Direct Imaging da Laser-driven Ultrafast rotação Molecular
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Nós apresentamos um método para visualizar induzida por laser, ultra-rápidos moleculares dinâmicas pacote de ondas rotacionais. Nós desenvolvemos uma nova configuração de imagens explosão de Coulomb 2-dimensional em que um ângulo da câmara até então impraticável é realizado. Em nossa técnica de imagem, moléculas diatômicas são irradiados com um pulso de laser forte polarização circular. Os iões atómicos ejectadas são acelerados perpendicularmente à propagação de laser. Os iões encontram-se no plano de polarização de laser são seleccionados através da utilização de uma fenda mecânica e fotografada com uma alta taxa de transferência, detector de 2-dimensional instalado paralelamente ao plano de polarização. Porque um (isotrópico) de impulsos de explosão de Coulomb polarizada circularmente é usado, a distribuição angular dos iões observados ejectados corresponde directamente à função de onda quadrada de rotação no momento da irradiação de impulsos. Para criar um filme em tempo real de rotação molecular, a presente técnica de imagem é combinada com uma bomba de femtosegundo-sonda óconfiguração ptical em que os pulsos da bomba criar unidireccional rotativa conjuntos moleculares. Devido à elevada taxa de transferência de imagem nosso sistema de detecção, a condição experimental bomba-sonda pode ser facilmente optimizada através da monitorização um instantâneo em tempo real. Como resultado, a qualidade do filme observado é suficientemente elevada para visualizar a natureza do movimento das ondas detalhada. Observamos também que a presente técnica pode ser implementada em configurações de imagem íon padrão existente, oferecendo um novo ângulo da câmera ou ponto de vista para os sistemas moleculares sem a necessidade de modificação extensa.
Introduction
Para uma compreensão mais profunda e melhor utilização da natureza dinâmica de moléculas, é essencial para visualizar claramente movimentos moleculares de interesse. Coulomb imagem explosão resolvida no tempo é uma das abordagens poderosas para atingir este objectivo 1, 2, 3. Nesta abordagem, a dinâmica molecular de interesse são iniciadas por um laser de campo ultracurta bomba e, em seguida, são sondadas por um pulso de sonda retardada. Após a irradiação de sonda, as moléculas são multiplamente ionizado e dividida em iões do fragmento devido à repulsão de Coulomb. A distribuição espacial dos iões ejectadas é uma medida da estrutura molecular e orientação espacial na irradiação sonda. Uma sequência de medição de digitalizar o tempo de atraso de bomba-sonda leva à criação de um filme molecular. Vale ressaltar que, para o caso mais simples – moléculas diatômicas – a distribuição angular dos iões ejectadosreflete diretamente a distribuição eixo molecular (isto é, a função de onda de rotação ao quadrado).
No que diz respeito ao processo de bomba, os recentes progressos no controle coerente de movimento molecular utilizando campos de laser ultracurtos levou à criação de pacotes de onda de rotação altamente controladas 4, 5. Além disso, a direcção de rotação pode ser controlada activamente por meio de um campo de polarização de laser controlado-6, 7, 8. Por conseguinte, tem sido esperado que uma imagem detalhada de rotação molecular, incluindo naturezas de onda, pode ser visualizado quando a técnica de imagiologia explosão de Coulomb é combinado com um processo tal bomba 9, 10, 11, 12, 13. No entanto, temos algunsvezes encontrar dificuldades experimentais associados com os métodos de imagem existentes, como mencionado abaixo. O objetivo deste trabalho é apresentar uma nova maneira de superar essas dificuldades e de criar um filme de pacotes de onda de rotação moleculares de alta qualidade. O primeiro filme experimental de rotação molecular tomado com o presente método, juntamente com suas implicações físicas, foram apresentados em nosso estudo anterior 11. O fundo de desenvolvimento, o aspecto teórico detalhado da técnica de imagem presente, e uma comparação com outras técnicas existentes será dada em uma próxima papel. Aqui, vamos concentrar-se principalmente sobre os aspectos práticos e técnicos do procedimento, incluindo a combinação da configuração óptica típica bomba-sonda e o aparelho de imagem nova. Como no trabalho anterior, o sistema alvo é unidireccional rotativa moléculas de nitrogênio 11.
A principal dificuldade experimental daestrutura de imagem, esquematicamente mostrado na Figura 1 existente, tem a ver com o posicionamento do detector, ou o ângulo da câmara. Uma vez que o eixo de rotação coincide com o eixo de propagação de laser 6, 7, 8 em rotação molecular induzida por laser de campo, não é prático instalar um detector ao longo do eixo de rotação. Quando o detector está instalado, de modo a evitar a irradiação a laser, o ângulo da câmara de observação corresponde a um lado de rotação. Neste caso, é impossível reconstituir a orientação original de moléculas a partir da imagem (2D) de iões 14 projectada. A imagem 3D detector 14, 15, 16, 17, 18, 19, com o qual a hora de chegada ao detector superior eo IMPAC ionposições t pode ser medido, ofereceu uma maneira única de observar diretamente a rotação molecular utilizando Coulomb explosão de imagem 10, 12. No entanto, as contagens de iões aceitáveis por um tiro a laser são baixos (tipicamente <10 íons) no detector 3D, o que significa que é difícil criar um filme longo do movimento molecular, com alta qualidade de imagem 14. O tempo morto dos detectores (tipicamente ns) também afeta a resolução da imagem e eficiência de imagem. Também não é uma tarefa simples para fazer uma boa bomba-sonda feixe sobreposição monitorando imagem ion em tempo real com uma taxa de repetição do laser de <~ 1 kHz. Embora vários grupos têm observado pacotes de ondas rotacionais utilizando a técnica de 3D, a informação espacial foi limitado e / ou directa, e uma visualização detalhada de onda natureza, incluindo estruturas nodais complicadas, não foi alcançado 10, 12.
A essência dea nova técnica de imagiologia é a utilização do "novo ângulo de câmara" na Figura 1. Nesta configuração, a exposição feixe de laser de um detector é evitada enquanto o detector 2D é paralelo ao plano de rotação, que conduz à observação da direcção do eixo de rotação. A fenda permite apenas o íon no plano rotacional (nível de polarização dos pulsos de laser) para contribuir para uma imagem. Um detector 2D, que oferece uma taxa de contagem mais elevada (tipicamente ~ 100 iões) do que um detector de 3D, pode ser utilizado. A configuração da electrónica é mais simples do que no caso de detecção de 3D, enquanto que a eficiência é mais elevada medida. Reconstrução matemática, como Abel inversão 14 demorado-, também não é necessária para extrair informações angular. Estas características proporcionam uma fácil a optimização do sistema de medição e para a produção de filmes de alta qualidade. Um aparelho de padrão 2D / 3D imaging-partícula carregada pode ser facilmente modificado para a presente witho configuraçãout a utilização de equipamentos caros.
Protocol
Representative Results
Discussion
O presente processo permite captar um filme em tempo real de rotação molecular com uma estrutura de imagem 2D baseada em fenda. Uma vez que os iões observados passar através da fenda, passo 1.5 representa um dos passos essenciais. Os bordos das lâminas de fenda tem de ser afiada. Quando há um pequeno defeito, tal como um dente 0,3 milímetros na fenda, um zero é observado na imagem de iões (Figura 6). Em tal caso, a lâmina de fenda deve ser polida com uma lixa de grão 2000 molhado.
<p clas…Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
Referências
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