Préparation de nanoparticules alliées d’argent-palladium pour la catalyse plasmonique sous illumination visible
Summary
Présenté ici est un protocole pour la synthèse des nanoparticules d’alliage argent-palladium (Ag-Pd) (NPs) prises en charge sur ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2). Ce système permet de récolter l’énergie de l’irradiation de la lumière visible pour accélérer et contrôler les transformations moléculaires. Ceci est illustré par la réduction de nitrobenzene sous l’irradiation légère catalysée par Ag-Pd/ZrO2 NPs.
Abstract
La résonance plasmonie de surface localisée (LSPR) dans les nanoparticules plasmoniques (PN) peut accélérer et contrôler la sélectivité d’une variété de transformations moléculaires. Cela ouvre des possibilités pour l’utilisation de la lumière visible ou proche de l’IR comme un apport durable pour conduire et contrôler les réactions lorsque les nanoparticules plasmoniques soutenant l’excitation LSPR dans ces gammes sont utilisées comme catalyseurs. Malheureusement, ce n’est pas le cas pour plusieurs métaux catalytiques tels que le palladium (Pd). Une stratégie pour surmonter cette limitation est d’employer des PN bimétalliques contenant des métaux plasmoniques et catalytiques. Dans ce cas, l’excitation LSPR dans le métal plasmonique peut contribuer à accélérer et contrôler les transformations entraînées par la composante catalytique. La méthode rapportée ci-dessous se concentre sur la synthèse des PS bimétalliques argent-palladium (Ag-Pd) pris en charge sur ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2)qui agit comme un système plasmonique-catalytique. Les PN ont été préparés par co-imprégnation des précurseurs métalliques correspondants sur le support ZrO2, suivie d’une réduction simultanée conduisant à la formation de PN bimétalliques directement sur le support ZrO2. Les PN Ag-Pd/ZrO2 ont ensuite été utilisés comme catalyseurs plasmoniques pour la réduction du nitrobenzene sous l’éclairage de 425 nm par les lampes LED. À l’aide de la chromatographie gazeuse (GC), la conversion et la sélectivité de la réaction de réduction dans les conditions d’irradiation foncée et lumineuse peuvent être surveillées, démontrant les performances catalytiques améliorées et le contrôle de la sélectivité dans le cadre de l’excitation LSPR après alliage de non plasmonique avec du métal plasmonique Ag. Cette technique peut être adaptée à un large éventail de transformations moléculaires et de compositions de PN, ce qui la rend utile pour la caractérisation de l’activité catalytique plasmonique de différents types de catalyse en termes de conversion et de sélectivité.
Introduction
Parmi les nombreuses applications de nanoparticules métalliques (PN), la catalyse mérite une attention particulière. La catalyse joue un rôle central dans un avenir durable, contribuant à réduire la consommation d’énergie, une meilleure utilisation des matières premières et permettant des conditions de réaction pluspropres 1,2,3,4. Ainsi, les progrès de la catalyse peuvent fournir des outils pour améliorer l’efficacité atomique des procédés chimiques, les rendant plus propres, plus économiquement viables et plus respectueux de l’environnement. Les PN métalliques englobant l’argent (Ag), l’or (Au) ou le cuivre (Cu) peuvent afficher des propriétés optiques intéressantes dans la gamme visible qui découlent de la façon unique dont ces systèmes interagissent avec la lumière à l’échelle nanométrique par l’intermédiaire de la résonance plasmon de surface localisée (LSPR) excitation5,6,7,8. Dans ces PN, appelés PN plasmoniques, le LSPR comprend l’interaction résonnante entre les photons incidents (à partir d’une onde électromagnétique entrante) avec le mouvement collectif desélectrons 5,6,7,8. Ce phénomène se déroule à une fréquence caractéristique qui dépend de la taille, de la forme, de la composition et de la constante diélectrique del’environnement 9,10,11. Par exemple, pour Ag, Au, et Cu, ces fréquences peuvent aller du visible au proche-IR, ouvrant des possibilités pour l’utilisation de l’énergie solaire pour exciter leur LSPR5,6,7,8,12,13.
Récemment, il a été démontré que l’excitation LSPR dans les SNP plasmoniques peut contribuer à accélérer les taux et contrôler la sélectivité des transformationsmoléculaires 5,14,15,16,17,18,19. Cela a donné naissance à un champ appelé catalyse plasmonique, qui se concentrent sur l’utilisation de l’énergie de la lumière pour accélérer, conduire et / ou contrôler les transformationschimiques 5,14,15,16,17,18,19. Dans ce contexte, il a été établi que l’excitation LSPR dans les PN plasmoniques peut conduire à la formation d’électrons chauds énergétiques et de trous, appelés porteurs chauds excités par le LSPR. Ces porteurs peuvent interagir avec les espèces adsorbées par l’activation électronique ou vibratoire15,16. En plus de l’augmentation des taux de réaction, ce processus peut également fournir des voies de réaction alternatives non accessibles par le biais de processus thermochimiques traditionnels, ouvrant de nouvelles voies pour le contrôle de la sélectivitéde réaction 20,21,22,23,24,25. Fait important, il convient de noter que la décomposition du plasmon peut également conduire à la dissipation thermique, conduisant à une augmentation de la température à proximité des IP qui peut également contribuer à accélérer les taux deréaction 15,16.
En raison de ces dispositifs intéressants, la catalyse plasmonique a été employée avec succès vers une série de transformations moléculaires18. Néanmoins, un défi important demeure. Alors que les PN plasmoniques tels que Ag et Au affichent d’excellentes propriétés optiques dans les gammes visibles et proches de l’IR, leurs propriétés catalytiques sont limitées en termes de portée des transformations. En d’autres termes, ils n’affichent pas de bonnes propriétés catalytiques pour plusieurs transformations. En outre, les métaux qui sont importants dans la catalyse, tels que le palladium (Pd) et le platine (Pt), ne supportent pas l’excitation LSPR dans les gammes visibles ou proches de l’IR. Pour combler cet écart, les PN bimétalliques contenant un métal plasmonique et catalytique représentent une stratégieefficace 20,26,27,28,29. Dans ces systèmes, le métal plasmonique peut être utilisé comme antenne pour récolter l’énergie de l’excitation lumineuse à travers le LSPR, qui est ensuite utilisé pour conduire, accélérer et contrôler les transformations moléculaires du métal catalytique. Par conséquent, cette stratégie nous permet d’étendre la catalyse plasmonique au-delà des SNP plasmoniquestraditionnels 20,26,27,28,29.
Ce protocole décrit la synthèse facile des PN en alliage argent-palladium bimétallique (Ag-Pd) pris en charge sur ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2)qui peuvent agir comme un système plasmonique-catalytique pour la catalyse plasmonique. Les PN Ag-Pd/ZrO2 ont été préparés par co-imprégnation des précurseurs métalliques correspondants sur le support ZrO2 suivie d’une réductionsimultanée de 30. Cette approche a conduit à la formation de PN bimétalliques d’environ 10 nm de taille (diamètre) directement à la surface du support ZrO2. Les PN étaient composés de 1 mol% de pour minimiser l’utilisation du métal catalytique tout en maximisant les propriétés optiques des PN Ag-Pd qui en résultaient. Un protocole pour l’application de l’Ag-Pd/ZrO2 NPs dans la catalyse plasmonique a été démontré pour la réduction de nitrobenzene. Nous avons employé l’éclairage led de 425 nm pour l’excitation de LSPR. La chromatographie gazeuse a été effectuée pour surveiller la conversion et la sélectivité de la réaction de réduction dans les conditions d’irradiation foncée et lumineuse. L’excitation de LSPR a mené à la performance catalytique améliorée et au contrôle sur la sélectivité dans Ag-Pd/ZrO2 NPs par rapport aux conditions purement thermiquement conduites. La méthode décrite dans ce protocole est basée sur une configuration simple de réaction photocatalytique couplée à la chromatographie gazeuse et peut être adaptée à un large éventail de transformations moléculaires et de compositions de PN. Ainsi, cette méthode permet la caractérisation de l’activité photocatalytique, en termes de conversion et de sélectivité des réactions, de différents PN et d’une myriade de transformations en phase liquide. Nous croyons que cet article fournira des lignes directrices et des idées importantes aux nouveaux arrivants et aux scientifiques plus expérimentés dans le domaine.
Protocol
Representative Results
Discussion
Les résultats décrits dans cette méthode démontrent que l’activité catalytique intrinsèque de (ou autre métal catalytique mais pas plasmonique) peut être sensiblement augmentée par l’excitation de LSPR par irradiation de lumière visible dans les NPs alliage bimétalliques35. Dans ce cas, Ag (ou un autre métal plasmonique) est capable de récolter l’énergie de l’irradiation de lumière visible par l’excitation de LSPR. L’excitation LSPR conduit à la formation de porteurs de…
Divulgazioni
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Ce travail a été soutenu par l’Université d’Helsinki et la Fondation Jane et Aatos Erkko. S.H. remercie Erasmus+ fonds de l’UE pour la bourse.
Materials
| 2-Propanol (anhydrous, 99.5%) | Sigma-Aldrich | 278475 | CAS Number 67-63-0 |
| Aniline (for synthesis) | Sigma-Aldrich | 8.22256 | CAS Number 62-53-3 |
| Azobenzene (98%) | Sigma-Aldrich | 424633 | CAS Number 103-33-3 |
| Ethanol | Honeywell | 32221 | CAS Number 64-17-5 |
| Hydrochloric acid (37%) | VWR | PRLSMC310066 | CAS Number 7647-01-0 |
| L-Lysine (crystallized, ≥98.0% (NT)) | Sigma-Aldrich | 62840 | CAS Number 56-87-1 |
| Nitric acid (65%) | Merck | 100456 | CAS Number 7697-37-2 |
| Nitrobenzene | Sigma-Aldrich | 8.06770 | CAS Number 98-95-3 |
| Potassium hydroxide | Fisher | 10448990 | CAS Number 1310-58-3 |
| Potassium tetrachloropalladate (II) (98%) | Sigma-Aldrich | 205796 | CAS Number 10025-98-6 |
| Silver nitrate (ACS reagent, ≥99.0%) | Sigma-Aldrich | 209139 | CAS Number 7761-88-8 |
| Sodium borohydride (fine granular for synthesis) | Sigma-Aldrich | 8.06373 | CAS Number 16940-66-2 |
| Zirconium (IV) oxide (nanopowder, <100 nm particle size (TEM)) | Sigma-Aldrich | 544760 | CAS Number 1314-23-4 |
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