Efeito isotópico no processo de transferência de prótons duplo de Porficeno investigado por método Enhanced QM/MM

Resumo

Um protocolo que use o método avançado de QM/mm para investigar o efeito isotópica no processo de transferência dobro do Proton no porphycene é apresentado aqui.

Resumo

A única substituição do deutério no porphycene conduz a uma geometria molecular assimétrica, que possa afetar o processo dobro da transferência do próton na molécula do porphycene. Neste estudo, aplicou-se um método avançado de QM/MM chamado senta-QM/MM para investigar efeitos isotópicos de hidrogênio/deutério (H/D) na transferência de prótons duplos em porficeno. As mudanças de distância nas simulações de dinâmica molecular de senta-QM/MM sugeriram que o porficeno substituído por deutério adotou o mecanismo de transferência de prótons duplo Stepwise. A análise estrutural e os turnos de energia livre do processo de transferência de prótons duplos indicaram que a substituição isotópica assimétrica comprimiu as ligações de hidrogênio covalentes e pode alterar a localização original do estado de transição.

Introdução

O processo de transferência de prótons em pórcenes detém potenciais aplicações no desenvolvimento de interruptores moleculares, transistores e dispositivos de armazenamento de informações^1,2. Em particular, a tautomerização em porficenes através do processo de transferência de prótons duplo tem atraído grande interesse nos campos de espectroscopia e Fotofísica². Os átomos de hidrogênio internos do porfíceno podem migrar de um isômero Trans para o outro isômero Trans equivalente através do processo de transferência de prótons duplo, como mostrado na Figura

Protocolo

1. modelo de construção

1. Construa a estrutura do porphycene: Abra o software Gaussview , clique duas vezes no mouse. Em seguida, clique em elemento fragmento botão no menu do gaussview para escolher os elementos necessários. Construir porficeno. Em seguida, clique em arquivo botão para salvar como o arquivo PDB.
2. Solvate o modelo: Solvate porphycene em uma caixa de água TIP3P²¹ cúbico com um comprimento de borda de 38 Å emitindo o comando no sistema operacional Linux: genbox_d-CP PRP-VAC. pdb-cs spc2....

Resultados

O único efeito de substituição do deutério no processo de transferência de prótons duplo em porficeno foi examinado no protocolo atual (Figura 1). A energia potencial do subsistema QM e a água durante o pré-equilíbrio e a etapa de otimização foram verificadas para garantir que a energia foi ampliada para uma faixa de energia mais ampla (Figura 2). As mudanças representativas da distância e do ângulo (figura3 e F.......

Discussão

A estrutura do porphycene foi mostrada na Figura 1. O potencial híbrido de incorporação eletrostática de QM/mm com o método de senta foi utilizado para descrever as reações químicas na água^23,24. A transferência de prótons ocorre dentro do porphycene³ e, assim, o porphycene é definido como região QM e a água lembrando é definida como região mm. Nisto adotamos dftb/Mio como nosso método QM para tratar o porphyc.......

Materiais

Lista de materiais utilizados neste artigo

Nome	Empresa	Número de catálogo	Comentários
sistema operacional	CentOS Linux versão 6.0
QM4D software	http://www.qm4d.info/		programa interno
de trabalho do computador	HP

Área