הסרת ארסן באמצעות ג'ל פולימרי הספוג עם הידרוקסיד ברזל
Summary
בעבודה זו, הכנו adsorbent המורכב מתוך המים האחרים , n-dimethylamino מתיל כלוריד (DMAPAAQ) ג’ל פולימרי ו הידרוקסיד ברזל עבור הזרסורנג ארסן מן מי תהום. הג הוכן בשיטה החדשנית שנועדה להבטיח את התוכן המרבי של חלקיקי ברזל במבנה.
Abstract
בעבודה זו, הכנו adsorbent מורכב ג’ל פולימרי המכיל הידרוקסיד ברזל במבנה שלה המיועד adsorbent ארסן מן מי תהום. הג שנבחר היה ה-n ,מתיונין (DMAPAAQ) ג’ל מתיל כלוריד. מטרת שיטת ההכנה שלנו היתה להבטיח את התוכן המקסימלי של ברזל הידרוקסיד במבנה של ג’ל. גישה זו העיצוב איפשר מעוצב סימולטני על ידי שני מבנה פולימרי של ג’ל הידרוקסידי ברזל רכיב, ובכך, שיפור יכולת ספיחה של החומר. כדי לבחון את הביצועים של הג, אנו מדדו קינטיקה התגובה, ביצעו רגישות pH וניתוחים בסלקטיביות, ביצועים מנוטרים של הארסן, וניהל ניסויים התחדשות. קבענו כי הג עובר תהליך כימי ומגיע לשיווי האיזון ב-10 h. יתר על כן, הג נספחת רעל ביעילות ברמות ה-pH נייטרלי באופן סלקטיבי בסביבות יון מורכבות, השגת נפח נספחת מקסימלית של 1.63 mM/g. ניתן ליצור מחדש את הג עם 87.6% יעילות ו-“נאיי” יכול לשמש לצורך הדסורזיה במקום NaOH מזיקים. יחד עם זאת, שיטת העיצוב המוצגת על ידי ג’ל היא גישה אפקטיבית לבניית אדסורטים ארסן בעלי ביצועים גבוהים.
Introduction
זיהום המים הוא דאגה סביבתית מעולה, המניע חוקרים לפתח שיטות להסרת מזהמים כגון ארסן מתוך בזבוז אשפה1. בין כל השיטות שדווחו, תהליכי ספיחה הם גישה נמוכה יחסית להסרת מתכת כבדה2,3,4,5,6,7. ברזל אוקסיקסידי אבקות נחשבים לאחד adsorbents היעילה ביותר עבור חילוץ ארסן מ פתרונות מימית8,9. עם זאת, חומרים אלה סובלים ממספר חסרונות, כולל שעות רוויה מוקדם ומקדים רעילים מלאכותיים. בנוסף, קיימת השפעה שלילית חמורה באיכות המים כאשר אלה adsorbents אלה משמשים לתקופה ארוכה של זמן10. תהליך הפרדה נוסף, כגון משקעי אור או סינון, נדרש לטיהור המים הנגועים, המגביר את עלות הייצור עוד8,11.
לאחרונה, החוקרים פיתחו ג’לים פולימריים כגון הידרו-ג’ל הידרולים, microgels, ו קריוג כי הפגינו תכונות ספיחה יעיל. לדוגמה, שיעור הסרת הארסן של 96% הושג על ידי הקריוג’ל המוריק, פולי (3-acrylamidopropyl) triמתיל אמוניום כלוריד [p (APTMACl)]12. בנוסף, ב-pH 9, כ 99.7% יעילות ההסרה הושגה על-ידי זה הידרוג’ל לאורך13. ב-pH 4, 98.72 mg/g של הקיבולת המקסימלית של ארסן מירבי הושגה על ידי המיקרו-ג’ל, בהתבסס על טריס (2-עמינח אתיל) אמין (TAEA) ו גלילידיוגליציליןאתר (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. למרות שהג’לים הללו הפגינו הופעות טובות, הם נכשלו להסיר ביעילות את הארסן מהמים ברמות ה-pH הניטרליים, והסליותיים שלהם בכל סביבות המחקר לא דווחו15. קיבולת ספיחה מקסימלית של 227 mg/g של נמדד כאשר Fe (III)-Sn (IV) מעורבים חול מצופה תחמוצת בינארי שימש בטמפרטורה של 313 K ו-pH של 716. לחילופין, Fe-zr בינארי תחמוצת מצופה חול (izbocs) יש גם שימש להסרת ארסן והשיגה קיבולת ספיחה מקסימלית של 84.75 מ”ג/g ב 318 K ו-pH של 717. Adsorbents אחרים דיווחו סובלים הופעות adsorספיחה נמוכה, חוסר יכולת מיחזור, יציבות נמוכה, גבוהה תפעול ותחזוקה עלויות, ואת השימוש בכימיקלים מסוכנים בתהליך הסינתזה4.
ביקשו לטפל במגבלות הנ ל על ידי פיתוח חומר עם ביצועי הארסן משופרים, סלקטיביות גבוהה בסביבות מורכבות, יכולת מיחזור ופעילות יעילה ברמות ה-pH נייטרליים. לכן, פיתחנו ג’ל מורכב של n, n-dimethylamino הידרולאיד מתיל כלוריד (דמטפאאק) ג’ל ו ברזל (III) הידרוקסיד (feooh) חלקיקים כמו adsorbent להסרת ארסן. בחרנו לשלב FeOOH עם הג שלנו כי FeOOH מגביר את הספיחה של שתי צורות של ארסן18. במחקר זה, ג’ל משולב שלנו תוכנן להיות לא נקבובי והיה ספוג עם FeOOH במהלך ההכנה. בסעיף הבא, את פרטי שיטת ההכנה ג’ל, כולל האסטרטגיה שלנו למקסם את התוכן של FeOOH הוא נדון עוד.
Protocol
Representative Results
Discussion
ההתקדמות העיקרית של השיטה המפותחת שלנו היא אסטרטגית העיצוב הייחודית של הג המשולב. מטרת שיטת ההכנה ג’ל שלנו היתה למקסם את כמות התוכן ברזל ג’ל. במהלך ההכנה, הוספנו את ה-“הפתרון היוזם” ואת “פתרון המונומר”, בהתאמה. לאחר פתרון המונומר היה מעורבב עם פתרון יוזם, הייתה תגובה בין העונה3 ו-naoh…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
מחקר זה היה נתמך על ידי מספר מענק של JSPS KAKENHI (26420764, JP17K06892). התרומה של משרד הקרקעות, מבנה Insfrastructure תחבורה ותיירות (MLIT), ממשלת יפן תחת ‘ בניית טכנולוגיות מחקר ופיתוח סובסידיות ‘ למחקר זה מוכר גם. אנו מכירים גם בתרומתו של מר קייוטאקה סנמוטו למחקר זה. גב’ אדל פיטאטולי, יועצת כתיבה בכירה ממרכז הכתיבה של אוניברסיטת הירושימה, מוכרת גם היא לתיקונים ולהצעות באנגלית. מחקר זה נבחר עבור מצגת אוראלי בכנס iwa שואפים 7, 2017 ו-ועידת המים והסביבה, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. 유전학. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
