Un método completo para evaluar el rendimiento de fotocatalizadores para la degradación de antibióticos en la remediación ambiental

Summary

Aquí se presenta un protocolo para explorar un conjunto universal de procedimientos experimentales para la evaluación exhaustiva de laboratorio de fotocatalizadores en el campo de la purificación ambiental, utilizando el ejemplo de la eliminación fotocatalítica de moléculas contaminantes orgánicas antibióticas del agua por compuestos de fosfato de plata sensibilizados con ftalocianina.

Abstract

Varios antibióticos como la tetraciclina, la aureomicina, la amoxicilina y la levofloxacina se encuentran en grandes cantidades en los sistemas de aguas subterráneas y suelos, lo que puede conducir al desarrollo de bacterias resistentes y resistentes a múltiples fármacos, lo que representa una amenaza para los seres humanos, los animales y los sistemas ambientales. La tecnología fotocatalítica ha atraído un gran interés debido a su tratamiento rápido y estable y al uso directo de la energía solar. Sin embargo, la mayoría de los estudios que evalúan el rendimiento de los catalizadores semiconductores para la degradación fotocatalítica de contaminantes orgánicos en el agua son actualmente incompletos. En este documento, se diseña un protocolo experimental completo para evaluar exhaustivamente el rendimiento fotocatalítico de los catalizadores semiconductores. En esta invención, el fosfato de plata dodecaédrico rómbico se preparó mediante un método simple de síntesis en fase solvente a temperatura ambiente y presión atmosférica. Los materiales de heterounión BrSubftalocianina/Ag₃PO₄ se prepararon por el método solvotérmico. El rendimiento catalítico de materiales preparados para la degradación de tetraciclina se evaluó mediante el estudio de diferentes factores de influencia como la dosis del catalizador, la temperatura, el pH y los aniones a presión atmosférica utilizando una lámpara de xenón de 300 W como fuente de luz solar simulada y una intensidad de luz de 350 mW / cm². En comparación con el primer ciclo, la BrSubftalocianina/Ag 3 PO 4construida mantuvo el 82,0% de la actividad fotocatalítica original después de cinco ciclos fotocatalíticos, mientras que la prístina Ag₃PO₄ mantuvo solo el 28,6%. La estabilidad de las muestras de fosfato de plata se probó aún más mediante un experimento de cinco ciclos. Este documento proporciona un proceso completo para evaluar el rendimiento catalítico de catalizadores semiconductores en el laboratorio para el desarrollo de catalizadores semiconductores con potencial para aplicaciones prácticas.

Introduction

Las tetraciclinas (CT) son antibióticos comunes que proporcionan una protección eficaz contra las infecciones bacterianas y son ampliamente utilizados en la cría de animales, la acuicultura y la prevención de enfermedades ^1,2. Se distribuyen ampliamente en el agua debido a su uso excesivo y aplicación inadecuada en las últimas décadas, así como a la descarga de aguas residuales industriales³. Esto ha causado una grave contaminación ambiental y graves riesgos para la salud humana; por ejemplo, la presencia excesiva de CT en el ambiente acuoso puede afectar negativamente la distribución de la comunidad microbiana y la resistencia bacteriana, dando lugar a desequilibrios ecológicos, principalmente debido a la naturaleza altamente hidrófila y bioacumulativa de los antibióticos, así como a un cierto nivel de bioactividad y estabilidad ^4,5,6 . Debido a la hiperestabilidad de la CT en el medio ambiente, es difícil descomponerse naturalmente; Por lo tanto, se han desarrollado muchos métodos, incluidos los tratamientos biológicos, fisicoquímicos y químicos ^7,8,9. Los tratamientos biológicos son altamente eficientes y de bajo costo^10,11. Sin embargo, debido a que son tóxicos para los microorganismos, no degradan y mineralizan eficazmente las moléculas de antibióticos en el agua¹². Aunque los métodos fisicoquímicos pueden eliminar los antibióticos de las aguas residuales directa y rápidamente, este método solo convierte las moléculas de antibióticos de la fase líquida a la fase sólida, no las degrada completamente y es demasiado costoso¹³.

A diferencia de los métodos convencionales, la fotocatálisis semiconductora ha sido ampliamente utilizada para la degradación de contaminantes en las últimas décadas debido a sus eficientes propiedades de degradación catalítica¹⁴. Por ejemplo, el catalizador magnético libre de metales nobles Fe_xMn_y de Li et al. logró una oxidación fotocatalítica eficiente de una variedad de moléculas de antibióticos en agua sin el uso de ningún oxidante¹⁵. Yan et al. reportaron la síntesis in situ de nanoláminas de NiCo₂O₄ similares a lirios en carbono derivado de biomasa residual para lograr la eliminación fotocatalítica eficiente de contaminantes fenólicos del agua¹⁶. La tecnología se basa en un catalizador semiconductor excitado por la luz para generar electrones fotogenerados (e^–) y agujeros (h⁺)¹⁷. Los e- y h⁺ fotogenerados se convertirán en radicales aniónicos superóxido (O2-) o radicales hidroxilo ^(OH–) reaccionando con O2 y H2O absorbidos, y estas especies oxidativamente activas oxidan y descomponen moléculas contaminantes orgánicas en agua en CO₂ y _H2Oy otras moléculas orgánicas más pequeñas^18,19,20 . Sin embargo, no existe un estándar de campo unificado para la evaluación del rendimiento del fotocatalizador. La evaluación del rendimiento fotocatalítico de un material debe investigarse en términos del proceso de preparación del catalizador, las condiciones ambientales para un rendimiento catalítico óptimo, el rendimiento del reciclaje del catalizador, etc. Ag₃PO_4, con su prominente capacidad fotocatalítica, ha provocado una preocupación sustancial en la remediación ambiental. Este nuevo fotocatalizador logra eficiencias cuánticas de hasta el 90 % en longitudes de onda superiores a 420 nm, que es significativamente más alta que los valores previamente informados²¹. Sin embargo, la severa fotocorrosión y la insatisfactoria tasa de separación electrón-hueco de Ag₃PO₄ limitan su amplia aplicación²². Por lo tanto, se han hecho varios intentos para superar estos inconvenientes, como la optimización de la forma²³, el dopaje iónico 24 y la construcción de heteroestructura^25,26,27. En este artículo, Ag₃PO₄ se modificó utilizando control morfológico e ingeniería de heterounión. En primer lugar, los cristales dodecaédricos rómbicos Ag₃PO₄ con alta energía superficial se prepararon mediante síntesis en fase solvente a temperatura ambiente bajo presión ambiente. Luego, la BrSubftalocianina orgánica supramolecular (BrSubPc), que puede actuar como aceptor de electrones y donante de electrones, se autoensambló en la superficie del fosfato de plata por el método solvotérmico 28,29,30,31,32,33,34,35 . El rendimiento fotocatalítico de los materiales preparados se evaluó investigando el efecto de diferentes factores ambientales en el rendimiento fotocatalítico de las muestras preparadas para degradar trazas de tetraciclina en agua. Este documento proporciona una referencia para la evaluación sistemática del rendimiento fotocatalítico de los materiales, que es de importancia para el desarrollo futuro de materiales fotocatalíticos para aplicaciones prácticas en la remediación ambiental.

Protocol

1. Preparación del BrSubPc NOTA: La muestra BrSubPc fue preparada de acuerdo con un trabajo previamente publicado36. La reacción se lleva a cabo en un sistema de línea de vacío de tubo de doble hilera, y el proceso de reacción se controla estrictamente en condiciones libres de agua y oxígeno. Tratamiento previo de materias primasPesar 2 g de o-dicyanobenceno, secar en un horno de vacío durante 24 h, sacarlo y luego molerlo cuida…

Representative Results

El dodecaedro rómbico Ag3PO4 se sintetizó con éxito utilizando este método de síntesis en fase solvente. Esto es confirmado por las imágenes SEM que se muestran en la Figura 1A, B. Según el análisis SEM, se encontró que el diámetro promedio de la estructura dodecaédrica rómbica estaba entre 2-3 μm. Los prístinos microcristales BrSubPc muestran una gran estructura irregular en escamas (Figura 1C). En la muestra…

Discussion

En este artículo, presentamos una metodología completa para evaluar el rendimiento catalítico de los materiales fotocatalíticos, incluida la preparación de catalizadores, la investigación de los factores que afectan la fotocatálisis y el rendimiento del reciclaje de catalizadores. Este método de evaluación es universal y aplicable a todas las evaluaciones de rendimiento de materiales fotocatalíticos.

En cuanto a los métodos de preparación de materiales, se han descrito muchos esque…

Materials

300 W xenon lamp	CeauLight	CEL-HXF300
AgNO3	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	7783-99-5
Air Pump	Samson Group Co.	ACO-001
BBr3	Bailingwei Technology Co., Ltd.	10294-33-4
Constant temperature circulating water bath	Beijing Changliu Scientific Instruments Co.	HX-105
Dichloromethane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	75-09-2
Ethanol	Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.	64-17-5
Fourier-transform infrared	Bruker	Vector002
Hexane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	110-54-3
HNO3	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	7697-37-2
ICP-OES	Aglient	5110
K2HPO4	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	16788-57-1
Magnesium Sulfate	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	10034-99-8
Methanol	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	67-56-1
NaOH	Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.	1310-73-2
NH4NO3	Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.	6484-52-2
o-dichlorobenzene	Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.	95-50-1
o-dicyanobenzene	Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.	91-15-6
Scanning electron microscopy	JEOL	JSM-6390
Trichloromethane	Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.	67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer	Shimadzu	UV-3600
X-ray diffractometer	Rigaku	D/max-IIIA