Sintesi di strutture metallo-organiche monocristalline core-shell

Sommario

Qui, dimostriamo un protocollo per la sintesi in due fasi di gusci di nuclei monocristallini utilizzando una coppia metallo-struttura organica (MOF) non isostrutturale, HKUST-1 e MOF-5, che hanno reticoli cristallini ben abbinati.

Abstract

A causa della loro progettabilità e degli effetti sinergici senza precedenti, le strutture metallo-organiche (MOF) core-shell sono state esaminate attivamente di recente. Tuttavia, la sintesi di MOF core-shell monocristallini è molto impegnativa, e quindi è stato riportato un numero limitato di esempi. Qui, suggeriamo un metodo per sintetizzare gusci di nucleo HKUST-1@MOF-5 monocristallini, che è HKUST-1 al centro di MOF-5. Attraverso l'algoritmo computazionale, è stato previsto che questa coppia di MOF avesse i parametri reticolari abbinati e i punti di connessione chimica all'interfaccia. Per costruire la struttura nucleo-guscio, abbiamo preparato i cristalli HKUST-1 di forma ottaedrica e cubica come un MOF centrale, in cui le faccette (111) e (001) sono state principalmente esposte, rispettivamente. Attraverso la reazione sequenziale, il guscio MOF-5 è stato ben sviluppato sulla superficie esposta, mostrando un'interfaccia di connessione senza soluzione di continuità, che ha portato alla sintesi di successo di HKUST-1@MOF-5 monocristallino. La loro formazione di fase pura è stata dimostrata da immagini microscopiche ottiche e modelli di diffrazione di raggi X da polvere (PXRD). Questo metodo presenta il potenziale e le intuizioni della sintesi core-shell monocristallina con diversi tipi di MOF.

Introduzione

MOF-on-MOF è un tipo di materiale ibrido che comprende due o più diverse strutture metallo-organiche (MOF)^1,2,3. A causa delle varie possibili combinazioni di costituenti e strutture, i MOF su MOF forniscono vari nuovi compositi con proprietà notevoli, che non sono state raggiunte nei singoli MOF, offrendo un grande potenziale in molte applicazioni ^4,5,6. Tra i vari tipi di MOF su MOF, una struttura core-shell in cui un MOF ne circonda un altro ha il vantaggio di ottimizzare le carat....

Protocollo

ATTENZIONE: Prima di condurre l'esperimento, leggere attentamente e comprendere le schede di sicurezza dei materiali (MSDS) delle sostanze chimiche utilizzate in questo protocollo. Indossare indumenti protettivi adeguati. Utilizzare una cappa aspirante per tutte le procedure di sintesi.

1. Sintesi di HKUST-1 cubico

NOTA: La procedura sperimentale si basava su un metodo precedentemente riportato¹⁴. Per la sintesi core-shell, sono stati sintetizzati 10 vasi alla volta. Pertanto, sono stati preparati 10 vasetti di soluzione in una sola volta e poi distribuiti.

1. Aggiu....

Risultati

Secondo le due strutture calcolate del sistema nucleo-guscio HKUST-1@MOF-5¹⁴, in entrambi i piani (001) e (111), i siti di Cu dai nodi metallici di HKUST-1 e i siti di ossigeno dai carbossilati di MOF-5 sono ben abbinati come punti di connessione chimica all'interfaccia tra i due MOF (Figura 1). Pertanto, i cristalli cubici e ottaedrici di HKUST-1, in cui i piani (001) e (111) sono esposti, rispettivamente, sono stati sintetizzati come MOF core per la sintesi core-she.......

Discussione

In questo protocollo, sono stati sintetizzati cristalli HKUST-1 di forma cubica e ottaedrica, facendo riferimento a un metodo¹⁴ precedentemente riportato. Per la sintesi di HKUST-1, è stata aggiunta una soluzione di H 3 BTC riscaldando e agitando la soluzione di Cu(NO 3)2·2.5H₂O per evitare la precipitazione di H₃ BTC aldiminuire della temperatura. Successivamente, l'acido acetico è stato aggiunto immediatamente per prevenire la rapida nucleaz.......

Materiali

Elenco dei materiali utilizzati in questo articolo

Nome	Azienda	Numero di catalogo	Commenti
Acido acetico	DAEJUNG	1002-4400	Sintesi di HKUST-1 (fasi del protocollo 1.4 e 2.4)
Nitrato di rame (II) emipentaidrato	Sigma Aldrich	223395-100G	Sintesi di HKUST-1 (fasi del protocollo 1.1 e 2.1)
D2 PHASER	Bruker AXS	DOC-B88-EXS017-V3	Diffrazione a raggi X in polvere
Piastra riscaldante di agitazione digitale	Thermo Scientific	SP131320-33Q	Piastra riscaldante per il riscaldamento e l'agitazione (fasi del protocollo 1.2 e 2.2)
Sistema di purificazione dell'acqua Direct-Q3UV	MILLIPORE	ZRQSVP030	Acqua deionizzata (fasi del protocollo 1.1 e 2.1)
Alcool etilico anidro, 99,9%	DAEJUNG	4023-4100	Sintesi di HKUST-1 (fasi del protocollo 1.2 e 2.2)
Forno a convezione forzata ( OF-02P/PW)	JEIO TECH	EDA8136	Forno per reazione di riscaldamento (fasi del protocollo 1.5, 2.5 e 3.4)
N,N-dietilformammide	TCI	D0506	Sintesi di HKUST-1@MOF-5 (fase del protocollo 3.1)
N,N'-Dimetilformammide	DAEJUNG	6057-4400	Sintesi di HKUST-1 (fasi del protocollo 1.1 e 2.1)
Stereomicroscopi	Nikon	SMZ745T	Optical Microscope
Acido tereftalico	Sigma Aldrich	185361-500G	Sintesi di HKUST-1@MOF-5 (fase del protocollo 3.1)
Acido trimesico	Sigma Aldrich	482749-100G	Sintesi di HKUST-1 (fasi del protocollo 1.2 e 2.2)
Pulitore ad ultrasuoni	BRANSONIC	CPX-952-338R	Sonicatore con bagno per la dissoluzione della soluzione (fase del protocollo 3.1)
Nitrato di zinco esaidrato	Sigma Aldrich	228737-100G	Sintesi di HKUST-1@MOF-5 (fase del protocollo 3.1)