Avlägsnande av arsenik med hjälp av en Katjonpolymergel impregnerad med Järnhydroxid
Summary
I detta arbete, vi förberedde en adsorbent sammansatt av katjonsyra n, n-dimethylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) polymer gel och järnhydroxid för adsorbera arsenik från grundvattnet. Gelen bereddes via en ny metod som utformats för att säkerställa den maximala halten av järnpartiklar i sin struktur.
Abstract
I detta arbete har vi utarbetat en adsorbent sammansatt av en katjonpolymer gel som innehåller järnhydroxid i sin struktur för att adsorberat arsenik från grundvattnet. Gelen vi valde var n, n-dimethylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) gel. Syftet med vår beredningsmetod var att säkerställa maximal halt av järnhydroxid i Gelens struktur. Denna design tillvägagångssätt möjliggj橬一j samtidig adsorption vid både polymeren strukturerar av gelen och järnhydroxiddelen, således förbättra adsorptionkapaciteten av det materiellt. För att undersöka utförandet av gelen, vi mätt reaktionskinetik, utförde pH-känslighet och selektivitet analyser, övervakade arsenikadsorption prestanda, och genomförde förnyelse experiment. Vi bestämde att gelen genomgår en Chemisorption process och når jämvikt vid 10 h. Dessutom har gelen adsorberat arsenik effektivt vid neutrala pH-nivåer och selektivt i komplexa Jon miljöer, vilket uppnår en maximal adsorptions volym på 1,63 mM/g. Gelen kunde regenereras med 87,6% effektivitet och NaCl kunde användas för desorption i stället för skadligt NaOH. Sammantaget är den presenterade gel-baserade designmetoden en effektiv metod för att konstruera högpresterande arsenikadsorbenter.
Introduction
Vattenförorening är ett stort miljöproblem, motiverande forskare att utveckla metoder för att avlägsna föroreningar som arsenik från wastewaster1. Bland alla de rapporterade metoderna är adsorptionsprocesserna en relativt lågkostnads metod för borttagning av tungmetaller2,3,4,5,6,7. Järnoxihydroxidpulver anses vara en av de mest effektiva adsorbenterna för att utvinna arsenik från vattenlösningar8,9. Fortfarande, dessa material lider av ett antal nackdelar, inklusive tidiga mättnadstider och giftiga syntetiska prekursorer. Dessutom, det finns en allvarlig negativ effekt i vattenkvaliteten när dessa adsorbenter används under en lång tid10. En ytterligare separationsprocess, såsom sedimentering eller filtrering, behövs sedan för att rena det förorenade vattnet, vilket ökar kostnaden för produktionen ytterligare8,11.
Nyligen har forskarna utvecklat polymergeler som katjoniska hydrogels, microgels och kryogel som har visat effektiva adsorptionsegenskaper. Till exempel uppnåddes en avlägsnande av arsenik på 96% av katjoniska kryogel, poly (3-akrylamidopropyl) trimetylammoniumklorid [p (APTMACl)]12. Dessutom, vid pH 9, cirka 99,7% avlägsnande effektivitet uppnåddes genom denna katjoniska hydrogel13. Vid pH 4, 98,72 mg/g av maximal arsenikadsorptionskapacitet uppnåddes genom microgel, baserat på tris (2-aminoetyl) Amin (TAEA) och glyceroldiglycidylether (GDE), p (TAEA-Co-GDE)14. Även om dessa geler visat bra adsorption föreställningar, de misslyckats med att effektivt ta bort arsenik från vatten vid neutrala pH-nivåer, och deras selektivitet i alla studerade miljöer rapporterades inte15. En maximal adsorptionskapacitet på 227 mg/g mättes när FE (III)-SN (IV) blandad binär oxid-belagd sand användes vid en temperatur på 313 K och ett pH på 716. Alternativt, Fe-ZR binär oxid-belagd sand (IZBOCS) har också använts för att ta bort arsenik och uppnått en maximal adsorption kapacitet på 84,75 mg/g vid 318 K och ett pH på 717. Andra rapporterade adsorbenter lider av låga adsorptionsföreställningar, bristande återvinningsbarhet, låg stabilitet, höga drifts-och underhållskostnader samt användning av farliga kemikalier i syntes processen4.
Vi försökte ta itu med ovanstående begränsningar genom att utveckla ett material med förbättrad arsenikadsorption prestanda, hög selektivitet i komplexa miljöer, återvinning kapacitet, och effektiv verksamhet på neutrala pH-nivåer. Därför utvecklade vi en katjonsammansatt gel komposit av n, n-dimetylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) gel och järn (III) hydroxid (FeOOH) partiklar som en adsorbent för arsenikavlägsnande. Vi valde att kombinera FeOOH med vår gel eftersom FeOOH ökar adsorption av båda formerna av arsenik18. I denna studie, vår gel komposit var avsedd att vara icke-porösa och var impregnerad med FeOOH under beredning. I nästa avsnitt, detaljerna i gel förberedelse metod, inklusive vår strategi för att maximera innehållet i FeOOH diskuteras ytterligare.
Protocol
Representative Results
Discussion
Den huvudsakliga utvecklingen av vår utvecklade metod är den unika design strategin för gel kompositen. Syftet med vår gel beredningsmetod var att maximera mängden järnhalt i gelen. Under förberedelserna lade vi till FeCl3 och NaOH till “initierarlösningen” och “monomerlösningen” respektive. När monomerlösningen blandades med initierarlösningen fanns det en reaktion mellan FeCl3 och NaOH, som producerade FeOOH inuti gelen. Detta fenomen säkerställde maximal järnhalt i gel kompositen. …
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Denna forskning stöddes av JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). Bidraget från ministeriet för mark, insfrastruktur, transport och turism (MLIT), Japans regering under “byggteknik forskning och utveckling subventions program” till denna forskning är också erkänd. Vi erkänner också bidraget från Mr Kiyotaka Senmoto till denna forskning. MS Adele Pitkeathly, Senior skriftligen Advisor Fellow från Writing Center of Hiroshima University är också erkänt för engelska korrigeringar och förslag. Denna forskning valdes för muntlig presentation i 7: e IWA-Aspire conference, 2017 och vatten-och miljöteknik conference, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
Referências
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genética. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
