Entfernung von Arsen mit einem kationischen Polymergel imprägniert mit Eisenhydroxid
Summary
In dieser Arbeit haben wir ein Adsorbensausbau aus dem kationischen N,N-Dimethylamino Propylacrylamid methylchlorid quaternary (DMAPAAQ) Polymergel und Eisenhydroxid zur Adsorbierung von Arsen aus grundwasser hergestellt. Das Gel wurde mit einer neuartigen Methode hergestellt, die den maximalen Gehalt an Eisenpartikeln in seiner Struktur gewährleisten soll.
Abstract
In dieser Arbeit haben wir ein Adsorbensausbau aus einem kationischen Polymergel hergestellt, das Eisenhydroxid in seiner Struktur enthält, das Arsen aus dem Grundwasser adsorbieren soll. Das gel, das wir ausgewählt haben, war das N,N-Dimethylamino Propylacrylamid methylchlorid quaternary (DMAPAAQ) Gel. Ziel unserer Herstellungsmethode war es, den maximalen Gehalt an Eisenhydroxid in der Struktur des Gels zu gewährleisten. Dieser Designansatz ermöglichte die gleichzeitige Adsorption sowohl durch die Polymerstruktur des Gels als auch durch die Eisenhydroxidkomponente und verbesserte so die Adsorptionskapazität des Materials. Um die Leistung des Gels zu untersuchen, haben wir die Reaktionskinetik gemessen, pH-Empfindlichkeits- und Selektivitätsanalysen durchgeführt, die Arsenadsorptionsleistung überwacht und Regenerationsexperimente durchgeführt. Wir stellten fest, dass das Gel einen Chemisorptionsprozess durchläuft und das Gleichgewicht bei 10 h erreicht. Darüber hinaus adsorbierte das Gel Arsen effektiv bei neutralem pH-Wert und selektiv in komplexen Ionenumgebungen und erreichte ein maximales Adsorptionsvolumen von 1,63 mM/g. Das Gel könnte mit 87,6% Wirkungsgrad regeneriert werden und NaCl könnte für Desorption anstelle von schädlichen NaOH verwendet werden. Zusammengenommen ist die vorgestellte gelbasierte Designmethode ein effektiver Ansatz für die Konstruktion von Hochleistungs-Arsenadsorbentien.
Introduction
Die Wasserverschmutzung ist ein großes Umweltproblem und motiviert die Forscher, Methoden zur Entfernung von Schadstoffen wie Arsen aus dem Abfallwassende1zu entwickeln. Unter allen gemeldeten Methoden sind Adsorptionsprozesse ein relativ kostengünstiger Ansatz für die Schwermetallentfernung2,3,4,5,6,7. Eisenoxyhydroxid pulvergelten als eines der effizientesten Adsorbentien für die Extraktion von Arsen aus wässrigen Lösungen8,9. Dennoch leiden diese Materialien unter einer Reihe von Nachteilen, einschließlich früher Sättigungszeiten und toxischer synthetischer Vorläuferstoffe. Darüber hinaus gibt es eine schwerwiegende nachteilige Wirkung in der Wasserqualität, wenn diese Adsorbentien für einen langen Zeitraum verwendet werden10. Zur Reinigung des kontaminierten Wassers ist dann ein zusätzlicher Trennprozess, wie Sedimentation oder Filtration, erforderlich, was die Produktionskosten weiter erhöht8,11.
In jüngster Zeit haben Forscher Polymergele wie kationische Hydrogele, Mikrogele und Kryogel entwickelt, die effiziente Adsorptionseigenschaften nachgewiesen haben. Beispielsweise wurde eine Arsenentfernungsrate von 96% durch das kationische Kryogel, Poly(3-Acrylamidopropyl) Trimethylammoniumchlorid [p(APTMACl)]12erreicht. Zusätzlich wurde bei pH 9 mit diesem kationischen Hydrogel13ein Entfernungswirkungsgrad von ca. 99,7 % erreicht. Bei pH 4 wurde 98,72 mg/g maximale Arsenadsorptionskapazität durch das Mikrogel erreicht, basierend auf Tris(2-Aminoethyl)-Amin (TAEA) und Glyceroldiglycidylether (GDE), p(TAEA-co-GDE)14. Obwohl diese Gele gute Adsorptionsleistungen zeigten, gelang es ihnen nicht, Arsen bei neutralem pH-Wert effektiv aus Wasser zu entfernen, und ihre Selektivitäten in allen untersuchten Umgebungen wurden nicht gemeldet15. Eine maximale Adsorptionskapazität von 227 mg/g von wurde gemessen, als Fe(III)-Sn(IV) gemischter binären oxidbeschichteten Sand bei einer Temperatur von 313 K und einem pH-Wert von 716verwendet wurde. Alternativ wurde fe-Zr binären oxidbeschichteten Sand (IZBOCS) auch verwendet, um Arsen zu entfernen und erreichte eine maximale Adsorptionskapazität von 84,75 mg/g bei 318 K und einem pH-Wert von 717. Andere gemeldete Adsorbentien leiden unter geringen Adsorptionsleistungen, mangelnder Recyclingfähigkeit, geringer Stabilität, hohen Betriebs- und Wartungskosten sowie dem Einsatz gefährlicher Chemikalien im Syntheseprozess4.
Wir versuchten, die oben genannten Einschränkungen zu beheben, indem wir ein Material mit verbesserter Arsenadsorptionsleistung, hoher Selektivität in komplexen Umgebungen, Recyclingfähigkeit und effizienter Aktivität bei neutralem pH-Wert entwickelten. Daher haben wir einen kationischen Gelverbund aus N,N-Dimethylamino-Propylacrylamidmethylchlorid-Quaternary (DMAPAAQ)-Gel und Eisen(III)-Hydroxid (FeOOH)-Partikeln als Adsorbentier zur Arsenentfernung entwickelt. Wir haben uns entschieden, FeOOH mit unserem Gel zu kombinieren, da FeOOH die Adsorption beider Formen von Arsen18erhöht. In dieser Studie wurde unser Gel-Verbundwerkstoff als nicht porös konzipiert und während der Zubereitung mit FeOOH imprägniert. Im nächsten Abschnitt werden die Details der Gelaufbereitungsmethode, einschließlich unserer Strategie zur Maximierung des FeOOH-Gehalts, weiter erläutert.
Protocol
Representative Results
Discussion
Die Wichtigste Weiterentwicklung unserer entwickelten Methode ist die einzigartige Designstrategie des Gel-Composites. Der Zweck unserer Gelaufbereitungsmethode war es, den Eisengehalt im Gel zu maximieren. Während der Vorbereitung haben wir FeCl3 und NaOH der “Initiatorlösung” bzw. der “Monomerlösung” hinzugefügt. Nachdem die Monomerlösung mit der Initiatorlösung vermischt wurde, gab es eine Reaktion zwischen FeCl3 und NaOH, die FeOOH im Gel produzierte. Dieses Phänomen sorgte für einen max…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Diese Forschung wurde von der JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892) unterstützt. Der Beitrag des Ministeriums für Land, Infrastruktur, Verkehr und Tourismus (MLIT), Regierung von Japan im Rahmen des “Bautechnologie-Forschungs- und Entwicklungsförderprogramms” zu dieser Forschung wird ebenfalls anerkannt. Wir würdigen auch den Beitrag von Herrn Kiyotaka Senmoto zu dieser Forschung. Frau Adele Pitkeathly, Senior Writing Advisor Fellow vom Writing Center der Hiroshima University, ist ebenfalls für englische Korrekturen und Vorschläge bekannt. Diese Forschung wurde für die mündliche Präsentation in der 7. IWA-Aspire Konferenz, 2017 und Wasser- und UmwelttechnologieKonferenz, 2018 ausgewählt.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
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