हम एक प्रयोग इलेक्ट्रॉनिक Buckminsterfullerene (सी६०) के nanocrystals में प्रेरित नुकसान की जांच के लिए डिजाइन का वर्णन तीव्र, एक्स रे के femtosecond दालों से । प्रयोग में पाया गया कि, आश्चर्य की बात है, बजाय stochastic जा रहा है, सी में एक्स-रे प्रेरित इलेक्ट्रॉन गतिशीलता६० अत्यधिक संबंधित हैं, क्रिस्टल के भीतर इकाई कोशिकाओं के सैकड़ों पर विस्तार1।
मामले के साथ तीव्र एक्स-रे दालों की बातचीत का सटीक विवरण femtosecond एक्स-रे मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर (XFEL) प्रयोगों के परिणामों की व्याख्या करने का प्रयास शोधकर्ताओं के लिए तीव्र ब्याज की एक विषय हैं. प्रयोगात्मक टिप्पणियों की बढ़ती संख्या से पता चला है कि हालांकि परमाणु प्रस्ताव नगण्य हो सकता है, एक कम पर्याप्त घटना पल्स अवधि दिया, इलेक्ट्रॉनिक गति नजरअंदाज नहीं किया जा सकता है । वर्तमान और व्यापक रूप से स्वीकार किए जाते है मॉडल मान लेते है कि हालांकि इलेक्ट्रॉनों को पल्स के साथ बातचीत से प्रेरित गतिशीलता से गुजरना, उनकी गति को काफी हद तक ‘ यादृच्छिक ‘ माना जा सकता है । यह तो इलेक्ट्रॉनिक गति से माना जाता है कि बेतुका योगदान के लिए एक सतत पृष्ठभूमि संकेत के रूप में इलाज किया जाएगा और इस तरह की अनदेखी की अनुमति होगी । हमारे प्रयोग के मूल उद्देश्य के लिए ठीक व्यक्तिगत डींग मारने की चोटियों की तीव्रता में परिवर्तन को मापने के लिए किया गया था, एक्स-रे के कारण एक मॉडल प्रणाली में इलेक्ट्रॉनिक क्षति प्रेरित, क्रिस्टलीय सी६०। इस उंमीद के विपरीत, हमने देखा है कि सबसे अधिक एक्स-रे में तीव्रता, सी६० में इलेक्ट्रॉन गतिशीलता वास्तव में उच्च संबंधित थे, और पर्याप्त रूप से लंबी दूरी पर है कि डींग मारने प्रतिबिंब की स्थिति काफी बदल रहे हैं । इस कागज विस्तार से तरीकों और इन प्रयोगों, जो दोनों लिनाक सुसंगत प्रकाश स्रोत (LCLS) और ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन (के रूप में) के रूप में के रूप में अच्छी तरह से crystallographic डेटा का विश्लेषण करने के लिए इस्तेमाल किया दृष्टिकोण में आयोजित किए गए प्रोटोकॉल के लिए इस्तेमाल किया वर्णन ।
एक्स-रे मुक्त इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण (XFELs) के प्रमुख प्रयोजनों के एक उच्च प्रवाह, आणविक इमेजिंग और गतिशीलता के लिए उच्च संकल्प दृष्टिकोण विकसित करने के लिए है । संरचनात्मक जीवविज्ञान परमाणु पैमाने पर जानकारी पर निर्भर करता है, पारंपरिक रूप से कम संकल्प एक्स-रे क्रि तकनीक तीसरी पीढ़ी synchrotrons पर प्रदर्शन करने के लिए सीमित । लंबे समय एक्सपोज़र बार जो क्रिस्टल में महत्वपूर्ण विकिरण क्षति का कारण, बहुत पारंपरिक तकनीकों का उपयोग कर प्राप्त संकल्प को प्रभावित । स्नैपशॉट विवर्तन इमेजिंग योजना2,3,4 XFELs में कार्यरत है, लघु पल्स एक्स से विवर्तन छवियों का संग्रह शामिल है या तो तय लक्ष्य नमूने मार रे (जो बीम ध्यान भर में अनुवाद कर रहे हैं) या नमूने बीम के रास्ते में इंजेक्शन ।
XFEL पल्स-नमूना संपर्क अंततः नमूनों को नष्ट कर देता है, गंभीर विकिरण क्षति की शुरुआत के कारण. विवर्तन छवियों उप-१०० fs पल्स अवधि के कारण इस विनाश की शुरुआत से पहले एकत्र कर रहे हैं । nanocrystals से उच्च संकल्प संरचनाओं का निर्धारण करने की क्षमता तेजी से अच्छी तरह से स्थापित हो रहा है । तथापि, गतिशील प्रक्रियाओं जो प्रयोगात्मक इमेजिंग शर्तों के तहत femtosecond timescales पर होते है परमाणु भौतिकी में गहरी अंतर्दृष्टि प्रदान करते है और nanocrystals और उनके विवर्तन पैटर्न पर एक macroscopic प्रभाव हो सकता है5,6 ,7.
Whilst भयावह संरचनात्मक क्षति femtosecond टाइमस्केल के दौरान जो एक स्नैपशॉट विवर्तन छवि दर्ज की है पर बचा है, एक XFEL पल्स के विद्युत घनत्व पर्याप्त उच्च के लिए नमूने के इलेक्ट्रॉनिक गुणों को संशोधित हो सकता है जिसके साथ एक्स रे 7,8,9बातचीत । गहन सुसंगत एक्स की बातचीत के भौतिकी की एक खोज-बात के साथ-रे दालों न केवल आंतरिक वैज्ञानिक ब्याज की है, लेकिन किसी भी प्रयोग की व्याख्या करने के लिए महत्वपूर्ण होगा जो एक XFEL पल्स से प्रकाश का पता लगाने के लिए प्रयोग किया जाता है संरचना.
एक्स-रे इमेजिंग प्रयोगों में एकल अणुओं पर प्रदर्शन किया, छोटे समूहों, या कुछ इकाई कोशिकाओं के शामिल nanocrystals, perturbative विश्लेषण इंगित करता है कि एक बिखरे हुए सिग्नल के स्पष्ट जुटना में दोनों एक कमी का पालन करना चाहिए, और electrodynamical प्रक्रियाओं का एक परिणाम के रूप में एक संरचना पृष्ठभूमि संकेत के विकास9। इस प्रयोग के लिए डिग्री का आकलन करने के लिए जो electrodynamical प्रक्रियाओं के कारण जुटना मांगा, पाउडर nanocrystalline सी६० में कम XFEL दालों के साथ बातचीत के कारण होता है ।
इस अनुच्छेद में, हम प्रयोगात्मक प्रक्रिया है जिसमें सी६० nanocrystals से एक अत्यधिक आदेश दिया क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक संरचना एक XFEL पल्स1के साथ बातचीत के कारण मनाया जाता है के बारे में जानकारी प्रदान करते हैं । इन शर्तों के तहत उत्पादित विवर्तन पैटर्न एक ही नमूना कम शक्ति से प्रबुद्ध है जब मनाया से काफी अलग है, लेकिन अन्यथा समान XFEL दालों, या एक ही फोटॉन ऊर्जा पर एक सिंक्रोट्रॉन बीम का उपयोग किया जाता है जब. यह अंतर डींग मारने कि दो विवर्तन कम शक्ति और सिंक्रोट्रॉन विवर्तन छवियों को इसी प्रोफाइल में नहीं देखा जाता है की उपस्थिति के द्वारा चिह्नित है । हम अपने विश्लेषण और मॉडल-फिटिंग दृष्टिकोण, एक गतिशील इलेक्ट्रॉनिक XFEL पल्स-nanocrystal बातचीत से प्रेरित विरूपण की उपस्थिति की पुष्टि करने के लिए इस्तेमाल किया प्रदर्शन ।
1. C ६० पाउडर नमूना वडा लागू पॉलियामाइड फिल्म, 10 & #181; मी थिक, के एक तरफ के लिए तय 1 मिमी मोटे एल्युमिनियम नमूना धारक ( चित्र 1a ). क्रश सी ६० के छोटे बैचों में एक मूसल और मोर्टार का प्रयोग लगभग १०० & #181; छ. मोर्टार से जोड़े गए सैंपल की मात्रा गंभीर नहीं है, लेकिन यह सुनिश्चित करें कि यह मूसल के गोल छोर की ऊंचाई से अधिक न हो ताकि आप इसे कुचलने के बजाय पाउडर को कॉम्पैक्ट करते हुए टी & #39; t आजमायें । इससे यह सुनिश्चित होगा कि फाइन nanocrystals का उत्पादन हो । डेटा संग्रह के लिए आवश्यक राशि प्राप्त करने के लिए कई बार इस प्रक्रिया को दोहराएँ. चेतावनी: तैयारी और मैटीरियल्स की हैंडलिंग केवल सुरक्षा अलमारियां के भीतर किया जाना चाहिए । एक छोटे से रंग का उपयोग कर मोर्टार से सीधे कुचल सी ६० पाउडर को हटाने और नमूना धारक की कोशिकाओं के पार के रूप में संभव के रूप में बारीकी से फैल, पाउडर का सामना करना पड़ नमूना धारक में polyimide फिल्म समर्थन के चिपकने वाला पक्ष के साथ. को सफलतापूर्वक एक समान monolayer बनाने के लिए, एक दूसरी polyimide फिल्म की चिपकने वाली ओर जगह (भी 10 & #181; मीटर मोटी) सीधे नमूना धारक में पाउडर पर और खींच । अतिरिक्त सी ६० पाउडर टेप का दूसरा टुकड़ा करने के लिए छड़ी जाएगा और फिर नमूना धारक से हटाया जा सकता है । दोहराने जब तक कोई और अधिक पाउडर टेप बंद आता है और सी ६० पाउडर के एक monolayer समान रूप से व्यक्तिगत नमूना धारक कोशिकाओं में फैल प्रकट होता है ( चित्रा 1b ) देखें. एक polyimide पृष्ठभूमि रिकॉर्ड किया जा करने के लिए सक्षम करने के लिए (कोई नमूना नहीं) कम से कम एक विंडो रिक्त छोड़ें । beamline नमूना चैंबर के लिए परिवहन के लिए एक प्लास्टिक कंटेनर में नमूना धारक सील.
2. प्रारंभिक ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन अध्ययन उपयोग सी ६० के रूप में तैयार चरणों में १.१-१.५ पाउडर विवर्तन के लिए MX2 beamline पर ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन. में अनुरोध एक घटना ऊर्जा की १२.९०५ कीव (०.९६०७ & #197;) और एक बीम आकार के 30 x 7 उम. माउंट ग ६० नमूना धारक पर एक मानक क्रि पिन, goniometer पर एक्स-रे बीम करने के लिए ऊर्ध्वाधर डिटेक्टर से लगभग ६२५ मिमी की दूरी पर, उच्च-रिज़ॉल्यूशन डेटा एकत्र किया जा करने के लिए सक्षम करने के लिए. कमरे के तापमान पाउडर विवर्तन डेटा एकत्र किया जाता है सुनिश्चित करने के लिए स्थिति से बाहर क्रायोजेनिक नोजल हटो । ओपन Blu-Ice 10 सॉफ्टवेयर प्रोग्राम जो MX2 beamline. को नियंत्रित करता है प्रेस & #39; स्टार्ट & #39; बटन डेटा संग्रह शुरू करने के लिए. परीक्षण अलग जोखिम बार (कदम दोहराकर २.५ और २.६) पर्याप्त पाउडर डेटा सुनिश्चित करने के लिए छवि में एकत्र की है (मजबूत विवर्तन द्वारा विशेषता डिटेक्टर के किनारे करने के लिए बाहर के छल्ले) अधिकतम संतृप्त बिना संकेत के गतिशील रेंज द डिटेक्टर. स्कैन सी ६० नमूना विंडो और एक ही नमूना से कई छवियों को इकट्ठा.
3. अनुरोध XFEL Beamline सेटअप के लिए पैरामीटर अनुरोध LCLS पर सबसे कम संभव पल्स अवधि उपलब्ध (अप्रैल २०१२-३२ fs FWHM), प्रवाह का महत्वपूर्ण नुकसान के बिना (& #39; हाई-चार्ज मोड & #39;) पर प्रयोग के लिए LCLS सुसंगत एक्स-रे इमेजिंग (CXI) ११ beamline. का उपयोग करें अनुरोध 10 कीव (१.२४ & #197;) घटना एक्स-रे ऊर्जा. अनुरोध सबसे छोटी फोकल स्पॉट आकार व्यावहारिक रूप से प्राप्त CXI Kirkpatrick-Baez (केबी) का उपयोग १०० x १०० एनएम 2 . के आदेश पर दर्पण नोट: पल्स अवधि और बीम केंद्रित समायोजन CXI beamline में वैज्ञानिकों द्वारा किया जाता है. KB प्रकाशिकी के ऊपर ध्यान केंद्रित बीम आकार लगभग ८०० x ८०० & #181; m 2 , फोकल स्पॉट पर हासिल बीम आकार ध्यान केंद्रित करने के बाद लगभग ३०० x ३०० एनएम 2 FWHM, के रूप में XFEL द्वारा किए गए गड्ढों की ऑप्टिकल माइक्रोस्कोपी द्वारा निर्धारित किया गया था YAG क्रिस्टल में बीम. अनुरोध एक नमूना डिटेक्टर दूरी (Z-दूरी) की ७९ मिमी ( चित्रा 1c ).
4. रर द Darkfield DAQ में डेटा रिकॉर्डिंग पैरामीटर्स सेट करें (डेटा प्राप्ति) 12 नियंत्रण कक्ष: बीम (बंद), घटनाओं की संख्या (५००), इवेंट रिकॉर्डिंग डिवाइस (कॉर्नेल-SLAC पिक्सेल सरणी डिटेक्टर-CSPAD13). प्रेस & #39; रर रन & #39; जब स्नैपशॉट छवियों का कोई dataset रिकॉर्ड करने के लिए तैयार । नोट: दर्ज किए गए सभी घटनाओं का डेटासेट एक & #39; run & #39; और में सहेजा जाता है । XTC फ़ाइल स्वरूप ।
5. रर द 10% घटना XFEL फ्लक्स रन अनुरोध नमूना के एल्यूमीनियम क्षीणन के बहाव की उचित मोटाई की नियुक्ति, और सीधे कॉर्नेल के सामने-SLAC पिक्सेल सरणी डिटेक्टर (CSPAD) १३ आदेश इसे नुकसान से बचाएं । अनुरोध एक मोटाई में सिलिकॉन क्षीणन का नमूना के सम्मिलन की घटना एक्स-रे नमूने मार के ९०% क्षीणन करने के लिए गणना की जाती है । ध्यान दें कि नाड़ी प्रवाह बीम वर्तमान मॉनीटर से अनुमान लगाया गया है । नमूना पर प्रवाह ८.३ & #160 होने का अनुमान था; x 10 17 फोटॉनों/mm 2 /pulse. CXI वैक्यूम चैंबर में सी ६० नमूना युक्त नमूना धारक माउंट. अनुरोध beamline वैज्ञानिकों के लिए नमूना चैंबर के लिए वैक्यूम पंप प्रक्रिया करने के लिए जब तक वैक्यूम पहुंच जाता है । यह लगभग 30 मिनट लगते है 10 -7 टो, कमरे के तापमान पर पहुंचने के लिए । DAQ नियंत्रण कक्ष में डेटा रिकॉर्डिंग पैरामीटर सेट करें: बीम (पर), इवेंट (१५००), इवेंट रिकॉर्डिंग डिवाइस (CSPAD). क्लिक करें & #39; स्कैन & #39; DAQ GUI विंडो के कॉन्फ़िगरेशन अनुभाग में बटन. चलाने के लिए रैस्टर स्कैन प्रक्रिया सेट करने के लिए beamline वैज्ञानिकों को पैरामीटर प्रदान करते हैं । इनमें प्रारंभ स्थिति (ऊपरी बाएँ कोने) और एक नमूना धारक कक्ष विंडो के अंत की स्थिति (निचले दाएँ कोने), चरण आकार (६०० & #181; m) और स्कैन मूवमेंट की दिशा (x-अक्ष में) शामिल हैं. इन पैरामीटर्स का उपयोग करके, एक कक्ष विंडो ( आरेख 1 a) कक्ष विंडो की तीन पंक्तियों पर x-दिशा में बीस स्कैन की अनुमति देता है. प्रेस & #39; लागू करें & #39; जब सही मान दर्ज किए गए हैं । beamline वैज्ञानिकों को 1 हर्ट्ज के लिए पल्स पुनरावृत्ति दर निर्धारित करने के लिए अनुरोध. नोट: LCLS पर उपलब्ध पल्स पुनरावृत्ति दर १२० हर्ट्ज है, लेकिन निश्चित लक्ष्य स्कैनिंग मोड में 14 , एक कम पल्स दोहराव दर से बचने के लिए आवश्यक है नमूना है कि पहले से ही एक पिछले शॉट से क्षतिग्रस्त हो गया है मापने की संभावना है । चेतावनी: एल्यूमीनियम नमूना फ्रेम के साथ XFEL बातचीत संतृप्ति और CSPAD की क्षति का खतरा बन गया है और इसलिए ध्यान फ्रेम से बचने के लिए लिया जाना चाहिए । प्रेस & #39; रर रन & #39; एक XFEL स्नैपशॉट पाउडर विवर्तन डेटासेट रिकॉर्ड करने के लिए. LCLS < सुप वर्ग पर उपलब्ध कंप्यूटिंग वातावरण का उपयोग कर = “xref” > 12 , डेटा में एक टर्मिनल विंडो में रिकॉर्ड किया गया है जो फ़ाइल निर्देशिका में नेविगेट करें । टाइप द कमांड & #39; xtcexplorer/filepath/filename & #39; XTC फाइल एक्सप्लोरर जीयूआई को खोलने के लिए और चलाने में दर्ज छवियों को देखने के लिए । संभव डिटेक्टर संतृप्ति, जो आम तौर पर लगभग 1, 4000 अड्स 13 पर होता है के लिए जाँच छवियों. यदि डिटेक्टर संतृप्ति के किसी भी संकेत को दिखाता है डिटेक्टर पर एल्यूमीनियम क्षीणन वृद्धि की जरूरत है । यदि ऐसा होता है, डिटेक्टर पर एल्यूमीनियम क्षीणन के अधिक परतों का अनुरोध और अगले नमूना धारक सेल विंडो के लिए सेट रैस्टर स्कैन के साथ ५.६-५.१२ चरणों को दोहराएँ. एल्युमिनियम की एक परत १०० & #181; मीटर मोटी, CSPAD के केंद्रीय चार मॉड्यूल को कवर इस डेटासेट के लिए इस्तेमाल किया गया था ।
6. रर द १००% XFEL फ्लक्स रन अनुरोध है कि मोटी एल्युमिनियम क्षीणन (१,००० & #181; m) के केंद्रीय चार मॉड्यूल पर CSPAD और पतले १०० & #181 के; बाहरी चार मॉड्यूल पर मीटर मोटी क्षीणन. सिलिकॉन क्षीणन के हटाने का अनुरोध करने के लिए उपलब्ध एक्स-रे प्रवाह के १००% की अनुमति के लिए नमूना मारा । पीक तनु घटना पीक प्रवाह ७.५ & #215 होने का अनुमान था; 10 11 फोटॉनों/pulse (नमूना पर लगभग ८.३ x १०१८ फोटॉनों/mm2/pulse का एक प्रवाह दे). चरण ५.५-५.१२ एक नया नमूना धारक कक्ष विंडो पर विवर्तन dataset रिकॉर्ड करने के लिए दोहराएँ । दोहराने कदम ५.१३ डिटेक्टर संतृप्ति की स्थिति पर नजर रखने और पर्याप्त डींग मारने का पाउडर विवर्तन के छल्ले या डींग मारने का स्थान (डिटेक्टर के किनारे से बाहर) दिखाई और अच्छी तरह से परिभाषित कर रहे हैं कि क्या निर्धारित.
7. XFEL डेटा पोस्ट-प्रोसेसिंग और पीक विश्लेषण beamline वैज्ञानिकों से अंशांकन फ़ाइल (या फ़ाइल पथ) पुनर्प्राप्त करें । नोट: एक डेटासेट में CSPAD डेटा एक घटना की संख्या (संगत एक छवि फ्रेम स्नैपशॉट के लिए) द्वारा समूहीकृत व्यक्तिगत डिटेक्टर पैनलों के रूप में प्रदान की जाती है. अंशांकन फ़ाइल को सही सापेक्ष स्थिति में डिटेक्टर पैनल इकट्ठा करने के लिए एक खंगाला छवि पूरे डिटेक्टर के लिए इसी फ्रेम उत्पादन की जरूरत है । निकालें darkfield फ़्रेंस ( आरेख 2a ) से darkfield चलाएँ dataset पायथन स्क्रिप्टिंग भाषा का उपयोग कर और अंशांकन फ़ाइल लागू कर रहा है । नोट: सॉफ्टवेयर और सीरियल femtosecond क्रि प्रयोग के लिए एक स्थापित डेटा प्रोसेसिंग पाइपलाइन XFELS पर जो इस प्रयोग के समय उपलब्ध नहीं था अब उपलब्ध है 15 , 16 . darkfield फ्रेम योग और एक औसत darkfield छवि उत्पंन करते हैं । इस darkfield. के रूप में सहेजें निकालें विवर्तन फ़्रेम छवियों से विवर्तन चलाएं datasets (एक उदाहरण वृत्त का चक्र में दिखाया गया है आरेख b ), और एक darkfield घटाव लागू होते हैं । व्यक्तिगत फ़्रेम में उत्पादित सिग्नल की sparsity (darkfield और पृष्ठभूमि सुधार के बाद) चित्रा 2c . darkfield सही विवर्तन छवियों अंतिम 2d पाउडर विवर्तन छवि ( चित्रा 2d ) का उत्पादन करने के लिए योग । FIT2D में इनपुट फ़ाइल के रूप में पाउडर विवर्तन छवि लोड १७ (एक GUI डेटा रिडक्शन प्रोग्राम). छवि (x-लंबाई और y-लंबाई के रूप में १,८०० पिक्सेल) का आयाम दर्ज करें और & #39 का चयन करें;P owder विवर्तन (2d) & #39;. Click & #39; बीम सेंटर & #39; विवर्तन रिंग्स के केंद्र का पता लगाने के लिए । भीतरी सबसे विवर्तन रिंग (लगभग समान रूप से रिक्ति) पर चार बिंदुओं का चयन करें । प्रेस & #39; विवर्तन प्रतिमान सरणी का केंद्र निर्धारित करने के लिए जारी रखें & #39; Click & #39; एकीकृत & #39; विवर्तन छवि का एक azimuthal एकीकरण करने के लिए. ज्यामिति मापदंडों दर्ज करें: पिक्सेल आकार (११० माइक्रोन), नमूना डिटेक्टर दूरी (७९ मिमी), तरंग दैर्ध्य (१.२४ Angstrom) और प्रेस एक 1 डी पाउडर विवर्तन पैटर्न उत्पन्न करने के लिए जारी रखें. पाउडर विवर्तन पैटर्न एक. ची फ़ाइल के रूप में निर्यात करने के लिए स्कैटरिंग कोण की सरणी (2 & #952; ) बनाम तीव्रता मान. उपयुक्त सॉफ्टवेयर का उपयोग नमूना पर polyimide पॉलियामाइड समर्थन से तितर बितर द्वारा प्रतिनिधित्व पृष्ठभूमि का निर्धारण । नोट: इस प्रयोग में लेखक PowderX 18 और RIETAN 19 1 डी पाउडर विवर्तन पैटर्न से पृष्ठभूमि घटाव प्रदर्शन करने के लिए इस्तेमाल किया. चरण ७.१-७.९ dataset के लिए भिन्न XFEL तीव्रता के लिए रिकॉर्ड किया गया चलाता है । तीन पाउडर विवर्तन प्रोफाइल से बाहर उच्चतम तीव्रता मूल्य का चयन करें । पैटर्न में सबसे तीव्र चोटी पर प्रोफाइल के सभी सामान्य & #8211; द (१११) पीक. 1 डी का प्लाट एक्स-रे पाउडर विवर्तन ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन से प्राप्त पैटर्न (प्रोटोकॉल खंड 2 में वर्णित), १००% फ्लक्स मामले और एक ही अक्ष पर 10% फ्लक्स मामले सामांय साजिश रचने सॉफ्टवेयर का उपयोग कर ( चित्रा 3 a-c ). वैकल्पिक कदम: अपनी पसंद के अतिरिक्त विश्लेषण विधियों के प्रदर्शन से संरचना की विशेषताएं । इस प्रयोग से Crystallographic डेटा विश्लेषण कार्यक्रम का उपयोग किया गया RIETAN-२००० (Toraya के विभाजन छद्म Voigt समारोह में शामिल २० , २१ एक प्रोफाईल फंक्शन) डींग मारने का विश्लेषण प्रतिबिंब । अधिकतम एन्ट्रापी विश्लेषण सॉफ्टवेयर प्राइमा 22 यह पुष्टि करने के लिए कि 10% XFEL तीव्रता और ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन डेटासेट से संबंधित संरचना कमरे के तापमान के लिए प्रकाशित संरचना का मिलान एफसीसी सी ६० .
विवर्तन डाटा फ्रेम का अंशांकन ।
को. XTC फ़ाइलें (जो एक पूर्ण रन से डेटा होते हैं) में अंशांकन पैरामीटर होते हैं जो प्रयोग के दौरान CSPAD मॉड्यूल ( चित्र 2aमें दिखाए गए) की ज्यामितीय व्यवस्था को परिभाषित करते हैं । व्यक्तिगत मॉड्यूल पर दर्ज डेटा की सही व्यवस्था प्रत्येक रन में दर्ज डेटा शामिल व्यक्तिगत विवर्तन डेटा छवियों को इकट्ठा करने के लिए महत्वपूर्ण है. समय प्रयोग अंशांकन फ़ाइल के स्थान पर किया गया था जिसमें सही पैरामीटर स्वचालित रूप से सेट नहीं किया गया था और इस समस्या को ठीक करने के लिए मैन्युअल गणना की आवश्यकता थी. अतिरिक्त समय डेटा की अंशांकन प्रदर्शन करने के लिए खर्च के कारण एक समय था-एक स्नैपशॉट भागो डेटासेट स्थापित करने और एक darkfield और पृष्ठभूमि डेटा सेट में छवि फ्रेम के घटाया योग के माध्यम से चलाने की सफलता की जांच के बीच अंतराल ।
क्रिस्टल आकार ।
प्रारंभिक XFEL स्नैपशॉट में से कुछ में चलाता है, मजबूत एकल क्रिस्टल डींग प्रतिबिंब छवि फ्रेम में से कुछ में देखा गया । यह सी के कुछ६० नमूने पतले पर्याप्त कुचल नहीं किया जा रहा से परिणाम हुआ । कुचल पाउडर से ऑप्टिकल प्रतिबिंब देख इंगित करता है कि क्रिस्टल पहलुओं बहुत बड़े है (दृश्य प्रकाश की तरंग दैर्ध्य के अनुरूप ~ 400-700 एनएम) । पाउडर कुचल चरण में इन प्रतिबिंब के लिए जांच की जानी चाहिए, और अगर मजबूत, एकल क्रिस्टल डींग प्रतिबिंब डेटा में देखा जाता है पाउडर को आगे कुचल जाने की जरूरत है ।
चूंकि इस प्रयोग के परिणाम अपेक्षित नहीं थे या सी६० नमूना के लिए सफल पाउडर विवर्तन डेटा संग्रह के लिए योजना बनाई थी केवल दो चरम तीव्रता सेटिंग्स (10% और १००% प्रवाह) में प्राप्त किया गया था । इस सुविधा पर बीम समय सीमित है और इसलिए किसी भी सेट अप, गणना, या नमूना प्रसंस्करण त्रुटियों और मुद्दों पर एक प्रयोगात्मक योजना पर एक बड़ा प्रभाव पड़ता है । दो सबसे व्यापक रूप से अलग घटना तीव्रता अंक प्राथमिकता थी और वहां अपर्याप्त बीम समय किसी भी मध्यवर्ती अंक के लिए विश्वसनीय आंकड़े एकत्र उपलब्ध था । इसलिए, हम प्रयोग XFEL फ्लक्स जिस पर इस क्षणिक चरण परिवर्तन होता है के संदर्भ में ट्रिगर बिंदु का आकलन करने में सक्षम नहीं थे ।
प्रारंभिक अध्ययन ।
ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन पर पाउडर विवर्तन डेटा का संग्रह, एक ही सी६० नमूना के रूप में XFEL पर मापा से । Synchrotrons नियमित रूप से उपयुक्त XFEL लक्ष्य के लिए स्क्रीन करने के लिए इस्तेमाल कर रहे हैं26, और वर्तमान मामले में सकारात्मक पुष्टि की है कि 10% XFEL तीव्रता, विवर्तन डेटा जमीन राज्य FCC संरचना सी के साथ संगत था६०.
नमूना और डिटेक्टर क्षीणन.
नमूना के ऊपर सिलिकॉन क्षीणन के समायोजन के माध्यम से घटना प्रवाह के अंशांकन आवश्यक था, खासकर के बाद से प्रभाव का अध्ययन किया जा रहा तीव्रता निर्भर था. डिटेक्टर पर एक उपयुक्त एल्यूमीनियम क्षीणन का निर्माण, घटना फ्लक्स करने के लिए मिलान भी महत्वपूर्ण था ।
बीम फोकल प्वाइंट के स्थान पर नमूना मार ।
XFEL में केबी फोकल स्पॉट का स्थान भी रिपोर्ट घटना का निरीक्षण करने के लिए आवश्यक था, नमूने पर प्रवाह घनत्व के बाद से क्रिस्टल भर में dipoles के गठन के लिए प्रेरित करने के लिए पर्याप्त होना चाहिए । एक YAG क्रिस्टल में XFEL बीम के द्वारा बनाई गई गड्ढों के आकार को मापने ऑप्टिकल माइक्रोस्कोपी का उपयोग कर, साथ ही साथ एक ठीक नमूना प्रदर्शन ऑप्टिकल अक्ष के साथ स्कैन और विवर्तन तीव्रता को देख फोकल विमान के स्थान का निर्धारण करने के लिए इस्तेमाल किया गया था ।
इस काम के भविष्य implementations में घटना तीव्रता के साथ ही नाड़ी अवधियों की एक बड़ी संख्या का पता लगाया जाएगा । यह काम आगामी XFEL स्रोतों पर nanocrystals से एकत्र विवर्तन डेटा का विश्लेषण प्रयोगों के लिए संभावित निहितार्थ है । यह भी बात के साथ XFELs के मौलिक बातचीत में नए अंतर्दृष्टि प्रदान करता है, पर प्रकाश डाला कि XFELs के लिए पारंपरिक क्रि के भीतर शामिल नहीं नए भौतिकी का पता लगाने की क्षमता है ।
The authors have nothing to disclose.
लेखक उंनत आणविक इमेजिंग में ऑस्ट्रेलियाई अनुसंधान परिषद उत्कृष्टता के केंद्र का समर्थन स्वीकार करते हैं । इस शोध के अंश LCLS, एक राष्ट्रीय उपयोगकर्ता अमेरिका ऊर्जा विभाग, बुनियादी ऊर्जा विज्ञान के कार्यालय की ओर से स्टैनफोर्ड विश्वविद्यालय द्वारा संचालित सुविधा में किए गए । हम यात्रा अंतरराष्ट्रीय सिंक्रोट्रॉन का उपयोग द्वारा प्रबंधित कार्यक्रम के रूप में और ऑस्ट्रेलियाई सरकार द्वारा प्रदान की फंडिंग स्वीकार करते हैं । इसके अलावा, इस अनुसंधान के कुछ MX1 और MX2 beamlines पर के रूप में, विक्टोरिया, ऑस्ट्रेलिया पर शुरू किया गया था । लेखक योगदान: बीए योजना और परियोजना के सभी प्रायोगिक पहलुओं के प्रबंधन के लिए जिंमेदार था । प्रयोगों बीए, R.A.D., V.S., C.D., और G.J.W. बीए, H.M.Q., K.A.N., और R.A.D. मूल LCLS प्रस्ताव लिखा द्वारा डिजाइन किए गए थे । dw, R.A.D., R.A.R., A.V.M., ईसी, और S.W. अनुकरण काम किया । बीए, R.A.D., C.D., V.S., M.W.M.J., R.A.R., N.G., F.H., G.J.W., S.B., मुरली., M.M.S., A.G.P., C.T.P., A.V.M., और K.A.N. में प्रयोगात्मक डेटा एकत्र । S.W., V.A.S. और आर. डी ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन में प्रयोगात्मक डेटा एकत्र की । C.T.P. और A.V.M. प्रयोगात्मक डेटा रूपांतरण और विश्लेषण का नेतृत्व किया । बीए, C.D., N.G., और E.B. नमूना धारक डिजाइन और परीक्षण के लिए जिंमेदार थे । आर. आर, बीए, S.W., ए. वी. एम और H.M. क्यू ने इस पांडुलिपि को लिखा है. जुटना सिद्धांत के भीतर इलेक्ट्रॉनिक क्षति के निर्माण H.M.Q. और K.A.N. द्वारा किया जाता है; R.A.D. कल्पना ने इस औपचारिकता को C60 पर लागू करने का विचार कया.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |