उच्च संकल्प फ़ोनॉन की मदद से अर्ध गूंज प्रतिदीप्ति स्पेक्ट्रोस्कोपी
Summary
The manuscript describes a method of phonon-assisted quasi-resonant fluorescence spectroscopy that incorporates both laser-limited resolution and photoluminescence (PL) spectroscopy. This method utilizes optical phonons to provide linewidth-limited resolution spectra of atom-like semiconductor structures in the energy domain. The method is also easily realized with a single spectrometer optical spectroscopy setup.
Abstract
उच्च संकल्प ऑप्टिकल स्पेक्ट्रोस्कोपी तरीकों या तो प्रौद्योगिकी, उपकरण, जटिलता, समय या इनमें से एक संयोजन के लिहाज से मांग कर रहे हैं। यहाँ हम एक ऑप्टिकल स्पेक्ट्रोस्कोपी तरीका है कि स्पिन ठीक संरचना और एकल क्वांटम डॉट्स (QDs) के सजातीय linewidth से परे है कि वर्णक्रम सुविधाओं को हल करने के लिए एक मानक है, आसान करने के लिए उपयोग स्पेक्ट्रोमीटर सेटअप का उपयोग करने में सक्षम है प्रदर्शित करता है। इस विधि, दोनों लेजर और photoluminescence स्पेक्ट्रोस्कोपी शामिल मल्टी चैनल photoluminescence पता लगाने के साथ लेजर लाइन-चौड़ाई सीमित संकल्प का लाभ संयोजन। इस तरह की एक योजना एक आम एकल चरण स्पेक्ट्रोमीटर के उस पर संकल्प की काफी सुधार के लिए अनुमति देता है। विधि का उपयोग करता है phonons अपनी जमीन राज्य संक्रमण के गुंजयमान उत्तेजना के बाद एक भी क्वांटम डॉट के photoluminescence की माप में सहायता करते हैं। phonon की ऊर्जा का अंतर एक अलग और रोमांचक लेजर प्रकाश बाहर फिल्टर क्वांटम डॉट की अनुमति देता है। एक लाभप्रद फेइस विधि का ature मानक स्पेक्ट्रोस्कोपी setups, जो सबसे शोधकर्ताओं के लिए पहुंच रहे हैं में अपने सीधे आगे एकीकरण है।
Introduction
उच्च संकल्प नए ज्ञान का ताला खोलने की कुंजी है। इस ज्ञान के साथ, नई प्रौद्योगिकियों बेहतर सेंसर, अधिक सटीक विनिर्माण उपकरण, और अधिक कुशल कम्प्यूटेशनल उपकरणों के रूप में इस तरह से विकसित किया जा सकता है। इस कुंजी पैदा करने, हालांकि, कई बार संसाधन, समय या दोनों के एक उच्च कीमत पर आता है। यह समस्या को उठा लिया degeneracies को हल करने के इलेक्ट्रॉन खगोल विज्ञान, जहां एक छोटे वर्णक्रमीय पारी दूर सितारों के बगल में ग्रहों का पता लगाने के लिए नेतृत्व कर सकते करने के लिए spins के परमाणु भौतिकी से सभी पैमानों पर सर्वव्यापी है। 1,2,3
इस काम का ध्यान एक मानक स्पेक्ट्रोमीटर सेटअप का उपयोग और कैसे यह विशेष रूप से अर्धचालक प्रकाशिकी के क्षेत्र के संबंध में अपने संकल्प सीमा से नीचे वर्णक्रमीय सुविधाओं को हल कर सकते हैं, दिखा रहा है पर है। प्रस्तुत उदाहरण anisotropic इलेक्ट्रॉन छेद की है कि (एह) आई एन ए एस / GaAs क्वांटम डॉट्स (QDs) में विनिमय बंटवारे, जो कुछ μeV के आदेश पर है स्पेक्ट्रोमीटर सी के संकल्प की सीमा है। 4एक मानक पी एल और लेजर स्पेक्ट्रोस्कोपी तकनीक के संयोजन के द्वारा दूर किया जा। अर्ध गूंज प्रतिदीप्ति का यह तरीका लेजर सीमित संकल्प एक आम एकल चरण स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग को प्राप्त करने के अतिरिक्त लाभ है।
एकल QD पीएल स्पेक्ट्रोस्कोपी के लिए एक मानक ऑप्टिकल स्पेक्ट्रोस्कोपी प्रणाली एक एकल चरण 0.3-0.75 मीटर monochromator और एक प्रभारी एक उत्तेजना लेजर स्रोत और प्रकाशिकी के साथ युग्मित डिवाइस (सीसीडी) डिटेक्टर के होते हैं। इस तरह की एक प्रणाली में सबसे अच्छा 950 एनएम के आसपास लगभग अवरक्त वर्णक्रम में 50 μeV हल करने में सक्षम है। यहाँ तक कि सांख्यिकीय और deconvolution तकनीक के उपयोग के साथ, इस तरह के एक भी monochromator सेटअप पीएल माप में कम से कम 20 μeV हल करने में सक्षम नहीं है। 5 यह संकल्प भी एक ट्रिपल स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग करके, ट्रिपल additive मोड में सुधार किया जा सकता है, जहां स्पेक्ट्रम है क्रमिक सभी तीन gratings द्वारा फैलाया। ट्रिपल स्पेक्ट्रोमीटर वृद्धि के प्रस्ताव का लाभ हल करने में सक्षम हैलगभग 10 μeV। एक विकल्प के विन्यास, ट्रिपल subtractive मोड में, पहले दो gratings, एक बैंड पास फिल्टर के रूप में व्यवहार कम से कम 0.5 MeV द्वारा उत्तेजना और पता लगाने को अलग करने में सक्षम होने का जोड़ा सुविधा दे रही है। ट्रिपल स्पेक्ट्रोमीटर का दोष यह है कि यह एक महंगा प्रणाली है।
ब्याज की विधि पेश करने से पहले, हम संक्षेप में अन्य प्रयोगात्मक दृष्टिकोण है कि, जोड़ा जटिलता के साथ, बेहतर वर्णक्रमीय संकल्प को प्राप्त करने और एकल QDs के ठीक संरचना को हल करने में सक्षम हैं पर चर्चा की। इन तरीकों के तत्वों प्रस्तुत विधि के लिए प्रासंगिक हैं। ऐसा ही एक तरीका एक भी स्पेक्ट्रोमीटर सेटअप का पता लगाने के रास्ते में एक फेब्री पेरोट व्यकिकरणमीटर (एफपीआई) जोड़ने का है। इस विधि 6 संकल्प एफपीआई की चालाकी से सेट किया जाता है का उपयोग करना। इस प्रकार, स्पेक्ट्रोमीटर के संकल्प जोड़ा जटिलता और कम संकेत तीव्रता की कीमत पर, 1 μeV करने के लिए सुधार हुआ है। 7 व्यकिकरणमीटर विधि भी सामान्य operati में परिवर्तनसीसीडी कैमरा के साथ स्पेक्ट्रोमीटर के पर, प्रभावी रूप से एक बिंदु डिटेक्टर बनने, और विभिन्न ऊर्जा के माध्यम से ट्यूनिंग एफपीआई गुहा में ही समायोजन करके हासिल की है।
गूंज प्रतिदीप्ति (आरएफ) स्पेक्ट्रोस्कोपी, एक और तरीका है, जहां एक ऑप्टिकल संक्रमण दोनों उत्साहित है और निगरानी भी उच्च संकल्प स्पेक्ट्रोस्कोपी का वादा करता है। वर्णक्रमीय संकल्प केवल लेजर linewidth द्वारा सीमित है और एक मल्टी चैनल डिटेक्टर, जहां न सिर्फ एक सेंसर संकेत लेकिन सीसीडी पिक्सल के एक नंबर का पता लगाने के रूप में किया जाता है सीसीडी रहता है। यह पता लगाने के संकेत मल्टीचैनल औसत के मामले में फायदेमंद है। आरएफ स्पेक्ट्रोस्कोपी में चुनौती बिखरे हुए लेजर प्रकाश के बड़े पृष्ठभूमि से पीएल संकेत अलग है, खासकर जब एक QD स्तर पर मापने। तकनीक का एक नंबर बिखरे हुए लेजर प्रकाश है, जो या तो शामिल ध्रुवीकरण 8, 9 या स्थानिक अस्थायी जुदाई 10 करने के लिए संकेत के अनुपात को कम करने के लिए इस्तेमाल किया जा सकताउत्तेजना और पता लगाने की। पहले बिखरे हुए प्रकाश को दबाने के लिए उच्च विलुप्त होने polarizers का उपयोग करने के लिए है, लेकिन इस विधि से पीएल ध्रुवीकरण जानकारी को खोने के प्रतिकूल परिणाम है। 8 अन्य संभावित विधि गूंज प्रतिदीप्ति प्राप्त करने के लिए अर्धचालक प्रणाली है कि ऑप्टिकल cavities के लिए मिलकर कर रहे हैं करने के लिए इंजीनियर है, जहां उत्तेजना और पता लगाने के रास्तों स्थानिक अलग हो रहे हैं। इस बड़े लेजर पृष्ठभूमि से पीएल संकेत को हल करने के लिए होने के मुद्दे को समाप्त। हालांकि, इस पद्धति जटिल नमूना निर्माण जो सामान्य संसाधन गहन में है तक सीमित है। 9
तरीकों का एक अन्य वर्ग भी मिनट ऊर्जा मतभेदों को हल करने में सक्षम है कि इस तरह के अंतर संचरण, जो पूरी ध्रुवीकरण की जानकारी के साथ लेजर सीमित संकल्प को प्राप्त करने का लाभ दिया है के रूप में शुद्ध लेजर स्पेक्ट्रोस्कोपी, का है। यह प्रक्रिया आम तौर ट्रांस में मामूली परिवर्तन का पालन करने के लिए लॉक-इन का पता लगाने की आवश्यकता हैमिशन संकेत बड़े लेजर पृष्ठभूमि की तुलना में। 11 हाल ही में, का उपयोग कर, नैनो के क्षेत्र में प्रगति लेजर प्रकाश का अंश है कि 20% तक QD (s) मूल्यों के साथ सूचना का आदान प्रदान का एक बढ़ावा देने के लिए मार्ग प्रशस्त किया है या तो द्वारा सूचकांक मिलान ठोस विसर्जन लेंस या फोटोनिक क्रिस्टल waveguides में डॉट्स embedding। 12
हालांकि इन तरीकों उच्च ऊर्जा संकल्प को प्राप्त करने की क्षमता है, वे महंगे उपकरण, जटिल नमूना निर्माण और जानकारी के नुकसान की कीमत पर आते हैं। इस काम में विधि एक नियमित रूप से पीएल सेटअप करने के लिए इंस्ट्रूमेंटेशन या नमूना निर्माण में जटिलता को जोड़ने के बिना इन तीन तरीकों से तत्वों को जोड़ती है।
हाल ही में काम दिखाया गया है कि subtractive मोड में एक ट्रिपल स्पेक्ट्रोमीटर प्रणाली के साथ, यह एक क्वांटम डॉट अणु (QDM) के दो फोटॉन संक्रमण स्पेक्ट्रम में स्वेटर-त्रिक ठीक संरचना कल्पना करने के लिए संभव है। 13 के आदेश पर शामिल ऊर्जा बंटवारेμeV के दसियों के लिए कुछ की एक ट्रिपल subtractive विधा है, जो resonantly संक्रमण उत्तेजित और एक एमईवी से भी कम समय के भीतर पता लगाने के लिए अनुमति का उपयोग कर सुलझाया गया। वर्णक्रमीय जानकारी संक्रमण से नीचे की निगरानी ध्वनिक phonons और अन्य कम झूठ बोल exciton संक्रमण का उपयोग करके निकाला गया था। इस विधि को भी रूप में चित्रा 1 में देखा anisotropic एह विनिमय बंटवारे और 8 μeV और 4 μeV क्रमश exciton संक्रमण का भी जीवन भर सीमित linewidth को हल करने के लिए लागू किया जा सकता है। इस परिणाम के लिए भी इसी तरह, यह पत्र एक साधारण पर ध्यान दिया जाएगा स्पेक्ट्रोमीटर सेटअप है कि लाभ है कि अन्य उच्च संकल्प के तरीकों के अधिकारी के कई शामिल करेंगे। इसके अतिरिक्त सीसीडी एक मल्टी चैनल डिटेक्टर के रूप में रहेगा। प्रयोगात्मक स्थापना भी अन्य उच्च संकल्प स्पेक्ट्रोस्कोपी तरीकों के लिए काफी सस्ती रिश्तेदार रखा जा सकता है और आसानी से एक बिंदु के सह-संबंध माप प्राप्त करने के लिए संशोधित किया जा रहा का जोड़ा लाभ है। परिणाम usin के विपरीतजी ध्वनिक phonons और एक ट्रिपल स्पेक्ट्रोमीटर, अंतर्निहित कुंजी लो-phonon अर्धचालकों और संबंधित मिश्र धातु है कि अर्धचालक के नमूने लिए बनाने के साथ जुड़े उपग्रह का उपयोग करने के लिए है। लो-phonon उपग्रह और शून्य phonon लाइन (ZPL) के बीच ऊर्जा जुदाई एक एकल चरण स्पेक्ट्रोमीटर के उपयोग की अनुमति है, इस तरह के नमूने के लिए एमईवी के दसियों के आदेश पर है। 14 यह ऊर्जा जुदाई प्रस्तावित अर्ध के उपयोग के लिए अनुमति देता है resonantly एक संक्रमण ड्राइविंग और एक ऊर्जा एक लो phonon के बराबर उत्तेजना नीचे की निगरानी के द्वारा -resonance स्पेक्ट्रोस्कोपी विधि। इस तकनीक को पीएल उत्तेजना के उस के अनुरूप है, जहां एक एक उत्साहित संक्रमण में उत्तेजित और जमीन राज्य संक्रमण नजर रखता है। 15 संक्रमण के बीच अलगाव उत्साहित किया जा रहा और लो-phonon उपग्रह के उस किनारे पास फिल्टर के उपयोग को दबाने के लिए अनुमति देता है लचीलेपन से प्रकाश बिखरे हुए। phonon उपग्रह का उपयोग करने का यह तरीका लेजर linewidth सीमित संकल्प के लिए अनुमति देता है, Resonantly रोमांचक के बाद से संक्रमण आमतौर पर केवल समय है कि लो-phonon उपग्रह उत्सर्जन दिखाई हो जाता है।
Protocol
Representative Results
Discussion
The above instructions demonstrate the phonon-assisted quasi-resonance spectroscopy method. By exciting into a QD discrete state, one can monitor the phonon emission line, achieving high resolutions. In the example provided, by using phonons it is even possible to resolve the lifetime-limited linewidth of the neutral exciton visible in experiments. The method is easy to incorporate into existing PL spectroscopy setups. As mentioned, once the energy of the desired transition line is identified via non-resonant spectroscop…
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
लेखकों को उपलब्ध कराने के नमूनों का अध्ययन किया जा रहा है के लिए नौसेना अनुसंधान प्रयोगशाला में एलन Bracker और डैनियल गैमन को स्वीकार करना होगा। यह काम डिफेंस थ्रेट रिडक्शन एजेंसी, बुनियादी अनुसंधान पुरस्कार # HDTRA1-15-1-0011, कैलिफोर्निया-Merced करने के लिए विश्वविद्यालय द्वारा (भाग में) का समर्थन किया था।
Materials
| Tunable Diode Laser DL pro | Toptica Photonics | DL Pro | |
| Closed Cycle Cryogen Free Refrigerator System for Microscopy | Cryo Industries of America Inc. | Cryocool G2 | |
| Sourcemeter | Keithley | 2611a | |
| 50x Mitutoyo Plan Apo NIR Infinity-Corrected Objective | Mitutoyo America Corporation | 378-825-5 | |
| Turbo pump | Pfeiffer Vacuum | HiPace 80 | |
| NIR coated Mirrors | Thor labs | BB1-E03 | |
| Polarizers | Thorlabs | LPNIR050-MP | |
| 200mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-200-B-ML | |
| 100mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-100-B-ML | |
| 960 Long pass filter | Thorlabs | 960aelp | |
| 960 Short pass filter | Thorlabs | 960aesp | |
| Liquid Crystal Variable Retarder | Meadowlark Optics | LVR-100 | |
| 0.75m Spectrometer Acton SpectraPro | Princeton Instruments | Trivista | |
| Liquid Nitrogen Cooled Camera | Princeton Instruments | 7508-0002 | |
| External Camera | Watec | Wat-902H Ultimate | Optional |
| Ostoalloy | Lake Shore Cryotronics | Ostalloy 158 | |
| Gold wire (40 gauge) | Surepure Chemetals | Au-Wire-03-02 | |
| Silver Epoxy | A.I. Technology | Prima-Solder EG8020 | |
| Program Software | National Instruments | LabView |
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