Kjemisk nedbør metoden for syntese av Nb2O5 endret Bulk nikkel katalysatorer med høy bestemt areal
Summary
En protokoll for syntese av svamp-like og fold-lignende Ni1-xNbxO nanopartikler av kjemiske nedbør er presentert.
Abstract
Vi viser en metode for syntese av NixNb1-xO katalysatorer med svamp-like og fold-lignende nanostrukturer. Ved å variere Nb:Ni forholdet, en rekke NixNb1-xO nanopartikler med forskjellige atomic komposisjoner (x = 0,03, 0,08, 0,15 og 0,20) har utarbeidet av kjemiske nedbør. Disse NixNb1-xO katalysatorer er preget av X-ray Diffraksjon, røntgen photoelectron spektroskopi og skanning elektronmikroskop. Studien viser svamp-like og fold-lignende utseende av Ni0,97Nb0,03O og Ni0,92Nb0,08O NiO overflaten og større areal på disse NixNb1-xO katalysatorer, sammenlignet med bulk NiO. Maksimal areal på 173 m2/g kan oppnås for Ni0,92Nb0,08O katalysatorer. I tillegg den katalytiske hydroconversion av lignin-avledet forbindelser med syntetisk Ni0,92Nb0,08O katalysatorer har blitt undersøkt.
Introduction
Utarbeidelse av nanocomposites har fått økende oppmerksomhet avgjørende programmet i ulike felt. For å forberede Ni-Nb-O blandet oksid nanopartikler, har1,2,3,4,5,6 ulike metoder blitt utviklet som tørr blande metoden,7, 8 fordampning metoden,9,10,11,12,13 sol gel metoden,14 termisk spaltning metoden,15 og Auto-forbrenning. 16 i en typisk fordampning metode9, vandige løsninger som inneholder riktig mengde metall forløpere, nikkel nitrat hexahydrate og ammonium niobium oksalat ble varmet på 70 ° C. Etter fjerning av løsemiddel og ytterligere tørking og calcination, ble blandet oksid oppnådd. Disse oksid katalysatorer utstilling utmerket katalytisk aktivitet og selektivitet mot oksidativ dehydrogenation (ODH) av etan, som er relatert til den elektroniske og strukturelle omorganisering av inkorporering av niobium kasjoner i NiO gitteret . 11 innsetting av Nb drastisk reduserer Elektrofil oksygen arter, som er ansvarlig for reaksjonene etan12. Som et resultat, utvidelser av denne metoden har blitt gjort om utarbeidelse av ulike typer blandet Ni-meg-O karbonoksider, hvor meg = Li, Mg, Al, Ga, Ti og Ta. 13 det er funnet at variasjonen av metall dopants kan endre unselective og Elektrofil oksygen radikaler av NiO, dermed systematisk tune ODH aktivitet og selektivitet mot etan. Men generelt areal på disse oksider er relativt liten (< 100 m2/g), utvidede fasen segregering og dannelsen av store Nb2O5 crystallites, og dermed hindret deres bruk i andre katalytisk programmer.
Tørr blande metoden, kalles også SSD sliping metoden er en annen vanlig metode å forberede blandet-oxide katalysatorer. Siden katalytisk materialene er oppnådd i et løsemiddel-fri måte, gir denne metoden et lovende grønt og bærekraftig alternativ til utarbeidelse av blandet-oksid. Høyeste arealet ved denne metoden er 172 m2/g for Ni80Nb20 calcination temperatur på 250 ° C. 8 denne SSD metoden er imidlertid ikke pålitelig som reaktantene ikke er godt blandet på atomic skala. Derfor for bedre kontroll av kjemiske homogenitet og spesifikk størrelsesDistribusjon og morfologi blandet andre egnede metoder å forberede Ni-Nb-O oksid nanopartikler er fortsatt som søkt. 7
Blant ulike strategier i utviklingen av nanopartikler fungerer kjemiske nedbør som en av de lovende metodene å utvikle nanocatalysts, siden det gir komplett nedbør av metall ioner. Også er nanopartikler av høyere flater vanligvis forberedt på denne måten. For å forbedre katalytiske egenskaper for Ni-Nb-O nanopartikler, rapportere vi her protokollen for syntesen av en rekke Ni-Nb-O blandet oksid katalysatorer med høy areal av kjemiske nedbør metoden. Vi vist at Nb:Ni molar forholdet er en avgjørende faktor i å bestemme katalytisk aktiviteten av oksider mot hydrodeoxygenation av lignin-avledet organiske forbindelser. Med høy Nb:Ni forhold over 0.087, ble inaktiv NiNb2O6 arter dannet. Ni0,92Nb0,08O, som hadde den største overflate på viftebladene (173 m2/g), utstillinger fold-lignende nanosheets strukturer og viste de beste aktivitet og selektivitet mot hydrodeoxygenation av anisole til cyclohexane.
Protocol
Representative Results
Discussion
En av de vanlige metodene for å forberede nikkel-dopet bulk niobium oksid nanopartikler er roterende fordampning. 9 ved å bruke ulike trykk og temperatur forhold under prosessen med roterende fordamping, nedbør av Ni-Nb-O partikler handel med langsom fjerning løsemiddel. I motsetning til metoden roterende fordampning har metoden kjemiske nedbør i denne studien fått økende oppmerksomhet for å forberede nanopartikler som dette ikke krever fjerning av løsemidler. Den typiske kjemiske nedbør…
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Vi erkjenner takknemlig økonomisk støtte fra National nøkkel Research & Development Program av departementet for vitenskap og teknologi i Kina (2016YFB0600305), National Natural Science Foundation i Kina (nr. 21573031 og 21373038), Program for utmerket talenter i Dalian City (2016RD09) og teknologiske og høyere utdanning Institute of Hong Kong (THEi SG1617105 og THEi SG1617127).
Materials
| Niobium(V) oxalate hydrate, 98% | Alfa | L04481902 | |
| Nickel nitrate hexahydrate, 99% | Aladdin | N108891 | |
| Sodium hydroxide, 98% | Aladdin | S111501 | |
| Ammonium hydroxide, 23-25% | Aladdin | A112077 | |
| Anisole, 99% | Sinopharm | 81001728 | |
| Diphenyl ether, 98% | Aladdin | D110644 | |
| Phenol, 98% | Sinopharm | 100153008 | |
| 2-Methoxyphenol, 98% | Sinopharm | 30114526 | |
| Vanillin, 99.5% | Sinopharm | 69024316 | |
| Potassium hydroxide, AR | Aladdin | P112284 | |
| N,N-Dimethylformamide, 99.5% | Sinopharm | 40016462 | |
| 2-Bromoacetophenone,98% | Aladdin | B103328 | |
| Diethyl ether,99.5% | Sinopharm | 10009318 | |
| Decane,98% | Aladdin | D105231 | |
| Dodecane,99% | Aladdin | D119697 | |
| Niobic acid | CBMM | 1313968 | |
| Heating and Drying Oven | DHG Series (shanghai jinghong laboratory instrument co. ltd) | ||
| Autoclave Reactor | CJF-0.05—0.1L (Dalian Tongda Equipment Technology Development Co., Ltd) | ||
| Tube furnace | SK2-1-10/12 (Luoyang Huaxulier Electric Stove Co., Ltd) | ||
| Heating magnetic stirrer | DF-101 (Yu Hua Instrument Co. Ltd.) | ||
| Rotary evaporator | RE-3000A (Shanghai Yarong Biochemical Instrument Factory) | ||
| Synthetic air | |||
| Hydrogen gas | |||
| Argon gas |
Referências
- Zhou, Y., Yang, M., Sun, K., Tang, Z., Kotov, N. A. Similar topological origin of chiral centers in organic and nanoscale inorganic structures: effect of stabilizer chirality on optical isomerism and growth of CdTe nanocrystals. J. Am. Chem. Soc. 132 (17), 6006-6013 (2010).
- Zhou, Y., et al. Optical Coupling Between Chiral Biomolecules and Semiconductor Nanoparticles: Size-Dependent Circular Dichroism Absorption. Angew. Chem. Int. Ed. 50, 11456-11459 (2011).
- Li, Z., et al. Reversible plasmonic circular dichroism of Au nanorod and DNA assemblies. J. Am. Chem. Soc. 134 (7), 3322-3325 (2012).
- Zhu, Z., et al. Manipulation of collective optical activity in one-dimensional plasmonic assembly. ACS Nano. 6 (3), 2326-2332 (2012).
- Liu, W., et al. Gold nanorod@chiral mesoporous silica core-shell nanoparticles with unique optical properties. J. Am. Chem. Soc. 135 (26), 9659-9664 (2013).
- Han, B., Zhu, Z., Li, Z., Zhang, W., Tang, Z. Conformation Modulated Optical Activity Enhancement in Chiral Cysteine and Au Nanorod Assemblies. J. Am. Chem. Soc. 136, 16104-16107 (2014).
- Rao, C. N. R., Gopalakrishnan, J. . New Directions in Solid State Chemistry. , (1989).
- Zhu, H., Rosenfeld, D. C., Anjum, D. H., Caps, V., Basset, J. -. M. Green Synthesis of Ni-Nb Oxide Catalysts for Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. ChemSusChem. 8, 1254-1263 (2015).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Nb-O Mixed Oxides as Highly Active and Selective Catalysts for Ethene Production via Ethane Oxidative Dehydrogenation. Part I: Characterization and Catalytic Performance. J. Cat. 237, 162-174 (2006).
- Savova, B., Loridant, S., Filkova, D., Millet, J. M. M. Ni-Nb-O Catalysts for Ethane Oxidative Dehygenation. Appl. Catal. A. 390 (1-2), 148-157 (2010).
- Heracleous, E., Delimitis, A., Nalbandian, L., Lemonidou, A. A. HRTEM Characterization of the Nanostructural Features formed in Highly Active Ni-Nb-O Catalysts for Ethane ODH. Appl. Catal. A. 325 (2), 220-226 (2007).
- Skoufa, Z., Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Unraveling the Contribution of Structural Phases in Ni-Nb-O mixed oxides in Ethane Oxidative Dehydrogenation. Catal. Today. 192 (1), 169-176 (2012).
- Heracleous, E., Lemonidou, A. A. Ni-Me-O Mixed Metal Oxides for the Effective Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene – Effect of Promoting Metal Me. J. Cat. 270, 67-75 (2010).
- Zhu, H., et al. Nb Effect in the Nickel Oxide-Catalyzed Low-Temperature Oxidative Dehydrogenation of Ethane. J. Cat. 285, 292-303 (2012).
- Sadovskaya, E. M., et al. Mixed Spinel-type Ni-Co-Mn Oxides: Synthesis, Structure and Catalytic Properties. Catal. Sustain. Energy. 3, 25-31 (2016).
- Alvarez, J., et al. Ni-Nb-Based Mixed Oxides Precursors for the Dry Reforming of Methane. Top. Catal. 54, 170-178 (2011).
- Jin, S., Guan, W., Tsang, C. -. W., Yan, D. Y. S., Chan, C. -. Y., Liang, C. Enhanced hydroconversion of lignin-derived oxygen-containing compounds over bulk nickel catalysts though Nb2O5 modification. Catal. Lett. 147, 2215-2224 (2017).
- Taghavinezhad, P., Haghighi, M., Alizadeh, R. CO2/O2-oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene over highly dispersed vanadium oxide on MgO-promoted sulfated-zirconia nanocatalyst: Effect of sulfation on catalytic properties and performance. Korean J. Chem. Eng. 34 (5), 1346-1357 (2017).
- Muralidharan, G., Subramanian, L., Nallamuthu, S. K., Santhanam, V., Kumar, S. Effect of Reagent Addition Rate and Temperature on Synthesis of Gold Nanoparticles in Microemulsion Route. Ind. Eng. Chem. Res. 50 (14), 8786-8791 (2011).
- Sosa, Y. D., Rabelero, M., Treviño, M. E., Saade, H., López, R. G. High-Yield Synthesis of Silver Nanoparticles by Precipitation in a High-Aqueous Phase Content Reverse Microemulsion. J. Nanomater. , 1-6 (2010).
- Morterra, C., Cerrato, G., Pinna, F. Infrared spectroscopic study of surface species and of CO adsorption: a probe for the surface characterization of sulfated zirconia catalysts. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 55, 95-107 (1998).
- Yang, F., Wang, Q., Yan, J., Fang, J., Zhao, J., Shen, W. Preparation of High Pore Volume Pseudoboehmite Doped with Transition Metal Ions through Direct Precipitation Method. Ind. Eng. Chem. Res. 51 (47), 15386-15392 (2012).
- Saleh, R., Djaja, N. F. Transition-metal-doped ZnO nanoparticles: Synthesis, characterization and photocatalytic activity under UV light. Spectrochim. Acta. A Molecul. Biomolecul. Spectrosc. 130, 581-590 (2014).
- Ertis, I. F., Boz, I. Synthesis and Characterization of Metal-Doped (Ni, Co, Ce, Sb) CdS Catalysts and Their Use in Methylene Blue Degradation under Visible Light Irradiation. Modern Research in Catalysis. 6, 1-14 (2017).
- Jin, S., et al. Cleavage of Lignin-Derived 4-O-5 Aryl Ethers over Nickel Nanoparticles Supported on Niobic Acid-Activated Carbon Composites. Ind. Eng. Chem. Res. 54 (8), 2302-2310 (2015).
- Rojas, E., Delgado, J. J., Guerrero-Pérez, M. O., Bañares, M. A. Performance of NiO and Ni-Nb- O Active Phases during the Ethane Ammoxidation into Acetonitrile. Catal. Sci. Technol. 3 (12), 3173-3182 (2013).
- Lee, S. -. H., et al. Raman Spectroscopic Studies of Ni-W Oxide Thin Films. Solid State Ionics. 140 (1), 135-139 (2001).
- Mondal, A., Mukherjee, D., Adhikary, B., Ahmed, M. A. Cobalt nanoparticles as recyclable catalyst for aerobic oxidation of alcohols in liquid phase. J. Nanopart. Res. 18 (5), 1-12 (2016).
- Wang, K., Yang, L., Zhao, W., Cao, L., Sun, Z., Zhang, F. A facile synthesis of copper nanoparticles supported on an ordered mesoporous polymer as an efficient and stable catalyst for solvent-free sonogashira coupling Reactions. Green Chem. 19, 1949-1957 (2017).
- Song, Y., et al. High-Selectivity Electrochemical Conversion of CO2 to Ethanol using a Copper Nanoparticle/N-Doped Graphene Electrode. Chemistry Select. 1, 6055-6061 (2016).
