Sentezi ve Mezogözenekli Silika Walls Altın interkalasyonlu Katalitik Performans
Summary
Here, we present a protocol with a sol-gel process to synthesize gold intercalated in the walls of mesoporous materials (GMS), which is confirmed to possess a mesoporous matrix with gold intercalated in the walls imparting great stability and recyclability.
Abstract
Umut verici bir katalitik olarak aktif nano reaktör olarak, gözenekli silis (GMS) içinde araya altın nanopartikülleri başarılı bir şekilde sentezlendi ve malzeme özellikleri incelendi. Biz gözenekli silika duvarlarında altın nano parçacıkları birleştirmek için bir pot sol-jel yaklaşımı kullanılır. Sentezi ile başlamak için, P123 miseller oluşturmak için şablon olarak kullanıldı. Daha sonra TESPTS altın nano parçacıkları birleştirmek için bir yüzey modifikasyon maddesi olarak kullanılmıştır. Bu işlemden sonra, TEOS asit ortamında bir polimerizasyon sürecinden bir silis kaynağı olarak ilave edildi. Hidrotermal işleme ve kalsinasyon sonra, nihai ürün satın alındı. Çeşitli teknikler altın interkalasyonlu gözenekli silika gözenekliliği, morfolojisi ve yapısı karakterize etmek yararlanılmıştır. Sonuçlar, altın interkalasyon sonra gözenekli bir silis, kararlı bir yapı göstermiştir. Bir kriter tepki olarak benzil alkolün oksidasyonu sayesinde, GMS malzemeleri yüksek seçimini gösterdibilirlik ve geri dönüşüm.
Introduction
Kataliz uygulamaları büyük bir potansiyele sahip gelişmekte olan bir teknoloji olduğu gibi, nano ölçekli malzemeler geçmiş yıllarda yoğun araştırma ilgi aldık. Nano ölçekli katalizörleri rapor arasında, örneğin, Au, Ag, Pd ve Pt gibi soy metal katalizörler, dünya çapında önem 1-3 çekmiştir. Seçin katalitik reaksiyonlar Au ile ilgili Pt, Pd Heck katalizörler üzerinde reaksiyonu ve su bölme karbon monoksit araştırmacıların oksidasyonunu içerir. Gelecek vaat eden bir katalitik potansiyeline rağmen, nano ölçekli altın bağlı zehirlenme, koklaştırma, termal bozulma ve sinterlemeden ve kapatma uygulanabilirliği sınırlıdır. Bu soylu metaller için bir temsilcisi olarak, yüksek seçiciliğe sahiptir ve daha az metal liçi eğilimli, aşırı oksidasyon ve 4. kendini zehirlediğini, yani altın bildirilmiştir. Bununla birlikte, altın katalitik performansı kuvvetli partikül büyüklüğüne bağlıdır. Haruta ve diğ., Katalitik performansı ve gitmek arasındaki ilişkiyi bildirdild kümesi çap, partikül büyüklüğü 2.7 mil 5 ~ altın katalizörlerin en yüksek faaliyeti gösteren.
soy metallerin parçacık boyutu hazırlama yöntemi 6-9 ile kontrol edilebilir; Ancak, geniş bir uygulama yolunda önemli engel toplama ve etkinlik kaybı kalır. Sinterleme problemini çözmek için, ortak bir yöntem, bir destek malzemesi üzerinde, nano ölçekli parçacıkların hareketsiz etmektir. Çeşitli destek malzemeleri, gözenekli silis, 10-11, yan iletken metal oksitler, 12-13, polimer 14, grafen 15 ve karbon nanotüplerin 16 de dahil olmak üzere tatbik edilmiştir. Bu termal ve kimyasal olarak kararlı, nispeten atıl, sadece hafif asidiktir ve çok iyi tanımlanmış mezo / mikro-gözenekli hazırlanabilir için kullanılan malzemeler arasında, gözenekli silika destek olarak çekici bir maddedir. gözenekli yapı, metal parçacıklar için iyi destek sağlar, aynı zamanda boyut seçici substrat erişimi verirmetali katalizörleri. Bu seçicilik, çünkü, bu gözenekli malzemeler ile bağlantılı Ayarlanabilirliğin özellikle uygun olduğu görülmüştür. Çoğu zaman, altın partikülleri ve böylece zor silis 19 Altın nano parçacıklar hazırlamak daha silis yüzeyleri 17-18 derece hareketli olması ve hali hazırda yüksek sıcaklıklara maruz bırakıldığında çok büyük (50 + nm) reaktif olmayan partiküller oluşturmak bulunmuştur. Mukherjee vd. 3-aminopropil-trimetoksisilan ve 3-merkaptopropil-trietoksisilan ve desteklenen altın nano partiküller ile gözenekli silis MCM-41 tekil dağılımlı altın nanopartiküllerinin rapor immobilizasyon hidrojenasyon reaksiyonları için son derece etkin olduğu bulunmuştur ve altın bir ayrıştırma bulunmuştur Reaksiyonun 20.
Gözenekli silis yüzey modifikasyonu rapor sonra, bir altın hazırlamak için bir yöntem gözenekli silis (GMS) duvarına arakatkılanan bildirilmiştir. Ayrıca, gözenekli silis desteklenen yaklaşım ölçeklenebilir ap sunuyoriçin yaklaşım, potansiyel olarak bağımsız katalizör ve gözenekli bir ortam değiştirmek. Katalitik işlemler hayati ekonomik öneme sahip olduğundan, faydaları çok kapsamlıdır olabilir. geliştirebilme "yeşil" katalizörler çevre üzerinde derin olumlu etkiye sahip ve önemli endüstriyel proseslerin ekonomik fizibilite ve kaynak verimliliğini artıracak.
Protocol
Representative Results
Discussion
Sentez protokolü içinde, yüzey aktif madde konsantrasyonu, çözelti ve reaksiyon sıcaklığı, pH dikkat GMS başarılı bir şekilde oluşması için gereklidir. kritik adımlar 1.2, 1.3, 1.4 ve 1.6 bulunmaktadır. Yukarıda belirtilen parametreler, yüzey aktif oluşan misellerin kritik paketleme parametresi ve faz kontrol eder. misel faz ve morfolojisi GMS için çerçeve olarak hizmet veren silika matris, son durumunu belirler. Ayrıca oluşum sürecinde önemli bir dizisi ve HAuCl çözeltisi ekleme zamanı. T…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
The authors acknowledge National Science Foundation grant CHE- 1214068 for supporting this research project.
Materials
| poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol) | Aldrich | 435465-250ML | |
| tetraethoxysilane | TCI | 201-083-8 | |
| bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide | GELEST | SIB1825.0-100GM | |
| chloroauric acid | Aldrich | 520918-1G | |
| benzyl alcohol | Sigma-Aldrich | 305197-1L | |
| nitrogen physisorption | Micromeritics | Tristar II | |
| X-ray diffraction | Philips | X'Pert Pro | |
| transmission electron microscopy | Philips | CM200 | |
| gas chromatography | Shimadzu | GC-2010 |
References
- Liguras, D. K., Kondarides, D. I., Verykios, X. E. Production of hydrogen for fuel cells by steam reforming of ethanol over supported noble metal catalysts. Appl. Catal. B-Environ. 43 (4), 345-354 (2003).
- Gelin, P., Primet, M. Complete oxidation of methane at low temperature over noble metal based catalysts: a review. Appl. Catal. B-Environ. 39 (1), 1-37 (2002).
- Lu, S. F., Pan, J., Huang, A. B., Zhuang, L., Lu, J. T. Alkaline polymer electrolyte fuel cells completely free from noble metal catalysts. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 105 (52), 20611-20614 (2008).
- Ma, C. Y., et al. Catalytic oxidation of benzyl alcohol on Au or Au–Pd nanoparticles confined in mesoporous silica. Applied Catalysis B: Environmental. 92 (1-2), 202-208 (2009).
- Bamwenda, G. R., Tsubota, S., Nakamura, T., Haruta, M. The influence of the preparation methods on the catalytic activity of platinum and gold supported on TiO2 for CO oxidation. Catalysis Letters. 44 (1-2), 83-87 (1997).
- Brown, K. R., Walter, D. G., Natan, M. J. Seeding of colloidal Au nanoparticle solutions. 2. Improved control of particle size. 12 (2), 306-313 (2000).
- Niesz, K., Grass, M., Somorjai, G. A. Precise control of the Pt nanoparticle size by seeded growth using EO13PO30EO13 triblock copolymers as protective agents. Nano Lett. 5 (11), 2238-2240 (2005).
- Yuranov, I., et al. Pd/SiO2 catalysts: synthesis of Pd nanoparticles with the controlled size in mesoporous silicas. J. Mol. Catal. A-Chem. 192, 1-2 (2003).
- Brinas, R. P., Hu, M. H., Qian, L. P., Lymar, E. S., Hainfeld, J. F. Gold nanoparticle size controlled by polymeric Au(I) thiolate precursor size. J. Am. Chem. Soc. 130 (3), 975-982 (2008).
- Zhu, H. G., Liang, C. D., Yan, W. F., Overbury, S. H., Dai, S. Preparation of highly active silica-supported Au catalysts for CO oxidation by a solution-based technique. J. Phys. Chem. B. 110 (22), 10842-10848 (2006).
- Gabaldon, J. P., Bore, M., Datye, A. K. Mesoporous silica supports for improved thermal stability in supported Au catalysts. Top. Catal. 44 (1-2), 253-262 (2007).
- Li, F. B., Li, X. Z. The enhancement of photodegradation efficiency using Pt-TiO2 catalyst. Chemosphere. 48 (10), 1103-1111 (2002).
- Sakthivel, S., et al. Enhancement of photocatalytic activity by metal deposition: characterisation and photonic efficiency of Pt, Au and Pd deposited on TiO2 catalyst. Water Res. 38 (13), 3001-3008 (2004).
- Jia, C. G., Wang, Y. P., Feng, H. Y. Preparation and Catalytic Properties Of Polymer-Supported Fe-Co-Cu And Fe-Co-Au Pentametallic Clusters. React. Polym. 18 (3), 203-211 (1992).
- Yu, X. Q., et al. Reduced graphene oxide supported Au nanoparticles as an efficient catalyst for aerobic oxidation of benzyl alcohol. Appl. Surf. Sci. 280, 450-455 (2013).
- Xu, Y. Y., et al. Au@Pt core-shell nanoparticles supported on multiwalled carbon nanotubes for methanol oxidation. Catal. Commun. 13 (1), 54-58 (2011).
- Baker, C. O., et al. Size Control of Gold Nanoparticles Grown on Polyaniline Nanofibers for Bistable Memory Devices. ACS Nano. 5 (5), 3469-3474 (2011).
- Wei, G. -. T., Yang, Z., Lee, C. Y., Yang, H. Y., Wang, C. R. Aqueous−Organic Phase Transfer of Gold Nanoparticles and Gold Nanorods Using an Ionic Liquid. J. Am. Chem. Soc. 126 (16), 5036-5037 (2004).
- Gadenne, B., Hesemann, P., Moreau, J. E. Supported ionic liquids: ordered mesoporous silicas containing covalently linked ionic species. Chemical Communications. 15, 1768-1769 (2004).
- Yang, J. H., et al. Understanding preparation variables in the synthesis of Au/Al2O3 using EXAFS and electron microscopy. Applied Catalysis A: General. 291 (1-2), 73-84 (2005).
- Chen, L. F., et al. Intercalation of aggregation-free and well-dispersed gold nanoparticles into the walls of mesoporous silica as a robust ‘green’ catalyst for n-alkane oxidation. Journal of the American Chemical Society. 131, 914-915 (2009).
- Wang, X., et al. Nanoscale gold intercalated into mesoporous silica as a highly active and robust catalyst. Nanotechnology. 23, 294010-294018 (2012).
- Chen, L. F., et al. Controlled synthesis of nanoscale icosahedral gold particles at room temperature. Chemcatchem. 4, 1662-1667 (2012).
