Un metodo completo per valutare le prestazioni dei fotocatalizzatori per la degradazione degli antibiotici nella bonifica ambientale

Summary

Presentato qui è un protocollo per esplorare un insieme universale di procedure sperimentali per la valutazione di laboratorio completa dei fotocatalizzatori nel campo della purificazione ambientale, utilizzando l’esempio della rimozione fotocatalitica di molecole inquinanti organiche antibiotiche dall’acqua mediante compositi di fosfato d’argento sensibilizzati alla ftalocianina.

Abstract

Vari antibiotici come tetraciclina, aureomicina, amoxicillina e levofloxacina si trovano in grandi quantità nelle acque sotterranee e nei sistemi del suolo, portando potenzialmente allo sviluppo di batteri resistenti e multi-farmaco, che rappresentano una minaccia per l’uomo, gli animali e i sistemi ambientali. La tecnologia fotocatalitica ha suscitato un vivo interesse grazie al suo trattamento rapido e stabile e all’uso diretto dell’energia solare. Tuttavia, la maggior parte degli studi che valutano le prestazioni dei catalizzatori semiconduttori per la degradazione fotocatalitica degli inquinanti organici nell’acqua sono attualmente incompleti. In questo articolo, un protocollo sperimentale completo è progettato per valutare in modo completo le prestazioni fotocatalitiche dei catalizzatori a semiconduttore. Qui, il fosfato d’argento rombico dodecaedrico è stato preparato con un semplice metodo di sintesi in fase solvente a temperatura ambiente e pressione atmosferica. I materiali eterogiuntivi BrSubphthalocyanine/Ag₃PO₄ sono stati preparati con il metodo solvotermico. Le prestazioni catalitiche dei materiali preparati per la degradazione della tetraciclina sono state valutate studiando diversi fattori di influenza come il dosaggio del catalizzatore, la temperatura, il pH e gli anioni a pressione atmosferica utilizzando una lampada allo xeno da 300 W come sorgente di luce solare simulata e un’intensità luminosa di 350 mW / cm². Rispetto al primo ciclo, la BrSubphthalocyanine/Ag 3 PO 4 costruitaha mantenuto l’82,0% dell’attività fotocatalitica originale dopo cinque cicli fotocatalitici, mentre l’Ag₃PO₄ incontaminato ha mantenuto solo il 28,6%. La stabilità dei campioni di fosfato d’argento è stata ulteriormente testata da un esperimento a cinque cicli. Questo documento fornisce un processo completo per valutare le prestazioni catalitiche dei catalizzatori a semiconduttore in laboratorio per lo sviluppo di catalizzatori a semiconduttore con potenziale per applicazioni pratiche.

Introduction

Le tetracicline (TC) sono antibiotici comuni che forniscono una protezione efficace contro le infezioni batteriche e sono ampiamente utilizzate nell’allevamento di animali, nell’acquacoltura e nella prevenzione delle malattie ^1,2. Sono ampiamente distribuiti nell’acqua a causa del loro uso eccessivo e dell’applicazione impropria negli ultimi decenni, nonché dello scarico di acque reflue industriali³. Ciò ha causato un grave inquinamento ambientale e gravi rischi per la salute umana; ad esempio, l’eccessiva presenza di TC nell’ambiente acquoso può influire negativamente sulla distribuzione della comunità microbica e sulla resistenza batterica, portando a squilibri ecologici, principalmente a causa della natura altamente idrofila e bioaccumulabile degli antibiotici, nonché di un certo livello di bioattività e stabilità ^4,5,6 . A causa dell’iperstabilità del TC nell’ambiente, è difficile da abbattere naturalmente; Pertanto, sono stati sviluppati molti metodi, tra cui trattamenti biologici, fisico-chimici e chimici ^7,8,9. I trattamenti biologici sono altamente efficienti e a basso costo^10,11. Tuttavia, poiché sono tossici per i microrganismi, non degradano e mineralizzano efficacemente le molecole antibiotiche in acqua¹². Sebbene i metodi fisico-chimici possano rimuovere gli antibiotici dalle acque reflue direttamente e rapidamente, questo metodo converte solo le molecole antibiotiche dalla fase liquida alla fase solida, non le degrada completamente ed è troppo costoso¹³.

A differenza dei metodi convenzionali, la fotocatalisi dei semiconduttori è stata ampiamente utilizzata per la degradazione degli inquinanti negli ultimi decenni grazie alle sue efficienti proprietà di degradazione catalitica¹⁴. Ad esempio, il catalizzatore magnetico Fe_xMn_y privo di metalli nobili di Li et al. ha ottenuto un’efficiente ossidazione fotocatalitica di una varietà di molecole antibiotiche in acqua senza l’uso di alcun ossidante¹⁵. Yan et al. hanno riportato la sintesi in situ di nanofogli NiCo₂O₄ simili a giglio su carbonio derivato dalla biomassa di scarto per ottenere un’efficiente rimozione fotocatalitica degli inquinanti fenolici dall’acqua¹⁶. La tecnologia si basa su un catalizzatore a semiconduttore eccitato dalla luce per generare elettroni fotogenerati (e^–) e lacune (h⁺)¹⁷. Gli e- e h⁺ fotogenerati saranno convertiti in radicali anionici superossido (O 2-) o radicali idrossilici (OH^–) reagendo con O 2 e H 2 O assorbiti, e queste specie ossidativamente attive ossidano e decompongono le molecole di inquinanti organici in acqua in CO 2 e H ₂ O e altre molecole organiche più piccole^18,19,20 . Tuttavia, non esiste uno standard di campo unificato per la valutazione delle prestazioni del fotocatalizzatore. La valutazione delle prestazioni fotocatalitiche di un materiale dovrebbe essere studiata in termini di processo di preparazione del catalizzatore, condizioni ambientali per prestazioni catalitiche ottimali, prestazioni di riciclaggio del catalizzatore, ecc. Ag₃PO 4, con la sua prominente capacità fotocatalitica_, ha innescato notevoli preoccupazioni nel risanamento ambientale. Questo nuovo fotocatalizzatore raggiunge efficienze quantiche fino al 90 % a lunghezze d’onda superiori a 420 nm, che è significativamente superiore ai valori precedentemente riportati²¹. Tuttavia, la grave fotocorrosione e l’insoddisfacente velocità di separazione elettrone-lacuna di Ag₃PO₄ ne limitano l’ampia applicazione²². Pertanto, sono stati fatti vari tentativi per superare questi inconvenienti, come l’ottimizzazione della forma²³, il drogaggio ionico 24 e la costruzione di eterostrutture^25,26,27. In questo articolo, Ag₃PO₄ è stato modificato utilizzando il controllo morfologico e l’ingegneria dell’eterogiunzione. In primo luogo, i cristalli rombici dodecaedrici Ag₃PO₄ con elevata energia superficiale sono stati preparati mediante sintesi in fase solvente a temperatura ambiente sotto pressione ambiente. Quindi, la BrSubftalocianina organica supramolecolare (BrSubPc), che può agire sia come accettore di elettroni che come donatore di elettroni, è stata auto-assemblata sulla superficie del fosfato d’argento con il metodo solvotermico 28,29,30,31,32,33,34,35 . Le prestazioni fotocatalitiche dei materiali preparati sono state valutate studiando l’effetto di diversi fattori ambientali sulle prestazioni fotocatalitiche dei campioni preparati per degradare tracce di tetraciclina in acqua. Questo articolo fornisce un riferimento per la valutazione sistematica delle prestazioni fotocatalitiche dei materiali, che è significativo per il futuro sviluppo di materiali fotocatalitici per applicazioni pratiche nel risanamento ambientale.

Protocol

1. Preparazione del BrSubPc NOTA: Il campione BrSubPc è stato preparato secondo un lavoro precedentemente pubblicato36. La reazione viene eseguita in un sistema di linee di vuoto a tubi a doppia fila e il processo di reazione è rigorosamente controllato in condizioni prive di acqua e ossigeno. Pretrattamento delle materie primePesare 2 g di o-dicianobenzene, asciugarlo in forno sottovuoto per 24 ore, estrarlo e poi macinarlo accurata…

Representative Results

Il dodecaedro rombico Ag3PO4 è stato sintetizzato con successo utilizzando questo metodo di sintesi in fase solvente. Ciò è confermato dalle immagini SEM mostrate nella Figura 1A,B. Secondo l’analisi SEM, il diametro medio della struttura rombica dodecaedrica è risultato essere compreso tra 2-3 μm. I microcristalli BrSubPc incontaminati mostrano una grande struttura irregolare a scaglie (Figura 1C). Nel campione compos…

Discussion

In questo articolo, presentiamo una metodologia completa per valutare le prestazioni catalitiche dei materiali fotocatalitici, compresa la preparazione dei catalizzatori, lo studio dei fattori che influenzano la fotocatalisi e le prestazioni del riciclaggio del catalizzatore. Questo metodo di valutazione è universale e applicabile a tutte le valutazioni delle prestazioni dei materiali fotocatalitici.

In termini di metodi di preparazione del materiale, sono stati riportati molti schemi per la …

Materials

300 W xenon lamp	CeauLight	CEL-HXF300
AgNO3	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	7783-99-5
Air Pump	Samson Group Co.	ACO-001
BBr3	Bailingwei Technology Co., Ltd.	10294-33-4
Constant temperature circulating water bath	Beijing Changliu Scientific Instruments Co.	HX-105
Dichloromethane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	75-09-2
Ethanol	Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.	64-17-5
Fourier-transform infrared	Bruker	Vector002
Hexane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	110-54-3
HNO3	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	7697-37-2
ICP-OES	Aglient	5110
K2HPO4	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	16788-57-1
Magnesium Sulfate	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	10034-99-8
Methanol	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	67-56-1
NaOH	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	1310-73-2
NH4NO3	Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.	6484-52-2
o-dichlorobenzene	Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.	95-50-1
o-dicyanobenzene	Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.	91-15-6
Scanning electron microscopy	JEOL	JSM-6390
Trichloromethane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer	Shimadzu	UV-3600
X-ray diffractometer	Rigaku	D/max-IIIA