Qui, presentiamo un protocollo per sintetizzare due tipi di cristalli UTe2 : quelli che mostrano una robusta superconduttività, attraverso la sintesi del trasporto del vapore chimico, e quelli privi di superconduttività, tramite sintesi del flusso di metallo fuso.
I campioni a cristallo singolo del composto attinide uranio ditellururo, UTe2, sono di grande importanza per lo studio e la caratterizzazione della sua drammatica superconduttività non convenzionale, che si ritiene comporti l’accoppiamento di elettroni spin-tripletto. Una varietà nelle proprietà superconduttive di UTe2 riportate in letteratura indica che le discrepanze tra i metodi di sintesi producono cristalli con diverse proprietà superconduttive, inclusa l’assenza di superconduttività interamente. Questo protocollo descrive un processo per sintetizzare cristalli che presentano superconduttività tramite trasporto di vapore chimico, che ha costantemente mostrato una temperatura critica superconduttiva di 1,6 K e una doppia transizione indicativa di un parametro di ordine multicomponente. Questo è paragonato a un secondo protocollo che viene utilizzato per sintetizzare i cristalli tramite la tecnica di crescita del flusso di metallo fuso, che produce campioni che non sono superconduttori di massa. Le differenze nelle proprietà del cristallo sono rivelate attraverso un confronto di misurazioni strutturali, chimiche ed elettroniche delle proprietà, mostrando che la disparità più drammatica si verifica nella resistenza elettrica a bassa temperatura dei campioni.
A temperature tipicamente molto più basse della temperatura ambiente, molti materiali mostrano superconduttività, l’affascinante stato quantistico macroscopico in cui la resistenza elettrica diventa assolutamente zero e la corrente elettrica può fluire senza dissipazione. Nella tipica fase superconduttrice, invece di agire come entità separate, gli elettroni costituenti formano coppie di Cooper, che sono comunemente costituite da due elettroni con spin opposti, in una configurazione singoletto di spin. Tuttavia, in casi molto rari, le coppie di Cooper possono invece essere costituite da due elettroni con spin paralleli, in una configurazione a triplica di spin. Tra le poche migliaia di superconduttori scoperti finora, ci sono solo pochi superconduttori che sono stati identificati come candidati triplette di spin. Questo raro fenomeno quantistico ha attirato molto interesse da parte della ricerca perché i superconduttori a triplette di spin si propongono di essere un potenziale elemento costitutivo per i computer quantistici1,2, la prossima generazione di tecnologia di calcolo.
Recentemente, Ran e colleghi hanno riferito che UTe2 è un candidato superconduttore di tripletta di spin3. Questo superconduttore ha molte proprietà esotiche indicative di una configurazione a tripletta di spin: un campo magnetico critico estremo, sproporzionatamente grande, necessario per sopprimere la superconduttività, uno spostamento NMR Knight indipendente dalla temperatura3, un momento magnetico spontaneo indicato dall’effetto ottico Kerr4 e uno stato di superficie elettronica chirale indicato dalla spettroscopia a scansione a tunnel5 . Inoltre, ulteriori fasi superconduttrici sono effettivamente indotte in un campo magnetico elevato6, un esempio dell’insolito fenomeno della superconduttività rientrante.
Sebbene questi nuovi risultati siano robusti, le proprietà superconduttive di UTe2 dipendono dal processo di sintesi utilizzato da diversi gruppi7,8,9. Cristalli di UTe2 sintetizzati utilizzando il metodo di trasporto del vapore chimico superconduttore al di sotto di una temperatura critica di 1,6 K. Al contrario, quelli coltivati usando il metodo del flusso fuso hanno una temperatura critica superconduttrice notevolmente soppressa o non superconducono affatto. In previsione di applicazioni come l’informatica quantistica, ottenere in modo affidabile cristalli che superconducono è altamente desiderabile. Inoltre, indagare sul perché cristalli nominalmente simili non superconducono è anche molto utile per comprendere il meccanismo fondamentale di accoppiamento superconduttore in UTe2, che, sebbene nuovo e un argomento di intensa ricerca, deve differire significativamente da quello dei superconduttori convenzionali. Per questi motivi, i due diversi metodi di sintesi sono complementari e utili da confrontare. In questo articolo, vengono dimostrati due diversi metodi per la sintesi di UTe2 e vengono confrontate le proprietà dei singoli cristalli dei due metodi.
Per eseguire il trasporto di vapore chimico, è più semplice utilizzare un forno orizzontale a due zone, che può generare un gradiente di temperatura impostando le due zone a temperature diverse. L’uso riuscito di un forno a una zona per coltivare campioni superconduttori non è stato ancora dimostrato. I materiali di partenza sono sigillati con una torcia idrogeno-ossigeno in un tubo di quarzo fuso, che deve essere purificato dall’aria. Lo spurgo e la sigillatura possono essere effettuati collegando il tubo a un collettore collegato a una pompa a secco e una bombola di gas argon. Una volta preparato, questo tubo viene posto nel forno in modo tale che due estremità del tubo attraversino le due zone di temperatura. Nel caso di UTe2, l’estremità del tubo contenente i materiali di partenza è posizionata all’estremità calda. L’uranio elementare e il tellurio reagiscono con lo iodio, viaggiano lungo il tubo come un vapore e alla fine solidificano all’estremità fredda il tubo di quarzo sotto forma di singoli cristalli. Generalmente, la crescita di grandi cristalli dipende dal materiale e può richiedere diverse settimane. Per UTe2, 7 giorni sono sufficienti per far crescere cristalli con dimensioni mm. Dopo la crescita, il tubo viene rimosso dal forno e aperto per raccogliere i cristalli.
Il metodo dell’autoflusso del metallo fuso richiede un semplice forno a scatola resistiva con una zona di temperatura. L’uranio si dissolve nel tellurio fuso e la solubilità di UTe2 dipende dalla temperatura. I materiali di partenza, l’uranio elementare e il tellurio, sono posti in un crogiolo di allumina. Sopra questo crogiolo, un secondo crogiolo è posto a testa in giù, pieno di lana di quarzo. I due crogioli sono sigillati in un tubo di quarzo, che viene messo in un forno a scatola. Questa volta, invece di generare un gradiente di temperatura fisso su una distanza, la temperatura viene variata in funzione del tempo, poiché il forno viene lentamente raffreddato a una velocità fissa. Alla massima temperatura, tutto l’uranio sarà disciolto nel tellurio liquido, che ha una temperatura di fusione molto più bassa dell’uranio. Man mano che il forno si raffredda, la solubilità di UTe2 diminuisce e i singoli cristalli UTe2 precipitano e diventano più grandi. A una temperatura abbastanza bassa da aver generato cristalli singoli UTe2 sufficientemente grandi, ma ancora abbastanza alti da consentire al tellurio di rimanere liquido, il tubo di quarzo viene rimosso dal forno caldo, posto in una centrifuga e filato, che separa l’UTe2 solido dal tellurio liquido prima che si congeli. Successivamente, il tubo viene lasciato raffreddare a temperatura ambiente, prima che si rompa per raccogliere i cristalli.
Lavorare con l’uranio impoverito è un’attività fortemente regolamentata che richiede consapevolezza e conformità alle leggi applicabili. Seguire tutte le norme di sicurezza applicabili a livello locale per i materiali pericolosi e radioattivi e ottenere l’autorizzazione necessaria per eseguire questo lavoro. Queste regole variano a seconda della giurisdizione e dell’istituzione e non possono essere affrontate qui. Tuttavia, si applicano alcuni principi generali che possono aiutare con la pianificazione della ricerca. I ricercatori dovrebbero essere addestrati a lavorare con materiali radioattivi e pericolosi. Indossare i dispositivi di protezione individuale necessari, compresi i guanti. Lavorare metodicamente e fare attenzione ad evitare la diffusione di materiale radioattivo. Scartare i rifiuti in contenitori etichettati e approvati.
The authors have nothing to disclose.
Questa ricerca è stata supportata dal National Institute of Standards and Technology. Parti della sintesi sono state supportate dall’iniziativa EPiQS della Gordon and Betty Moore Foundation attraverso Grant No. GBMF9071. Parti della caratterizzazione sono state supportate dal premio del Dipartimento dell’Energia degli Stati Uniti (DOE) DE-SC0019154. L’identificazione di determinati prodotti commerciali e nomi di società non è intesa a implicare raccomandazioni o approvazioni da parte del National Institute of Standards and Technology, né è intesa a implicare che i prodotti o i nomi identificati siano necessariamente i migliori disponibili per lo scopo.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |