शन प्रयोग के लिए प्रदर्शन कर रहे है (मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर हैंबर्ग) मुक्त-इलेक्ट्रॉन लेजर क्रम में गैस में ultrafast photochemistry का अध्ययन करने के लिए वेग नक्शा आयन इमेजिंग के माध्यम से चरण अणुओं । हालांकि, रणनीतियों के अधिकांश भी इसी तरह के पंप के लिए लागू कर रहे है-जांच अंय लक्ष्यों या अंय प्रायोगिक तकनीकों का उपयोग कर प्रयोग ।
लघु और तीव्र चरम पराबैंगनी (XUV) और मुक्त-इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण (fels लिखा)1,2 से एक्स-रे दालों की उपलब्धता ने femtosecond पम्प के लिए नए अवसर खोल दिए हैं-जांच प्रयोगों साइट का शोषण-और भीतरी-शैल फोटो-अवशोषण की प्रक्रिया3,4,5,6की तत्व-विशिष्टता । इस तरह के प्रयोगों का इस्तेमाल किया जा सकता है, उदाहरणके लिए, तरल पदार्थ7 और गैस चरण अणुओं8,9,10,11 में आणविक गतिशीलता और प्रभारी हस्तांतरण प्रक्रियाओं की जांच करने के लिए , 12, और उत्प्रेरक प्रतिक्रियाओं और ultrafast सतह13,१०० femtoseconds या नीचे के एक लौकिक संकल्प के साथ14 के वास्तविक समय टिप्पणियों के लिए । यदि पंप जांच प्रयोग FEL, जो ऊपर उल्लेख किया उदाहरण के सभी में मामला था के साथ एक सिंक्रनाइज़ ऑप्टिकल femtosecond लेजर संयोजन द्वारा किया जाता है, आंतरिक आगमन-ऑप्टिकल लेजर और FEL दालों के बीच समय घबराना मापा जा करने के लिए है पर एक शॉट के आधार पर गोली मार दी और डेटा विश्लेषण में क्रम में सबसे अच्छा लौकिक संभव समाधान प्राप्त करने के लिए सही ।
एक बड़े सहयोग के भीतर, कई पंप जांच एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ ऑप्टिकल पराबैंगनीकिरण संयोजन हाल ही में9,10,11,12, दोनों फ़्लैश XUV FEL 15 में प्रदर्शन किया गया है ,16 और LCLS X-ray FEL17 सुविधाएं, और इन प्रयोगों के प्रदर्शन और विश्लेषण के लिए एक प्रायोगिक प्रोटोकॉल विकसित किया गया है, जो निम्नलिखित में प्रस्तुत किया गया है । विधि एक अनुकरणीय फ़्लैश मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर में प्रदर्शन के लिए प्रदर्शन के लिए गैस में ultrafast photochemistry-चरण अणुओं का अध्ययन वेग मानचित्र आयन इमेजिंग11,12के माध्यम से किया जाता है । हालांकि, रणनीतियों के अधिकांश भी इसी तरह के पंप के लिए लागू कर रहे है जांच अंय लक्ष्यों या अंय प्रायोगिक तकनीकों का उपयोग कर प्रयोग और भी अंय FEL सुविधाओं के लिए अनुकूलित किया जा सकता है । जबकि व्यक्तिगत कदम यहां प्रस्तुत या तत्संबंधी रूपांतरों के कुछ पहले से ही साहित्य18,19,20में चर्चा की गई है, इस प्रोटोकॉल महत्वपूर्ण कदम का एक व्यापक विवरण प्रदान करता है, कुछ है कि तुल्यकालन में और समय निदान है, जो काफी स्थिरता और पंप के लिए लौकिक संकल्प में सुधार हुआ है में सबसे हाल ही में तकनीकी सुधार का लाभ लेने सहित जांच प्रयोग12, 21. शी.
निंनलिखित प्रोटोकॉल एक पंप जांच अंत स्टेशन, ऐसे फ़्लैश22में शिविर साधन के रूप में, एक आयन समय की उड़ान, एक आयन गति इमेजिंग, या एक वेग नक्शा इमेजिंग (VMI) आयन स्पेक्ट्रोमीटर से सुसज्जित है; एक असंयत या सुपरसोनिक गैस जेट; और एक सिंक्रनाइज़ के पास-अवरक्त (NIR) या पराबैंगनी (यूवी) femtosecond लेजर, जिनकी दालों में छा collinearly या पास-collinearly के साथ मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर बीम, चित्र 1में योजनाबद्ध रूप से स्केच किया जा सकता है. इसके अलावा, इस तरह के एक हटाने योग्य बीम देखने स्क्रीन के रूप में निदानउपकरण के एक उपयुक्त सुइट (एक चप्पू ce के साथ लेपित जैसे: YAG पाउडर या एक पतली ce: YAG क्रिस्टल) संपर्क क्षेत्र में, एक तेजी से photodiode दोनों FEL और लेजर दालों के प्रति संवेदनशील, और एक गुच्छा आगमन-समय मॉनिटर (BAM)23,24 या “समय उपकरण”25,26,27 की आवश्यकता है, जिनमें से सभी आम तौर पर पंप में एकीकृत कर रहे हैं-जांच अंत स्टेशन या FEL सुविधा द्वारा प्रदान की जाती हैं, अगर प्रयोग से पहले अनुरोध किया । अंत में, शॉट-दर-घबराना सुधार मान लिया गया है कि प्रयोगात्मक डेटा रिकॉर्ड किया गया है और एक शॉट-दर-शॉट के आधार पर सुलभ है और एक अनूठा “गुच्छा आईडी” का उपयोग करके या किसी अन्य द्वारा शॉट-दर-समय घबराने की चाल की गोली से जोड़ा गया समकक्ष योजना ।
फ्लैश में, विशिष्ट प्रणालियों कि पंप के लिए महत्वपूर्ण है जांच प्रयोग कर रहे हैं:
इसी तरह की प्रणालियों अंय FEL सुविधाओं पर उपलब्ध है और एक विश्वसनीय पंप जांच प्रयोग प्रदर्शन के लिए महत्वपूर्ण हैं ।
प्रयोगात्मक setups की जटिलता के कारण, पंप-मुक्त इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण के साथ जांच प्रयोगों विशेषज्ञता और अनुभव के एक उच्च स्तर की आवश्यकता होती है और बहुत सावधान तैयारी और वैज्ञानिक टीमों के साथ विस्तृत विचार विमर्श की जरूरत है कि संचालित मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर, ऑप्टिकल लेजर, और अंत स्टेशन, दोनों से पहले और प्रयोग के दौरान । वास्तविक प्रयोग प्रदर्शन करते समय, स्थानिक और लौकिक ओवरलैप और सभी निदान और समय प्रणालियों के करीब निगरानी के सटीक दृढ़ संकल्प, के रूप में इस प्रोटोकॉल में वर्णित है, आवश्यक हैं ।
ध्यान दें कि यहां वर्णित विधियों के सबसे FEL के एक विशिष्ट फोटॉन ऊर्जा रेंज के लिए ही लागू कर रहे है क्योंकि वे प्रभाव है कि दृढ़ता से फोटॉन ऊर्जा पर निर्भर पर भरोसा करते हैं । उदाहरण के लिए, एक photodiode पर निर्देशित बिखरे हुए प्रकाश का उपयोग कर “रफ” लौकिक ओवरलैप का निर्धारण करने के लिए फोटॉन ऊर्जा के लिए अच्छी तरह से काम करने के लिए पाया गया था ~ २५० eV । उच्च फोटॉन ऊर्जा पर, FEL दालों द्वारा उत्पन्न संकेत इतना छोटा है कि यह पता लगाने के लिए मुश्किल हो जाता है । उस मामले में, एक खुली समाप्त SMA केबल है कि बहुत करीब लाया जा सकता है (एक मिलीमीटर से भी कम) के लिए या यहां तक कि FEL बीम में प्रोटोकॉल के चरण ३.१ में वर्णित प्रक्रिया करने के लिए एक अधिक विश्वसनीय संकेत उत्पादन करने के लिए पाया गया था । इसी प्रकार, “ठीक” समय निर्धारित करने के लिए सबसे अच्छा लक्ष्य, ३.२ कदम में वर्णित है, दृढ़ता से फोटॉन ऊर्जा पर निर्भर है । XUV और नरम एक्स-रे क्षेत्र में FEL दालों के लिए ६५.७ ev और ~ ५७ ev फोटॉन ऊर्जा (क्सीनन और ch3मैं, क्रमशः में 4डी ionization थ्रेसहोल्ड के लिए इसी), Xe और ch3मैं इस प्रक्रिया के लिए उपयुक्त लक्ष्य हो पाया गया चरण ३.२ में वर्णित है । विधि CH3का उपयोग कर मैं फोटॉन ऊर्जा के लिए काम करने के लिए पाया गया था 2 कीव (ऊपर जो यह अभी तक परीक्षण नहीं किया गया है), जबकि विधि Xe का उपयोग कर २५० eV तक परीक्षण किया गया है । ५० eV, एच2 में बांड नरम प्रक्रिया के नीचे फोटॉन ऊर्जा के लिए19इस्तेमाल किया जा सकता है । ४०० eV, एन2 में एक समान प्रक्रिया के ऊपर फोटॉन ऊर्जा पर भी20उपयुक्त है । वैकल्पिक दृष्टिकोण एक ठोस नमूना25,26,30 या photoelectron स्पेक्ट्रम में साइड बैंड के गठन के भावना में परिवर्तन शामिल31,३२।
आदेश में सबसे अच्छा लौकिक संकल्प को प्राप्त करने के लिए, यह डेटा विश्लेषण में एक शॉट द्वारा गोली मार दी आधार पर प्रयोगात्मक डेटा को सॉर्ट करने के लिए FEL और ऑप्टिकल लेजर दालों के बीच आने वाले समय घबराना के लिए क्षतिपूर्ति करने के लिए आवश्यक है, के रूप में चरण 5 में वर्णित है । हालांकि, पंप की गुणवत्ता की जांच डेटा और, विशेष रूप से, प्राप्त लौकिक संकल्प, दृढ़ता से प्रयोग के दौरान FEL के प्रदर्शन पर निर्भर करता है और ऑप्टिकल लेजर दालों और FEL दालों की नब्ज अवधि पर है कि प्रदान किया जा सकता है उस समय के दौरान । अनुकरणीय आंकड़ों के लिए यहां दिखाया गया है, यूवी दालों की नाड़ी अवधि १५० एफएस (FWHM) होने का अनुमान था और FEL पल्स अवधि १२० एफएस (FWHM) होने का अनुमान था. हालांकि कुल आगमन समय-घबराना लगभग ९० fs (rms) से पहले घबराना-सुधार लगभग 27 करने के लिए कम किया जा सकता fs (rms) यहाँ वर्णित प्रक्रिया का उपयोग12, के कुल लौकिक संकल्प के परिणामस्वरूप सुधार प्रयोग नहीं बल्कि क्योंकि FEL और ऑप्टिकल लेजर के अपेक्षाकृत लंबे पल्स अवधि के छोटे था । दोनों कर सकते हैं, तथापि, काफी कम हो सकता है, जो मामले में घबराना सुधार योजना का प्रभाव अधिक महत्वपूर्ण हो जाएगा. उदाहरण के लिए, एक नया ऑप्टिकल लेजर वर्तमान में फ़्लैश पर स्थापित किया जा रहा है, जो 15 एफएस के नीचे (निकट अवरक्त) में एक पल्स अवधि होगा, जबकि नई FEL आपरेशन मोड भी परीक्षण किया जा रहा है कि कुछ femtoseconds की नाड़ी अवधि के साथ FEL दालों का उत्पादन कर सकते हैं या यहां तक कि नीचे. इन घटनाओं को जल्द ही पंप जांच FEL और ऑप्टिकल लेजर दालों के संयोजन केवल femtoseconds के कुछ दसियों के एक समग्र लौकिक संकल्प के साथ प्रयोग कर सकेंगे ।
जबकि fels लिखा द्वारा उत्पादित लघु और तीव्र XUV और एक्स-रे दालों की बढ़ी हुई उपलब्धता ने NIR/यूवी-XUV पम्प-जांच प्रयोगों की संख्या पैदा कर दी है, जैसे यहां वर्णित एक, इसी तरह के पंप-जांच प्रयोग भी उच्च हार्मोनिक उत्पादन के साथ किया जा सकता है (HHG) सूत्रों३३,३४,३५. FEL-आधारित प्रयोगों की मुख्य सीमा आम तौर पर प्राप्त लौकिक संकल्प है, जो मौलिक FEL और ऑप्टिकल लेजर के बीच तुल्यकालन द्वारा या परिशुद्धता के साथ जो पंप के बीच रिश्तेदार समय और के द्वारा सीमित है जांच कर दालों की मापी कराई जा सकती है । यह एक HHG-आधारित पंप जांच प्रयोग के लिए मामला नहीं है, जहां XUV और NIR दालों आंतरिक रूप से उप चक्र परिशुद्धता के साथ सिंक्रनाइज़ कर रहे हैं और जो इसलिए कर सकते हैं, सामान्य रूप में, एक बहुत उच्च लौकिक संकल्प किया है. FEL-आधारित प्रयोगों के प्रमुख लाभ, दूसरी ओर, परिमाण उच्च फोटॉन के कई आदेश है, जो प्रयोगों को सक्षम बनाता है, जैसे, लक्ष्य है कि वर्तमान HHG स्रोतों के साथ व्यावहारिक नहीं हो, विशेष रूप से उच्च पर कमजोर नरम एक्स-रे शासन में ऊर्जा फोटॉन । निकट भविष्य के लिए, पंप fels लिखा और HHG के साथ जांच प्रयोगों इसलिए पूरक रहना होगा, कुछ XUV क्षेत्र में ओवरलैप जहां दोनों इसी तरह की जांच के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है के साथ । इन प्रयोगों को करने के कुछ कदम भी समान हैं, और यहाँ वर्णित कुछ विधियां इसलिए भी HHG आधारित पम्प-जांच प्रयोगों के लिए लागू की जा सकती हैं.
The authors have nothing to disclose.
लेखकों का धन्यवाद एवगेनी Savelyev, Cédric Bomme, नोरा Schirmel, Harald Redlin, स्टीफन Düsterer, Erland म्यूलर, Hauke Höppner, स्वेन Toleikis, Jost म्यूलर, मैरी क्रिस्टिना Czwalinna, रॉल्फ Treusch, थॉमस Kierspel, टेरेंस Mullins, सेबेस्टियन Trippel, चीनी Wiese, Jochen Küpper, फेलिक्स Brauβe, फ़ारूक़ Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, प्रत Johnsson, क्षरा आमिनी, एलेक्जेंड्रा Lauer, माइकल बर्ट, मार्क Brouard, Lauge Christensen, जन Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, नोरा Berrah, मारिया म्यूलर, Anatoli Ulmer, सिमोन Techert , Artem Rudenko, डैनिएला Rupp, और Melanie Schnell, जो फ़्लैश beamtime में भाग लिया, जो विशिष्ट डेटा दिखाया और यहां पर चर्चा की और जो विश्लेषण और व्याख्या के लिए योगदान दिया गया । फ्लैश में वैज्ञानिक और तकनीकी टीमों के काम, जिन्होंने प्रयोग को संभव बनाया है, को भी आभार माना है. D.R. रासायनिक विज्ञान, भूविज्ञान से समर्थन स्वीकार करता है, और जैव विज्ञान प्रभाग, बुनियादी ऊर्जा विज्ञान के कार्यालय, विज्ञान के कार्यालय, ऊर्जा विभाग, अनुदान No. DE-FG02-86ER13491 । फ्लैश में प्रयोग भी Helmholtz यंग अंवेषक कार्यक्रम के माध्यम से Helmholtz Gemeinschaft द्वारा समर्थित थे । हम विकास के वित्त पोषण के लिए मैक्स प्लैंक सोसायटी स्वीकार करते है और शिविर अंत के प्रारंभिक संचालन-मैक्स प्लैंक उंनत अध्ययन समूह के भीतर CFEL पर और शिविर के लिए इस उपकरण उपलब्ध कराने के लिए फ्लैश @ । शिविर फ़्लैश @ की स्थापना आंशिक रूप से BMBF अनुदान 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 और 05K10KTB से FSP-३०२ द्वारा वित्त पोषित किया गया
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |