JoVE Journal > Environment
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Results
Discussion
Disclosures
Acknowledgements
Materials
References
자동 번역
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
환경과학

En komplett metod för utvärdering av fotokatalysatorers prestanda för nedbrytning av antibiotika vid miljösanering

Published: October 06, 2022
doi:
10.3791/64478
, , , , , , ,
1School of Chemical Engineering,Northwest University

Summary

Här presenteras ett protokoll för att utforska en universell uppsättning experimentella förfaranden för omfattande laboratorieutvärdering av fotokatalysatorer inom miljörening, med hjälp av exemplet med fotokatalytiskt avlägsnande av antibiotikaorganiska föroreningsmolekyler från vatten med ftalocyaninsensibiliserade silverfosfatkompositer.

Abstract

Olika antibiotika såsom tetracyklin, aureomycin, amoxicillin och levofloxacin finns i stora mängder i grundvatten och marksystem, vilket potentiellt leder till utveckling av resistenta och multiresistenta bakterier, vilket utgör ett hot mot människor, djur och miljösystem. Fotokatalytisk teknik har väckt stort intresse på grund av dess snabba och stabila behandling och direkta användning av solenergi. De flesta studier som utvärderar prestandan hos halvledarkatalysatorer för fotokatalytisk nedbrytning av organiska föroreningar i vatten är dock för närvarande ofullständiga. I detta dokument är ett komplett experimentellt protokoll utformat för att omfattande utvärdera den fotokatalytiska prestandan hos halvledarkatalysatorer. Häri framställdes rhombic dodecahedral silverfosfat med en enkel lösningsmedelsfassyntesmetod vid rumstemperatur och atmosfärstryck. BrSubftalocyanin/Ag3PO4 heterojunctionmaterial framställdes med den solvotermiska metoden. Den katalytiska prestandan hos beredda material för nedbrytning av tetracyklin utvärderades genom att studera olika påverkande faktorer såsom katalysatordosering, temperatur, pH och anjoner vid atmosfärstryck med användning av en 300 W xenonlampa som en simulerad solljuskälla och en ljusintensitet på 350 mW / cm2. Jämfört med den första cykeln bibehöll den konstruerade BrSubphthalocyanine / Ag3 PO 4 82,0% av den ursprungliga fotokatalytiska aktiviteten efter fem fotokatalytiska cykler, medan den orörda Ag3PO4 bibehöll endast 28,6%. Stabiliteten hos silverfosfatprover testades ytterligare genom ett femcykelexperiment. Detta dokument ger en komplett process för utvärdering av katalytisk prestanda hos halvledarkatalysatorer i laboratoriet för utveckling av halvledarkatalysatorer med potential för praktiska tillämpningar.

Introduction

Tetracykliner (TC) är vanliga antibiotika som ger effektivt skydd mot bakterieinfektioner och används ofta inom djurhållning, vattenbruk och förebyggande av sjukdomar 1,2. De distribueras i stor utsträckning i vatten på grund av deras överanvändning och felaktig tillämpning under de senaste decennierna, liksom utsläpp av industriellt avloppsvatten3. Detta har orsakat allvarliga miljöföroreningar och allvarliga risker för människors hälsa. till exempel kan överdriven förekomst av TC i vattenmiljön negativt påverka mikrobiell samhällsfördelning och bakterieresistens, vilket leder till ekologiska obalanser, främst på grund av antibiotikas mycket hydrofila och bioackumulerande natur, samt en viss nivå av bioaktivitet och stabilitet 4,5,6 . På grund av hyperstabiliteten hos TC i miljön är det svårt att bryta ner naturligt; Därför har många metoder utvecklats, inklusive biologiska, fysikalisk-kemiska och kemiska behandlingar 7,8,9. Biologiska behandlingar är mycket effektiva och billiga10,11. Men eftersom de är giftiga för mikroorganismer bryter de inte effektivt ned och mineraliserar antibiotikamolekyler i vatten12. Även om fysikalisk-kemiska metoder kan avlägsna antibiotika från avloppsvatten direkt och snabbt, omvandlar denna metod endast antibiotikamolekylerna från vätskefasen till den fasta fasen, bryter inte ner dem helt och är för kostsam13.

Till skillnad från konventionella metoder har halvledarfotokatalys använts i stor utsträckning för nedbrytning av föroreningar under de senaste decennierna på grund av dess effektiva katalytiska nedbrytningsegenskaper14. Till exempel uppnådde den ädelmetallfria magnetiska FexMny-katalysatorn av Li et al. effektiv fotokatalytisk oxidation av en mängd olika antibiotikamolekyler i vatten utan användning av någon oxidant15. Yan et al. rapporterade in situ-syntesen av liljeliknande NiCo2O4 nanoark på avfall biomassa-härledd kol för att uppnå effektivt fotokatalytiskt avlägsnande av fenoliska föroreningar från vatten16. Tekniken bygger på en halvledarkatalysator som exciteras av ljus för att generera fotogenererade elektroner (e–) och hål (h +)17. De fotogenererade e- och h+ kommer att omvandlas till superoxidanjonradikaler (O2-) eller hydroxylradikaler (OH–) genom att reagera med absorberade O2 ochH2O, och dessa oxidativt aktiva arter oxiderar och sönderdelar organiska föroreningsmolekyler i vatten till CO2 ochH2O och andra mindre organiska molekyler18,19,20 . Det finns dock ingen enhetlig fältstandard för utvärdering av fotokatalysatorprestanda. Utvärderingen av ett materials fotokatalytiska prestanda bör undersökas med avseende på katalysatorberedningsprocessen, miljöförhållanden för optimal katalytisk prestanda, katalysatoråtervinningsprestanda etc. Ag3PO 4, med sin framträdande fotokatalytiska förmåga, har utlöst betydande oro för miljösanering. Denna nya fotokatalysator uppnår kvanteffektivitet på upp till 90 % vid våglängder större än 420 nm, vilket är betydligt högre än tidigare rapporterade värden21. Den allvarliga fotokorrosionen och den otillfredsställande elektronhålsseparationshastigheten för Ag3PO4 begränsar emellertid dess breda tillämpning22. Därför har olika försök gjorts för att övervinna dessa nackdelar, såsom formoptimering23, jondopning 24 och heterostrukturbyggnad25,26,27. I detta dokument modifierades Ag3PO4 med hjälp av morfologikontroll samt heterojunction-teknik. Först framställdes rombiska dodekaedriska Ag3PO4-kristaller med hög ytenergi genom lösningsmedelsfassyntes vid rumstemperatur under omgivande tryck. Därefter monterades organiskt supramolekylärt BrSubphthalocyanine (BrSubPc), som kan fungera som både elektronacceptor och elektrondonator, på silverfosfatytan med den solvotermiska metoden 28,29,30,31,32,33,34,35 . De framställda materialens fotokatalytiska prestanda utvärderades genom att undersöka effekten av olika miljöfaktorer på de framställda provernas fotokatalytiska prestanda för att bryta ned spårmängder tetracyklin i vatten. Denna uppsats ger en referens för systematisk utvärdering av materialens fotokatalytiska prestanda, vilket är av betydelse för framtida utveckling av fotokatalytiska material för praktiska tillämpningar inom miljösanering.

Protocol

1. Beredning av BrSubPc OBS: BrSubPC-provet bereddes enligt ett tidigare publicerat arbete36. Reaktionen utförs i ett dubbelradigt rörvakuumledningssystem, och reaktionsprocessen kontrolleras strikt under vattenfria och syrefria förhållanden. Förbehandling av råvarorVäg upp 2 g o-dicyanobensen, torka den i en vakuumugn i 24 timmar, ta ut den och slipa den sedan försiktigt i en agatmortel. Lägg den igen i en vakuumug…

Representative Results

Den rombiska dodekaedern Ag3PO4 syntetiserades framgångsrikt med användning av denna lösningsmedelsfassyntesmetod. Detta bekräftas av SEM-bilderna som visas i figur 1A, B. Enligt SEM-analysen befanns medeldiametern för den rombiska dodekaedriska strukturen vara mellan 2-3 μm. De orörda BrSubPC-mikrokristallerna visar en stor oregelbunden flingstruktur (figur 1C). I kompositprovet behöll titandioxiden fortfarande den…

Discussion

I detta dokument presenterar vi en komplett metod för att utvärdera katalytisk prestanda hos fotokatalytiska material, inklusive beredning av katalysatorer, undersökning av faktorer som påverkar fotokatalys och prestanda för katalysatoråtervinning. Denna utvärderingsmetod är universell och tillämplig på alla fotokatalytiska materialprestandautvärderingar.

När det gäller materialberedningsmetoder har många system rapporterats för framställning av rombisk dodekaedrisk Ag3</s…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Detta arbete stöddes av National Natural Science Foundation of China (21606180) och Shaanxis naturvetenskapliga grundforskningsprogram (programnummer 2019JM-589).

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA
DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

Keywords: Photocatalyst Performance EvaluationSemiconductor CatalystsEnvironmental RemediationAmmonium NitrateSilver PhosphateBromine SubphthalocyanineCatalyst SynthesisCatalyst Characterization
check_url/kr/64478?article_type=t

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Cite This Article
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).
Download Citation
Reprints and Permissions

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image