JoVE Journal > Environment
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Results
Discussion
Disclosures
Acknowledgements
Materials
References
자동 번역
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
환경과학

שיטה מלאה להערכת הביצועים של photocatalysts עבור השפלה של אנטיביוטיקה בתיקון סביבתי

Published: October 06, 2022
doi:
10.3791/64478
, , , , , , ,
1School of Chemical Engineering,Northwest University

Summary

מוצג כאן פרוטוקול לחקר סדרה אוניברסלית של הליכים ניסיוניים להערכת מעבדה מקיפה של פוטוזרזים בתחום הטיהור הסביבתי, תוך שימוש בדוגמה של הסרה פוטוקטליטית של מולקולות מזהמים אורגניים אנטיביוטיים ממים על ידי תרכובות פוספט כסף רגישות לפתלוציאנין.

Abstract

תרופות אנטיביוטיות שונות כגון טטרציקלין, אוראומיצין, אמוקסיצילין ולבופלוקסצין נמצאות בכמויות גדולות במערכות מי תהום וקרקע, מה שעלול להוביל להתפתחות חיידקים עמידים ועמידים לתרופות רבות, המהווים איום על בני אדם, בעלי חיים ומערכות סביבתיות. הטכנולוגיה הפוטוקטליטית משכה עניין רב בשל הטיפול המהיר והיציב שלה והשימוש הישיר באנרגיה סולארית. עם זאת, רוב המחקרים המעריכים את הביצועים של זרזים מוליכים למחצה עבור פירוק פוטוקטליטי של מזהמים אורגניים במים אינם שלמים כיום. במאמר זה, פרוטוקול ניסויי מלא מתוכנן להעריך באופן מקיף את הביצועים הפוטוקטליטיים של זרזים מוליכים למחצה. כאן, פוספט כסף דודקהדרלי מעוין הוכן בשיטת סינתזת פאזת ממס פשוטה בטמפרטורת החדר ולחץ אטמוספרי. חומרי BrSubphthalocyanine/Ag3PO4 heterojunction הוכנו בשיטה solvothermal . הביצועים הקטליטיים של חומרים מוכנים לפירוק טטרציקלין הוערכו על ידי לימוד גורמים משפיעים שונים כגון מינון זרז, טמפרטורה, pH ואניונים בלחץ אטמוספרי באמצעות מנורת קסנון של 300 W כמקור אור שמש מדומה ועוצמת אור של 350 mW / cm2. בהשוואה למחזור הראשון, BrSubphthalocyanine/Ag 3 PO 4 הבנוי שמר על 82.0% מהפעילות הפוטוקטליטית המקורית לאחר חמישה מחזורים פוטוקטליטיים, בעוד Ag3PO4 הטהור שמר על 28.6% בלבד. היציבות של דגימות פוספט כסף נבדקה עוד יותר על ידי ניסוי בן חמישה מחזורים. מאמר זה מספק תהליך שלם להערכת הביצועים הקטליטיים של זרזים מוליכים למחצה במעבדה לפיתוח זרזים מוליכים למחצה עם פוטנציאל ליישומים מעשיים.

Introduction

טטרציקלינים (TC) הם אנטיביוטיקה נפוצה המספקת הגנה יעילה מפני זיהומים חיידקיים ונמצאים בשימוש נרחב בגידול בעלי חיים, חקלאות ימית ומניעת מחלות 1,2. הם מופצים באופן נרחב במים בשל שימוש יתר שלהם יישום לא נכון בעשורים האחרונים, כמו גם הזרמת שפכים תעשייתיים3. הדבר גרם לזיהום סביבתי חמור ולסיכונים חמורים לבריאות האדם; לדוגמה, נוכחות יתר של TCs בסביבה המימית יכולה להשפיע לרעה על התפלגות הקהילה המיקרוביאלית ועמידות חיידקים, מה שמוביל לחוסר איזון אקולוגי, בעיקר בשל האופי ההידרופילי והביו-מצטבר מאוד של אנטיביוטיקה, כמו גם רמה מסוימת של פעילות ביולוגית ויציבות 4,5,6 . בשל יציבות יתר של TC בסביבה, קשה לשבור באופן טבעי; לכן, פותחו שיטות רבות, כולל טיפולים ביולוגיים, פיסיקוכימיים וכימיים 7,8,9. טיפולים ביולוגיים יעילים מאוד ועולים10,11. עם זאת, מכיוון שהם רעילים למיקרואורגניזמים, הם אינם מפרקים ומינרלים ביעילות מולקולות אנטיביוטיות במים12. למרות ששיטות פיסיקוכימיות יכולות לסלק אנטיביוטיקה משפכים באופן ישיר ומהיר, שיטה זו רק ממירה את מולקולות האנטיביוטיקה מהפאזה הנוזלית לשלב המוצק, אינה מפרקת אותן לחלוטין, והיא יקרה מדי13.

בניגוד לשיטות קונבנציונליות, פוטוקטליזה של מוליכים למחצה נמצאת בשימוש נרחב לפירוק מזהמים בעשורים האחרונים בשל תכונות הפירוק הקטליטי היעיל שלה14. לדוגמה, הזרז המגנטי נטול המתכות האצילות FexMny של Li et al. השיג חמצון פוטוקטליטי יעיל של מגוון מולקולות אנטיביוטיות במים ללא שימוש במחמצןכלשהו 15. יאן ועמיתיו דיווחו על סינתזה באתרו של ננו-יריעות NiCo2O4 דמויות שושן על פחמן שמקורו בביומסה כדי להשיג הסרה פוטוקטליטית יעילה של מזהמים פנוליים ממים16. הטכנולוגיה מסתמכת על זרז מוליך למחצה המעורר על ידי אור כדי ליצור אלקטרונים פוטו-נוצרים (e–) וחורים (h+)17. e- ו- h+ שנוצרו בפוטו יומרו לרדיקלים אניונים סופראוקסידים (O 2-) או רדיקלים הידרוקסילים (OH–) על ידי תגובה עם O 2 ו- H 2 O נספגים, ומינים פעילים חמצוניים אלה מחמצנים ומפרקים מולקולות מזהמים אורגניות במים ל- CO 2 ו– H 2O ולמולקולות אורגניות קטנות אחרות18,19,20 . עם זאת, אין תקן שדה אחיד להערכת ביצועי פוטוקטליזטור. הערכת הביצועים הפוטוקטליטיים של חומר צריכה להיחקר במונחים של תהליך הכנת הזרז, תנאים סביבתיים לביצועים קטליטיים אופטימליים, ביצועי מיחזור זרזים וכו ‘. Ag3PO 4, עם היכולת הפוטוקטליטית הבולטת שלו, עורר דאגה משמעותית בתיקון סביבתי. פוטוקטליסט חדש זה משיג יעילות קוונטית של עד 90% באורכי גל גדולים מ-420 ננומטר, שהיא גבוהה משמעותית מהערכים21 שדווחו בעבר. עם זאת, קורוזיה חמורה של פוטו וקצב הפרדת חורי אלקטרונים לא מספק של Ag3PO4 מגבילים את היישום הרחב שלו22. לכן, נעשו ניסיונות שונים להתגבר על חסרונות אלה, כגון אופטימיזציה של צורה23, סימום יונים 24, ומבנה הטרוסטרוקטיבי25,26,27. במאמר זה, Ag3PO4 שונה באמצעות בקרת מורפולוגיה וכן הנדסת הטרו-צמתים. ראשית, גבישי דודקהדרל Ag3PO4 מעוינים עם אנרגיית פני שטח גבוהה הוכנו על ידי סינתזת פאזת ממס בטמפרטורת החדר תחת לחץ הסביבה. לאחר מכן, BrSubphthalocyanine אורגני על-מולקולרי (BrSubPc), שיכול לפעול הן כמקבל אלקטרונים והן כתורם אלקטרונים, הורכב בעצמו על משטח פוספט הכסף בשיטה המסילה 28,29,30,31,32,33,34,35 . הביצועים הפוטוקטליטיים של החומרים המוכנים הוערכו על ידי חקירת ההשפעה של גורמים סביבתיים שונים על הביצועים הפוטוקטליטיים של הדגימות המוכנות כדי לפרק כמויות זעירות של טטרציקלין במים. מאמר זה מספק התייחסות להערכה שיטתית של הביצועים הפוטוקטליטיים של החומרים, שהיא בעלת משמעות לפיתוח עתידי של חומרים פוטוקטליטיים ליישומים מעשיים בתיקון סביבתי.

Protocol

1. הכנת BrSubPc הערה: מדגם BrSubPc הוכן על פי עבודה36 שפורסמה בעבר. התגובה מתבצעת במערכת קו ואקום צינורית בשורה כפולה, ותהליך התגובה נשלט בקפידה בתנאים נטולי מים וללא חמצן. טיפול מקדים בחומרי גלםשוקלים 2 גרם של o-dicyanobenzene, לייבש אותו בתנור ואקום במשך 24 שע…

Representative Results

דודקהדרון מעוין Ag3PO4 סונתז בהצלחה באמצעות שיטת סינתזת שלב ממס זו. זה אושר על-ידי תמונות SEM שמוצגות באיור 1A,B. על פי ניתוח SEM, הקוטר הממוצע של המבנה הדודקהדרלי הרומבי נמצא בין 2-3 מיקרומטר. המיקרו-גבישים הבתוליים של BrSubPc מראים מבנה פתיתי גדול ולא סדיר (<strong class…

Discussion

במאמר זה אנו מציגים מתודולוגיה מלאה להערכת הביצועים הקטליטיים של חומרים פוטוקטליטיים, כולל הכנת זרזים, חקירת גורמים המשפיעים על פוטוקטליזה וביצועי מיחזור זרזים. שיטת הערכה זו היא אוניברסלית וישימה לכל הערכות ביצועי החומרים הפוטוקטליטיים.

במונחים של שיטות הכנת חומר, תוכני…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

עבודה זו נתמכה על ידי הקרן הלאומית למדעי הטבע של סין (21606180), ותוכנית המחקר הבסיסית למדעי הטבע של שאאנשי (תוכנית מס ‘2019JM-589).

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA
DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

Keywords: Photocatalyst Performance EvaluationSemiconductor CatalystsEnvironmental RemediationAmmonium NitrateSilver PhosphateBromine SubphthalocyanineCatalyst SynthesisCatalyst Characterization
check_url/kr/64478?article_type=t

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Cite This Article
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).
Download Citation
Reprints and Permissions

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image