בדיקה סוג II הלהקה יישור ב-One-מימדי ואן דר וואלס הטרובנים באמצעות חישובי עקרונות ראשונים
Summary
חישובים שבוצעו על ידי חבילת הסימולציה של וינה Ab, ניתן להשתמש כדי לזהות את המאפיינים האלקטרוניים הפנימיים של חומרים ננו-סקאלה ולחזות את הפוטנציאל מפצל את המים הפוטנציאליים.
Abstract
כלים חישוביים המבוססים על שימוש בתיאוריות מבוססות-צפיפות (DFT) מאפשרים את חיפושי התרכובות החדשות באיכות החדשה, המאפשרות השגה של האפליקציה ליישום ממוקד. סימולציות תאוראניות מספקות הבנה מעמיקה של המאפיינים האלקטרוניים הפנימיים של חומרים פונקציונליים. המטרה של פרוטוקול זה היא לחפש מועמדים פוטוcatalyst על ידי ניתוח חישובית. יישומים פוטוקטליטיים דורשים פערים מתאימים של הלהקה, תנוחות קצה הלהקה המתאימות ביחס לפוטנציאלים מחדש. פונקציונלים היברידיים יכולים לספק ערכים מדויקים של מאפיינים אלה, אך הם יקרים מבחינה חישובית, ואילו התוצאות ברמה הפונקציונלית Perdew-בורק-אורזרהוף (PBE) יכולות להיות אפקטיביות עבור הצעה אסטרטגיות עבור הנדסת מבנה הלהקה באמצעות שדה חשמלי זן מתיחה במטרה לשפר את הביצועים photocatalytic. כדי להדגים את זה, בכתב יד הנוכחי, כלי הסימולציה של DFT מבוסס VASP משמש כדי לחקור את היישור הלהקה של ננו-מרוכבים בשילובים של צינוריות ו nanoribbons במצב הקרקע. כדי לטפל במשך החיים של החורים והאלקטרונים במצב נרגש, יש צורך בחישובי דינמיקה לא-אדיאביטיים.
Introduction
הביקוש העולמי לאנרגיה נקייה ובעלת מבנה-בר מדרבן מחקר לחומרים מבטיחים להפחתת התלות במשאבי נפט סופיים. סימולציות יעילות וחסכוניות יותר מאשר ניסויים בהאצת החיפוש אחר חומרים פונקציונליים חדשים1. עיצוב חומרים מנקודת מבט תאורטית2,3,4 הוא כעת יותר ויותר פופולרי בשל ההתקדמות המהירה במשאבי חישוביות והתפתחויות תאוריה, מה שהופך סימולציות חישוביות אמינות יותר5 . התיאוריה הפונקציונלית הצפיפות (DFT) חישובים מיושם קודים רבים הופכים חזקים יותר ולהניב תוצאות התשואה6.
חבילת הסימולציה של וינה Ab (VASP)7 מציג את אחד הקודים dft המבטיחים ביותר לניבוי מאפיינים מולקולריים וגבישי ויותר מ 40,000 מחקרים שימוש בקוד זה פורסמו. רוב העבודה מבוצעת ב-Perdew-בורק-ארנזרהוף (PBE) ברמה8, שאינה מעריכה את גודלי הפער של הלהקה, אך לוכדת את המגמות החיוניות ביישור הלהקה ובהסטת הרצועה3. פרוטוקול זה נועד לתאר את הפרטים של חקירת פרופילי קצה הלהקה ומפרצות של חומרי ננו-שינוי עבור אנרגיה נקייה ומתחדשת באמצעות כלי זה חישובית. דוגמאות נוספות המשתמשות ב-VASP זמינות ב-https://www.vasp.at.
דו ח זה מציג את ההקרנה החישובית של מימדי (1D) vdW הטרובנים עם סוג II להקות הלהקה9 עבור יישום מבטיח בשנת photocatalytic פיצול4. באופן ספציפי, nanoribbons (NRs) כימוס בתוך צינוריות (NTs) נבדקים כדוגמה10. כדי לטפל באינטראקציות שאינן באמצעות שימוש בלתי קוולנטי, תיקוני vdW באמצעות שיטת DFT-D3 נכללים11. חישובי DFT בשלבים 1.2, 2.2, 3.2, 3.5.2, וסעיף 4 על-ידי VASP מתבצעים באמצעות סקריפט מערכת אצווה נייד (PBS) על ידי מחשבים מחקר ביצועים גבוהים במערכת CenTOS. דוגמה לסקריפט PBS מוצגת בחומרים המשלימים. הנתונים postprocessing על ידי התוכנה P4VASP בשלב 3.3 ואת העלילה איור על ידי תוכנת xmgrace בשלב 3.4 מתבצעות במחשב מקומי (מחשב נייד או שולחן עבודה) במערכת אובונטו.
Protocol
Representative Results
Discussion
החישובים עבור מאפיינים אלקטרוניים בסעיפים 2, 3, ו 4 יהיה דומה בין חומרי ננו שונים. המודל האטומי הראשוני בשלב 1 צריך להיות מתוכנן בקפידה כדי לחלץ מידע בעל משמעות. לדוגמה, הפקטור לבחירת המודל עשוי להיות גודל או כיראליות של החומרים. כמו כן, המודל האטומי הראשוני בשלב 1.1 צריך להיות מוכן באופן סביר ל…
Declarações
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
עבודה זו היתה נתמכת של סין פוסט דוקטורט הקרן (גרנט No. 2017M612348), צ’ינגדאו בתר הקרן (גרנט No. 3002000-861805033070) ומפרויקט כישרון צעיר באושן אוניברסיטת סין (גרנט No. 3002000-861701013151). המחברים מודים למיס יה צ’ונג לי על הכנת הקריינות.
Materials
| Nanotube Modeler | Developed by Dr. Steffen Weber | NanotubeModeler1.8 | http://www.jcrystal.com/products/wincnt/NanotubeModeler.exe |
| P4VASP | Orest Dubay | p4vasp 0.3.30 | Open source, available at www.p4vasp.at |
| v2xsf | Developed by Dr. Jens Kunstmann | v2xsf | http://theory.chm.tu-dresden.de/~jk/software.html |
| VASP software | Computational Materials Physics, Dept. of Physics, University of Vienna | vasp.5.4.1 | https://www.vasp.at |
| VMD software | Theoretical and Computational Biophysics Group, University of Illinois at Urbana-Champaign | vmd1.9.3 | https://www.ks.uiuc.edu/Research/vmd |
| xcrysden | Dept. of Physical and Organic Chemistry, Jozef Stefan Institute | XCrySDen1.5.60 | http://www.xcrysden.org/ |
| Xmakemol | Developed by M. P. Hodges | xmakemol5.16 | https://www.nongnu.org/xmakemol/XmakemolDownloads.html |
| Xmgrace software | Grace Development Team under the coordination of Evgeny Stambulchik | xmgrace5.1.25 | http://plasma-gate.weizmann.ac.il/Grace/ |
Referências
- Collins, C., et al. Accelerated discovery of two crystal structure types in a complex inorganic phase field. Nature. 546 (7657), 280-284 (2017).
- Jain, A., Shin, Y., Persson, K. A. Computational predictions of energy materials using density functional theory. Nature Reviews Materials. 1 (1), 15004 (2016).
- de Jong, M., et al. Charting the complete elastic properties of inorganic crystalline compounds. Scientific Data. 2, 150009 (2015).
- Fu, C. F., Wu, X. J., Yang, J. L. Material Design for Photocatalytic Water Splitting from a Theoretical Perspective. Advanced Materials. 30 (48), 1802106 (2018).
- Gu, T., Luo, W., Xiang, H. J. Prediction of two-dimensional materials by the global optimization approach. Wiley Interdisciplinary Reviews-Computational Molecular Science. 7 (2), e1295 (2017).
- Lejaeghere, K., et al. Reproducibility in density functional theory calculations of solids. Science. 351 (6280), aad3000 (2016).
- Kresse, G., Furthmüller, J. Efficient Iterative Schemes for ab Initio Total-Energy Calculations Using a Plane-Wave Basis Set. Physical Review B. 54 (16), 11169-11186 (1996).
- Perdew, J. P., Burke, K., Ernzerhof, M. Generalized Gradient Approximation Made Simple. Physical Review Letters. 77 (18), 3865-3868 (1996).
- Ozcelik, V. O., Azadani, J. G., Yang, C., Koester, S. J., Low, T. Band alignment of two-dimensional semiconductors for designing heterostructures with momentum space matching. Physical Review B. 94 (3), 035125 (2016).
- Gong, M., et al. Robust staggered band alignment in one-dimensional van der Waals heterostructures: binary compound nanoribbons in nanotubes. Journal of Materials Chemistry C. 7 (13), 3829-3836 (2019).
- Grimme, S., Antony, J., Ehrlich, S., Krieg, H. A Consistent and Accurate ab Initio Parametrization of Density Functional Dispersion Correction (DFT-D) for the 94 Elements H-Pu. Journal of Chemical Physics. 132 (15), 154104 (2010).
- Zhang, L., Chen, Z. Q., Su, J., Li, J. F. Data mining new energy materials from structure databases. Renewable & Sustainable Energy Reviews. 107, 554-567 (2019).
- Zakutayev, A., et al. An open experimental database for exploring inorganic materials. Scientific Data. 5, 180053 (2018).
- Kou, L. Z., Tang, C., Frauenheim, T., Chen, C. F. Intrinsic Charge Separation and Tunable Electronic Band Gap of Armchair Graphene Nanoribbons Encapsulated in a Double-Walled Carbon Nanotube. Journal of Physical Chemistry Letters. 4 (8), 1328-1333 (2013).
- Kou, L. Z., Tang, C., Wehling, T., Frauenheim, T., Chen, C. F. Emergent properties and trends of a new class of carbon nanocomposites: graphene nanoribbons encapsulated in a carbon nanotube. Nanoscale. 5 (8), 3306-3314 (2013).
- Kang, J., Tongay, S., Zhou, J., Li, J. B., Wu, J. Q. Band offsets and heterostructures of two-dimensional semiconductors. Applied Physics Letters. 102 (1), 012111 (2013).
- Makov, G., Payne, M. C. Periodic boundary conditions in ab initio calculations. Physical Review B. 51 (7), 4014-4022 (1995).
- Chen, C., Lee, M., Clark, S. J. Band gap modification of singlewalled carbon nanotube and boron nitride nanotube under a transverse electric field. Nanotechnology. 15 (12), 1837 (2004).
- Zhang, Z. H., Guo, W. L. Energy-gap Modulation of BN Ribbons by Transverse Electric Fields: First-Principles Calculations. Physical Review B. 77 (7), 075403 (2008).
- Sahin, H., et al. Monolayer Honeycomb Structures of Group-IV Elements and III-V Binary Compounds: First-Principles Calculations. Physical Review B. 80 (15), 155453 (2009).
- Yang, L., et al. Combining Photocatalytic Hydrogen Generation and Capsule Storage in Graphene Based Sandwich Structures. Nature Communications. 8, 16049 (2017).
- Neugebauer, J., Scheffler, M. Adsorbate-substrate and adsorbate-adsorbate interactions of Na and K adlayers on Al(111). Physical Review B. 46 (24), 16067 (1992).
- He, W., Li, Z. Y., Yang, J. L., Hou, J. G. Electronic structures of organic molecule encapsulated BN nanotubes under transverse electric field. Journal of Chemical Physics. 124 (15), 154709 (2006).
- Zhang, R. Q., et al. Direct Z-Scheme Water Splitting Photocatalyst Based on Two-Dimensional Van Der Waals Heterostructures. Journal of Physical Chemistry Letters. 9 (18), 5419-5424 (2018).
- Paiera, J., Marsman, M., Hummer, K., Kresse, G. Screened hybrid density functionals applied to solids. Journal of Chemical Physics. 124 (15), 154709 (2006).
- Pyzer-Knapp, E. O., Suh, C., Gómez-Bombarelli, R., Aguilera-Iparraguirre, J., Aspuru-Guzik, A. What Is High-Throughput Virtual Screening? A Perspective from Organic Materials Discovery. Annual Review of Materials Research. 45, 195-216 (2015).
- Cerqueira, T. F. T., et al. Identification of Novel Cu, Ag, and Au Ternary Oxides from Global Structural Prediction. Chemistry of Materials. 27 (13), 4562-4573 (2015).
