JoVE Journal > Environment
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Risultati
Discussion
Divulgazioni
Acknowledgements
Materials
Riferimenti
Traduzione automatica
Ambiente

En komplet metode til evaluering af fotokatalysatorers ydeevne til nedbrydning af antibiotika i miljøsanering

Published: October 06, 2022
doi:
10.3791/64478
, , , , , , ,
1School of Chemical Engineering,Northwest University

Summary

Præsenteret her er en protokol til at udforske et universelt sæt eksperimentelle procedurer til omfattende laboratorieevaluering af fotokatalysatorer inden for miljørensning ved hjælp af eksemplet på fotokatalytisk fjernelse af antibiotiske organiske forurenende molekyler fra vand ved phthalocyaninsensibiliserede sølvphosphatkompositter.

Abstract

Forskellige antibiotika såsom tetracyclin, aureomycin, amoxicillin og levofloxacin findes i store mængder i grundvands- og jordsystemer, hvilket potentielt kan føre til udvikling af resistente og multiresistente bakterier, der udgør en trussel mod mennesker, dyr og miljøsystemer. Fotokatalytisk teknologi har tiltrukket stor interesse på grund af sin hurtige og stabile behandling og direkte brug af solenergi. Imidlertid er de fleste undersøgelser, der evaluerer halvlederkatalysatorers ydeevne til fotokatalytisk nedbrydning af organiske forurenende stoffer i vand, i øjeblikket ufuldstændige. I dette papir er en komplet eksperimentel protokol designet til omfattende evaluering af halvlederkatalysatorers fotokatalytiske ydeevne. Heri blev rhombisk dodecahedral sølvphosphat fremstillet ved en simpel opløsningsmiddelfasesyntesemetode ved stuetemperatur og atmosfærisk tryk. BrSubphthalocyanin/Ag3PO4heterojunction materialer blev fremstillet ved den solvotermiske metode. Den katalytiske ydeevne af forberedte materialer til nedbrydning af tetracyklin blev evalueret ved at studere forskellige påvirkende faktorer såsom katalysatordosering, temperatur, pH og anioner ved atmosfærisk tryk ved hjælp af en 300 W xenonlampe som en simuleret sollyskilde og en lysintensitet på 350 mW/ cm 2. Sammenlignet med den første cyklus opretholdt den konstruerede BrSubphthalocyanin/Ag3 PO 4 82,0% af den oprindelige fotokatalytiske aktivitet efter fem fotokatalytiske cyklusser, mens den uberørte Ag3PO4 kun opretholdt 28,6%. Stabiliteten af sølvphosphatprøver blev yderligere testet ved et femcyklusforsøg. Dette papir giver en komplet proces til evaluering af halvlederkatalysatorers katalytiske ydeevne i laboratoriet til udvikling af halvlederkatalysatorer med potentiale for praktiske anvendelser.

Introduction

Tetracykliner (TC’er) er almindelige antibiotika, der giver effektiv beskyttelse mod bakterielle infektioner og anvendes i vid udstrækning i husdyrhold, akvakultur og sygdomsforebyggelse 1,2. De er bredt fordelt i vand på grund af deres overforbrug og forkert anvendelse i de sidste årtier samt udledning af industrielt spildevand3. Dette har medført alvorlig miljøforurening og alvorlige risici for menneskers sundhed; for eksempel kan overdreven tilstedeværelse af TC’er i det vandige miljø påvirke mikrobiel samfundsfordeling og bakteriel resistens negativt, hvilket fører til økologiske ubalancer, hovedsagelig på grund af antibiotikas stærkt hydrofile og bioakkumulerende karakter samt et vist niveau af bioaktivitet og stabilitet 4,5,6 . På grund af TC’s hyperstabilitet i miljøet er det vanskeligt at nedbryde naturligt; Derfor er der udviklet mange metoder, herunder biologiske, fysisk-kemiske og kemiske behandlinger 7,8,9. Biologiske behandlinger er yderst effektive og billige10,11. Men fordi de er giftige for mikroorganismer, nedbryder og mineraliserer de ikke effektivt antibiotikamolekyler i vand12. Selvom fysisk-kemiske metoder kan fjerne antibiotika fra spildevand direkte og hurtigt, omdanner denne metode kun antibiotikamolekylerne fra den flydende fase til den faste fase, nedbryder dem ikke fuldstændigt og er for dyr13.

I modsætning til konventionelle metoder er halvlederfotokatalyse blevet anvendt i vid udstrækning til nedbrydning af forurenende stoffer i de seneste årtier på grund af dets effektive katalytiske nedbrydningsegenskaber14. For eksempel opnåede den ædelmetalfrie magnetiske FexMny katalysator af Li et al. effektiv fotokatalytisk oxidation af en række antibiotikamolekyler i vand uden brug af oxidant15. Yan et al. rapporterede in situ-syntesen af liljelignende NiCo2O4 nanoark på affaldsbiomasseafledt kulstof for at opnå effektiv fotokatalytisk fjernelse af phenolforurenende stoffer fra vand16. Teknologien er afhængig af en halvlederkatalysator, der er ophidset af lys for at generere fotogenererede elektroner (e–) og huller (h +) 17. De fotogenererede e- og h+ omdannes til superoxidanionradikaler (O2-) eller hydroxylradikaler (OH–) ved at reagere med absorberede O2 ogH2O, og disse oxidativt aktive arter oxiderer og nedbryder organiske forurenende molekyler i vand til CO2 ogH2O og andre mindre organiskemolekyler18,19,20 . Der er dog ingen samlet feltstandard for evaluering af fotokatalysatorens ydeevne. Evalueringen af et materiales fotokatalytiske ydeevne bør undersøges med hensyn til katalysatorforberedelsesprocessen, miljøbetingelser for optimal katalytisk ydeevne, katalysatorgenvindingsydelse osv. Ag3PO4 har med sin fremtrædende fotokatalytiske evne udløst betydelig bekymring for miljøsanering. Denne nye fotokatalysator opnår kvantevirkningsgrader på op til 90 % ved bølgelængder større end 420 nm, hvilket er betydeligt højere end tidligere rapporterede værdier21. Den alvorlige fotokorrosion og utilfredsstillende elektronhulsseparationshastighed for Ag3PO4 begrænser imidlertid dens brede anvendelse22. Derfor er der gjort forskellige forsøg på at overvinde disse ulemper, såsom formoptimering23, iondoping 24 og heterostrukturopbygning25,26,27. I dette papir blev Ag3PO4 modificeret ved hjælp af morfologikontrol såvel som heterojunction engineering. For det første blev rhombiske dodekaedriske Ag3PO4-krystaller med høj overfladeenergi fremstillet ved opløsningsmiddelfasesyntese ved stuetemperatur under omgivende tryk. Derefter blev organisk supramolekylær BrSubphthalocyanin (BrSubPc), som kan fungere som både elektronacceptor og elektrondonor, selvsamlet på sølvphosphatoverfladen ved den solvotermiske metode 28,29,30,31,32,33,34,35 . De fremstillede materialers fotokatalytiske ydeevne blev evalueret ved at undersøge virkningen af forskellige miljøfaktorer på de forberedte prøvers fotokatalytiske ydeevne til nedbrydning af spormængder af tetracyklin i vand. Dette papir giver en reference til den systematiske evaluering af materialernes fotokatalytiske ydeevne, hvilket er af betydning for den fremtidige udvikling af fotokatalytiske materialer til praktiske anvendelser i miljørensning.

Protocol

1. Forberedelse af BrSubPc BEMÆRK: BrSubPC-prøven blev udarbejdet i henhold til et tidligere offentliggjort arbejde36. Reaktionen udføres i et dobbeltrækket rørvakuumledningssystem, og reaktionsprocessen kontrolleres strengt under vandfrie og iltfrie forhold. Forbehandling af råvarerVæg 2 g o-dicyanobenzen, tør den i en vakuumovn i 24 timer, tag den ud og slip den derefter forsigtigt i en agatmørtel. Sæt det igen i…

Representative Results

Den rhombiske dodecahedronAg3PO4 blev med succes syntetiseret ved anvendelse af denne opløsningsmiddelfasesyntesemetode. Dette bekræftes af SEM-billederne vist i figur 1A,B. Ifølge SEM-analysen viste den gennemsnitlige diameter af den rhombiske dodekaedriske struktur sig at være mellem 2-3 μm. De uberørte BrSubPc-mikrokrystaller viser en stor uregelmæssig flagestruktur (figur 1C). I den sammensatte prøve bevarede ti…

Discussion

I dette papir præsenterer vi en komplet metode til evaluering af fotokatalytiske materialers katalytiske ydeevne, herunder fremstilling af katalysatorer, undersøgelse af faktorer, der påvirker fotokatalyse og ydeevnen ved katalysatorgenanvendelse. Denne evalueringsmetode er universel og gælder for alle evalueringer af fotokatalytisk materialeydelse.

Med hensyn til materialeforberedelsesmetoder er der rapporteret mange ordninger til fremstilling af rhombisk dodekaedriskAg3PO…

Divulgazioni

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dette arbejde blev støttet af National Natural Science Foundation of China (21606180) og Natural Science Basic Research Program of Shaanxi (Program nr. 2019JM-589).

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA
DOWNLOAD MATERIALS LIST

Riferimenti

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

Photocatalyst Performance EvaluationSemiconductor CatalystsEnvironmental RemediationAmmonium NitrateSilver PhosphateBromine SubphthalocyanineCatalyst SynthesisCatalyst Characterization
check_url/it/64478?article_type=t

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Citazione di questo articolo
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).
Scarica citazione
Ristampe e autorizzazioni

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image