Vi presentiamo un protocollo per sondare coerenze ultraveloce vibrazionale in poliatomici cationi radicali che provocare la dissociazione molecolare.
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Articolo metodologico
Misurazione di coerenze ultraveloce vibrazionale in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo
In questo articolo
Sommario
Abstract
Presentiamo un metodo pompa-sonda per la preparazione di coerenze vibrazionale in poliatomici cationi radicali e sondando la loro dinamica ultraveloce. Spostando la lunghezza d'onda dell'impulso forte campo ionizzante pompa di comunemente usato 800 nm nel vicino infrarosso (1200-1600 nm), il contributo del tunnel per il processo di ionizzazione adiabatico di elettroni aumenta rispetto al multifotonica assorbimento. Ionizzazione adiabatico si traduce in popolazione predominante dello stato elettronico fondamentale dello ione alla rimozione dell'elettrone, che prepara efficacemente uno stato vibrazionale coerente ("pacchetto d'onde"), suscettibile di successiva eccitazione. Nei nostri esperimenti, la dinamica vibrazionale coerente vengono sondata con un impulso di campo debole 800 nm e il tempo-dipendente delle prodotti di dissociazione misurati in uno spettrometro di massa di tempo di volo. Vi presentiamo le misurazioni sulla molecola Dimetil metilfosfonato (DMMP) per illustrare come utilizzando impulsi di 1500 nm per l'eccitazione aumenta l'ampiezza delle oscillazioni coerenti agli ioni rendimenti di un fattore 10 rispetto agli impulsi di 800 nm. Questo protocollo può essere implementato in impostazioni pompa-sonda esistenti attraverso l'incorporazione di un amplificatore ottico parametrico (OPA) per la conversione di lunghezza d'onda.
Introduzione
Dopo l'invenzione del laser negli anni ' 60, l'obiettivo di rompere selettivamente legami chimici nelle molecole è stato un sogno di lunga data di chimici e fisici. La possibilità di regolare sia laser frequenza e intensità è stato creduto per abilitare diretto scissione di un legame di destinazione tramite assorbanza di energia selettiva alla frequenza vibrazionale associato1,2,3,4 . Tuttavia, i primi esperimenti trovano che ridistribuzione vibrazionale intramolecolare dell'energia assorbita in tutta la molecola spesso provocato dalla sciss....
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Protocollo
Nota: Tutti gli strumenti in commercio acquisiti e parti come il laser, pompe per vuoto, camera, tubo a tempo di volo e rivelatore della piastra di microchannel sono stati installati e gestiti secondo le istruzioni del produttore o il manuale dell'utente. Occhiali di protezione laser progettato per il funzionamento intensità laser e lunghezze d'onda deve essere indossato.
1. costruzione di TOF-MS26
- Progettare e costruire un'altissima camera a vuoto (UHV) che dispone di spazio sufficiente per ospitare una pila standard di ioni ottica26 e disposizioni per montaggio finestre ottiche a 2....
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Risultati
Vengono presentati i risultati ottenuti per la molecola DMMP21 . La figura 3 Mostra gli spettri di massa DMMP prelevati a zero tempo di ritardo con le intensità di picco della pompa 1500 nm e 800 nm sonda legumi essendo 8 x 1013 e 8 x 1012 W cm-2, rispettivamente. Per riferimento, lo spettro di massa preso con solo l'impulso di pompa è anche mostrato. Gli spettri sono media laser oltre 10.000 colpi (acq.......
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Discussione
Questo protocollo permette di risolvere ultraveloce dinamica vibrazionale in cationi poliatomici radicale attraverso preparazione selettiva degli ioni nello stato elettronico fondamentale. Mentre la procedura standard campo forte ionizzazione usando 800 nm può preparare vibrazionale coerenze in cationi radicali stato terra-elettronico di prima fila diatómicos10,11,12,13 e CO 2
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Dichiarazioni
Gli autori non hanno nulla a rivelare.
Ringraziamenti
Questo lavoro è stato supportato da US Army Research Office attraverso contratto W911NF-18-1-0051.
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Materiali
| Nome | Azienda | Numero di catalogo | Commenti |
|---|---|---|---|
| Componenti dello spettrometro di massa | |||
| TOF stack di lenti e assemblaggio del tubo di volo | Jordan TOF Products, Inc. | C-677 | |
| Gruppo rivelatore Z-gap da 18 mm | Jordan TOF Products, Inc. | C-701Z | |
| TOF alimentatore ad alta tensione | Jordan TOF Products, Inc. | D-603 | |
| Componenti del sistema del vuoto | |||
| Pompa primaria rotativa a palette | Edwards Vacuum LLC | RV12 | |
| Pompe turbomolecolari (2) | Edwards Vacuum LLC | EXT255H | |
| Controllori per pompe turbomolecolari (2) | Edwards Vacuum LLC | EXC300 | |
| Manometro | Edwards Vacuum LLC | AIGX-S-DN40CF | |
| Refrigeratore per raffreddamento ad acqua | Neslab | CFT-25 | |
| Sistema laser a femtosecondi | |||
| Ti:Amplificatore rigenerativo in zaffiro | Coherent, Inc. | Oscillatore e amplificatore Astrella | in un unico sistema integrato |
| Amplificatore Ottico Parametrico (OPA) | Conversione della Luce | TOPAS Prime | |
| Motion control | |||
| Stadio di traslazione lineare motorizzato 1" di corsa | Thorlabs | Z825B | |
| controller per stadio di traslazione lineare | Thorlabs | KDC 101 | |
| Hub controller USB e alimentatore | Thorlabs | KCH 601 | |
| Stadio di traslazione lineare manuale 1" di corsa | Thorlabs | PT1 | |
| Detectors | |||
| Pyroelectric laser energy meter | Coherent, Inc. | ||
| Misuratore di potenza laser termico | Coherent, Inc. | 5356E16R | |
| Rivelatore Si-biased 200-1100 nm | Thorlabs | DET10A | |
| Telecamera CMOS USB compatta | Thorlabs | DCC1545M | |
| Spettrometro USB | Ocean Optics | HR4000 | |
| Oscilloscopio digitale da 1 GHz | LeCroy | WaveRunner 610Zi | |
| Optics | |||
| Type 1 BBO crystal | Crylight Photonics | BBO007 | l'apertura e lo spessore possono essere personalizzati |
| Piastra acromatica a semionda, 1100-2000 nm | Thorlabs | AHWP05M-1600 | |
| Wollaston polarizzatore a prisma | Thorlabs | WPM10 | |
| Hollow catadiottro | PLX, Inc. | OW-20-1C | |
| Filtro a densità neutra variabile | Thorlabs | NDC-100C-2 | |
| Specchio dicroico passatempo lungo diametro 2" | Thorlabs | DMLP950L | |
| Software | |||
| Digital Camera image software | Thorlabs | ThorCam | |
| Interfaccia di comunicazione dello strumento | Nazionale Instruments | NI-MAX | |
| Ambiente di sviluppo grafico per programmi di misura | National Instruments | LabVIEW | |
| Software di elaborazione dati | Mathworks | MATLAB |
Riferimenti
- Letokhov, V. S. Photophysics and Photochemistry. Physics Today. 30 (5), 23-32 (1977).
- Bloembergen, N., Yablonovitch, E. Infrared laser induced unimolecular reactions. Physics Today. 31 (5), 23-30 (1978).
- Zewail, A. H. Laser selective chemistry-is it possible? Physics Today. 33 (11), 25-33 (1980).
- Brif, C., Chakrabarti, R. L., Rabitz, H.
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Ristampe e permessi
