Summary

Iridium-Oxide gereduceerde Grafeen Oxide nanohybride Thin Film Modified Gezeefdrukt elektroden als Disposable elektrochemische Paper microfluïdische pH Sensoren

Published: November 22, 2016
doi:

Summary

De studie toont de groei van iridium-oxide gereduceerd grafeen oxide (IrO 2 -RGO) nanohybride dunne films op onregelmatige en ruwe gezeefdrukt koolstof substraat door middel van een groene elektrochemische synthese, en de uitvoering ervan als een pH-sensor met een patroonpapier-vloeibare platform .

Abstract

Een facile, controleerbaar, goedkope en groene elektrochemische synthese IRO 2 -graphene nanohybride dunne films is ontwikkeld om een eenvoudig te gebruiken geïntegreerde papier microfluïdische elektrochemische pH-sensor voor de beperkte middelen te fabriceren. Rekening voordelen van zowel pH meter en strips, wordt de pH sensing platform bestaande uit hydrofobe barrière patroonpapier Micropad (μPAD) middels polydimethylsiloxaan (PDMS), gezeefdrukt elektrode (SPE) gemodificeerd met IrO 2 -graphene films en gevormde acrylonitrilbutadieenstyreen (ABS) plastic houder. Repetitive kathodische potentieel fietsen werd gebruikt voor grafeen oxide (GO) reductie die volledig elektrochemisch instabiel zuurstofrijk groepen met een uitstekende stabiliteit en elektronische eigenschappen kan verwijderen en het genereren van een 2D foutloze homogene grafeen dunne film. Een uniforme en vlotte IrO 2 film in nanoschaal korrelgrootte anodisch wordt elektrolytisch op het grafeen film, zonder enigewaarneembare scheuren. De resulterende IrO 2 -RGO elektrode bleek iets super-Nernstian antwoorden van pH 2-12 in Britton-Robinson (BR) buffers met goede lineariteit, kleine hysteresis, lage responstijd en reproduceerbaarheid in verschillende buffers, evenals lage gevoeligheid voor verschillende bemoeienissen ionen en opgeloste zuurstof. Een simpele draagbare digitale pH meter wordt vervaardigd, waarvan het signaal wordt gemeten met een multimeter behulp hoge input impedantie operationele versterker en consumentenbatterijen. De pH-waarden gemeten met de draagbare elektrochemische papier-microfluïdische pH-sensoren kwamen overeen met die gemeten met behulp van een commercieel laboratorium pH-meter met een glas elektrode.

Introduction

De bepaling van de pH is alomtegenwoordig in de voeding, fysiologische, medicinale en milieustudies. Twee meest voorkomende instrumenten voor pH-detectie zijn pH strips en pH-meters. Paper strips zijn geïmpregneerd met kleur veranderende pH-indicator moleculen, maar het lezen wordt soms beperkt in pH-trajecten, subjectief en semi-kwantitatieve met een aantal afwijkingen. Anderzijds kan een pH meter conventioneel voorzien van een glaselektrode pH nauwkeurig het 0,01 niveau en weergave meten door een digitale interface. -Lab gebaseerde pH-meters niet alleen speciale zorg nodig hebben in het onderhoud en de kalibratie, maar ook niet goed te werken aan kleine steekproef volumes en vereisen vaak een schone container, zoals een beker om metingen uit te voeren. Ondanks de gevoeligheid, selectiviteit en stabiliteit, glaselektrodes lijden zuur / base errors, hoge impedantie, instabiele temperatuur en mechanische kwetsbaarheid 1. Het is daarom voordelig om een ​​pH meetsysteem embod hebbenies de nauwkeurigheid van pH meter en de eenvoud en kostenaspecten pH strips.

Er is altijd een onvervulde behoefte aan dergelijke instrumenten onder beperkte middelen omstandigheden in veel ontwikkelingslanden regio's waar dure lab gebaseerde apparatuur of commerciële laboratoria zijn onbetaalbaar. Ook is het toenemende belang van nieuwe gemakkelijk te gebruiken ter plaatse sensing platforms geduwd door een dergelijke vraag naar point-of-care detectie. Elektrochemische detectie is eenvoudig, gemakkelijk te miniaturiseren en bevredigend gevoelig, zoals blijkt uit het gecommercialiseerd low-cost SPE's en diverse glucose controle systemen op de markt. Als een licht, flexibel en wegwerp poreus materiaal, kan het papier ook verschillende bestuurbare kenmerken, zoals verschillende poriegroottes, functionele groepen en wicking tarieven.

Zoals papieren substraat nauwelijks van invloed te analyseren diffusie en elektrochemische detectie 2-4, een combinatie van papier-fluïde apparaten en elektroanalytische technieken heeft recently kreeg veel belangen. Een duidelijk voordeel van een dergelijke combinatie is de kleine hoeveelheid monster volume gebruikt in de meting die mogelijk storingen door trillingen en convectie kan voorkomen tijdens de metingen. Zo werden gevormd microfluïdische pads toegepast wiek en leveren vloeistofmonsters te detectiegebied SPE voor detectie van zware metaalionen en glucose 2,5. Vergelijkbare apparaten met behulp van papier microfluïdische elektrochemiluminescentie werden opgericht om NADH detectie 4 te bereiken. Meer recent, kunnen eenvoudige elektrochemische papier microfluïdische inrichtingen worden gebouwd op een glasplaatje met potlood elektroden 6 of met behulp van enzymen papier en SPE 3.

Een nanohybride dunne film materiaal bestaande IRO 2 en RGO werd bereid met een gemakkelijke en efficiënte elektrochemische aanpak. We vonden dat op de onregelmatige en ruw SPE grafiet carbon oppervlak, anode elektrolytisch IrO 2 dunne film kan nietzijn soepel en stabiel zonder de hulp van de RGO. De resulterende IrO 2 -RGO SPE werd geïntegreerd in een papieren microfluïdische apparaat die hydrofoob barrières voor pH-sensing is een patroon. De samengestelde inrichting lieten goede analytische prestaties van de pH-sensor met een iets super-Nernstian gedrag. De resultaten zijn vergelijkbaar met een conventionele laboratorium gebaseerde pH-meter met glas elektroden. Ten slotte werden kosteneffectieve geminiaturiseerde pH meter gebouwd op een breadboard om open circuit potentiële output signaal te meten met een digitale multimeter. De afmetingen van de draagbare pH meter correleert goed met die van een commercieel laboratorium pH meter.

Protocol

1. μPAD en Apparatuur Voorbereiding Graveren een 500 urn groef aan de onderzijde plastic houder SPE huis met ABS of compatibele kunststof vel voor driedimensionale (3D) freesmachine frezen -bit 1,6 mm diameter heeft. Houd SPE en μPAD stevig op zijn plaats tijdens het testen met de houder (Figuur 1A). Voeg een stempel en een stofzuigdeksel behulp kunsthars tablet of compatibel kunststofvel met convexe en concave patronen, respectievelijk door de 3D freesmachine, teneinde patroon hy…

Representative Results

De opzet van de elektrochemische IrO 2 -RGO-SPE pH-sensor waarin papier microfluidics is weergegeven in figuur 1A. De patroonpapier pad met PDMS hydrofoob barrières werd bovenop het detectiebereik IRO 2 -RGO-SPE die op het ABS kunststof houder. De detectie zone papier pad werd zorgvuldig afgestemd op de elektrode oppervlak. Een waterige methyleenblauw kleurstof werd gebruikt om de dessinpapier verbandtest en zoals waargenomen monsters wiek in de hy…

Discussion

Device Setup

De pH sensor werkt door het meten van de OCP tussen de werkende en referentie-elektroden, aangezien ze proportioneel verandert de negatieve logaritme van de H + -concentratie. De metingen kunnen beide worden bereikt door een laboratorium gebaseerde potentiostaat zoals CHI 660D en simpele pH meter gebouwd op breadboard met lezen bij multimeter. Twee verschillende draagbare pH-meters werden op dezelfde wijze gebouwd op breadboard met behulp van twee 9 V…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dit werk werd ondersteund door een subsidie ​​van de Water Equipment and Policy (WEP) NSF Industrie / University Cooperative Research Center (I / UCRC). De auteurs zijn ook dankbaar voor de Hjalmar D. en Janet W. Bruhn Fellowship en Louis en Elsa Thomsen Wisconsin Distinguished Graduate Fellowship verstrekt aan JY bij UW-Madison

Materials

Screen-printed electrodes Zensor TE100 3-electrode integrated
acrylonitrile butadiene styrene (ABS) 
Polydimethylsiloxane (PDMS) prepolymer and cross linker mixture Dow-Corning Co. Sylgard 184 10:1 mixture w/w
Whatman No. 1 filter paper GE Healthcare co.
 3D milling system Roland DGA Co. iModela IM-01
PDMS stamp and vacuum cover Roland DGA co. Sanmodur Synthetic resin tablet
hand-operated vacuum pump Cole-Parmer co.
Electrochemical workstation CH Instruments CHI 660D
LF356N operational amplifiers Texas Instruments Inc.
 INA111 high speed field-effect transistor (FET)-input instrumentation amplifier Burr-Brown Inc.
DMM914 digital multimeter  Tektronix Inc. 70979101
From Fisher or Sigma:
 iridium tetrachloride (IrCl4)
50% (w/w) hydrogen peroxide (H2O2)
oxalic acid dihydrate
potassium carbonate (K2CO3)
phosphoric acid
acetic acid 
boric acid
sodium hydroxide (NaOH)
Na2HPO4
NaH2PO4

References

  1. Greenblatt, M., Shuk, P. Solid-state humidity sensors. Solid State Ionics. , 995-1000 (1996).
  2. Nie, Z., Nijhuis, C. A., Gong, J., Chen, X., Kumachev, A., Martinez, A. W., Narovlyansky, M., Whitesides, G. M. Electrochemical sensing in paper-based microfluidic devices. Lab Chip. 10, 477-483 (2010).
  3. Yang, J., Nam, Y. G., Lee, S. -. K., Kim, C. -. S., Koo, Y. -. M., Chang, W. -. J., Gunasekaran, S. Paper-fluidic electrochemical biosensing platform with enzyme paper and enzymeless electrodes. Sens. Actuators, B. 203, 44-53 (2014).
  4. Delaney, J. L., Hogan, C. F., Tian, J., Shen, W. Electrogenerated chemiluminescence detection in paper-based microfluidic sensors. Anal. Chem. 83, 1300-1306 (2011).
  5. Lankelma, J., Nie, Z., Carrilho, E., Whitesides, G. M. Paper-based analytical device for electrochemical flow-injection analysis of glucose in urine. Anal. Chem. 84, 4147-4152 (2012).
  6. Dossi, N., Toniolo, R., Pizzariello, A., Impellizzieri, F., Piccin, E., Bontempelli, G. Pencil-drawn paper supported electrodes as simple electrochemical detectors for paper-based fluidic devices. Electrophoresis. 34, 2085-2091 (2013).
  7. Yang, J., Gunasekaran, S. Electrochemically reduced graphene oxide sheets for use in high performance supercapacitors. Carbon. 51, 36-44 (2013).
  8. Yamanaka, K. Anodically electrodeposited iridium oxide films (AEIROF) from Alkaline Solutions for Electrochromic Display Devices. Jpn. J. Appl. Phys. 28, 632-637 (1989).
  9. Yamanaka, K. The electrochemical behavior of anodically electrodeposited iridium oxide films and the reliability of transmittance variable cells. Jpn. J. Appl. Phys. 30, 1285-1289 (1991).
  10. Fog, A., Buck, R. P. Electronic semiconducting oxides as pH sensors. Sens. & Act. 5, 137-146 (1984).
  11. Bezbaruah, A. N., Zhang, T. C. Fabrication of anodically electrodeposited iridium oxide film pH microelectrodes for microenvironmental studies. Anal. Chem. 74, 5726-5733 (2002).
  12. Marzouk, S. A. M., Ufer, S., Buck, R. P., Johnson, T. A., Dunlap, L. A., Cascio, W. E. Electrodeposited iridium oxide pH electrode for measurement of extracellular myocardial acidosis during acute ischemia. Anal. Chem. 70, 5054-5061 (1998).
  13. Prats-Alfonso, E., Abad, L., Casañ-Pastor, N., Gonzalo-Ruiz, J., Baldrich, E. Iridium oxide pH sensor for biomedical applications. Case urea-urease in real urine samples. Biosens. Bioelectron. 39, 163-169 (2013).
  14. Bitziou, E., O’Hare, D., Patel, B. A. Simultaneous detection of pH changes and histamine release from oxyntic glands in isolated stomach. Anal. Chem. 80, 8733-8740 (2008).

Play Video

Cite This Article
Yang, J., Kwak, T., Zhang, X., McClain, R., Chang, W., Gunasekaran, S. Iridium Oxide-reduced Graphene Oxide Nanohybrid Thin Film Modified Screen-printed Electrodes as Disposable Electrochemical Paper Microfluidic pH Sensors. J. Vis. Exp. (117), e53339, doi:10.3791/53339 (2016).

View Video