Прямая Визуализация лазерному сверхбыстрой вращения молекул
Summary
We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.
Abstract
Мы представляем метод визуализации индуцированные лазером, сверхбыстрых молекулярной динамики вращательного волнового пакета. Мы разработали новый 2-мерную Кулона установку изображения взрыв, в котором реализован до сих пор-непрактично угол обзора камеры. В нашей технике визуализации, двухатомные молекулы облучаются циркулярно поляризованного сильным лазерным импульсом. Выброшенного атомные ионы ускоряются перпендикулярно к лазерному распространения. Ионы, лежащие в плоскости поляризации лазера выбираются посредством использования механической щели и полученную с высокой пропускной способностью, 2-мерный детектор установлен параллельно плоскости поляризации. Поскольку используется круговой поляризацией (изотропным) кулоновское взрываются импульса, наблюдаемое угловое распределение испущенных ионов непосредственно соответствует квадрату вращательной волновой функции в момент импульсного облучения. Для создания в режиме реального времени фильм молекулярного вращения, настоящая методика формирования изображения в сочетании с фемтосекундного насос-зонда Optical установки, в которых импульсы накачки создают однонаправлено вращающихся молекулярных ансамблей. Из-за высокой пропускной способности изображения нашей системы обнаружения, насос-зонд экспериментальное условие может быть легко оптимизирована путем мониторинга в режиме реального времени снимок. В результате, качество наблюдаемого фильма достаточно высока для визуализации подробного волновой природы движения. Отметим также, что настоящая методика может быть реализована в существующих установках визуализации стандарт ионных, предлагая новый угол обзора камеры или точки зрения для молекулярных систем без необходимости внесения существенных изменений.
Introduction
Для более глубокого понимания и лучшего использования динамической природы молекул, необходимо четко визуализировать молекулярные движения, представляющие интерес. Времяразрешенная Кулона изображений взрыв является одним из мощных подходов к достижению этой цели 1, 2, 3. При таком подходе, молекулярная динамика интереса инициируются лазерным полем накачки ультракороткого и затем зондировали с помощью временной задержки зондирующего импульса. При облучении зонда, молекулы многократно ионизированных и разбивается на фрагментарных ионов вследствие кулоновского отталкивания. Пространственное распределение выброшенных ионов является мерой молекулярной структуры и пространственной ориентации на зонде облучения. Последовательность измерения сканирующим времени задержки насоса-зонда приводит к созданию молекулярного кино. Следует отметить, что, в простейшем случае – двухатомные молекулы – угловое распределение испускаемых ионовнепосредственно отражает распределение молекулярной оси (т.е. квадрат вращения волновой функции).
Что касается процесса насоса, недавний прогресс в когерентном контроле молекулярного движения с использованием сверхкоротких лазерных полей привело к созданию высокоэффективных управляемых вращательных волновых пакетов 4, 5. Кроме того, направление вращения можно активно управлять с помощью поляризационного контролируемого поля лазера 6, 7, 8. Поэтому было ожидать , что детальная картина вращения молекул, в том числе волны естеств, могут быть визуализированы при метод визуализации кулоновского взрыва в сочетании с таким процессом насос 9, 10, 11, 12, 13. Тем не менее, мы некоторыераз сталкиваются экспериментальные трудности, связанные с существующими методами визуализации, как указано ниже. Целью данной статьи является представить новый способ преодоления этих трудностей и создания высококачественного кино молекулярных волновых пакетов вращательных. Первый экспериментальный фильм молекулярного вращения берется с настоящим способом, наряду с его физическими последствиями, были представлены в нашей предыдущей статье 11. Фон развития, подробный теоретический аспект данного метода визуализации, и сравнение с другими существующими методами будет дано в следующей работе. Здесь мы в основном сосредоточены на практических и технических аспектов процедуры, включая комбинации оптической установки типичный насос-зонда и нового устройства формирования изображения. Как и в предыдущей работе, целевая система однонаправлено вращающихся молекул азота 11.
Основная экспериментальная трудностьсуществующие настройки изображения, схематически изображенной на рисунке 1, имеет отношение к положению детектора, или угол камеры. Поскольку ось вращения совпадает с осью лазерного распространения 6, 7, 8 в лазерно-индуцированное полем вращения молекул, не практично , чтобы установить детектор вдоль оси вращения. Когда детектор установлен таким образом, чтобы избежать лазерного излучения, угол камеры соответствует стороне наблюдения вращения. В этом случае невозможно восстановить первоначальную ориентацию молекул от проектируемой (2D) ионном изображении 14. 3D – визуализация детектора 14, 15, 16, 17, 18, 19, с которым время прибытия к началу детектора и ионного IMPACт позиции могут быть измерены, предложен уникальный способ непосредственно наблюдать вращение молекул с помощью кулоновского взрыва изображений 10, 12. Тем не менее, приемлемые счетчики иона на лазерный импульс низкие (обычно <10 ионов) в детекторе 3D, а это означает , что трудно создать длинный фильм молекулярного движения с качеством 14 с высоким качеством изображения. Мертвое время детекторов (как правило, нс) также влияет на разрешение изображения и эффективность обработки изображений. Кроме того, не простая задача, чтобы сделать хороший насос-зонд луча перекрытия с помощью мониторинга в режиме реального времени ионного изображения с частотой повторения лазерного <~ 1 кГц. Хотя некоторые группы наблюдали вращательные волновые пакеты , используя технику 3D, пространственная информация была ограничена и / или прямой, и подробная визуализация волновой природы, в том числе сложные узловые структуры, не было достигнуто 10, 12.
Сущностьновый метод визуализации является использование "нового ракурса" на рисунке 1. В этой конфигурации, экспозиции лазерный луч на детектор избегается в то время как 2D детектор параллельна плоскости вращения, что приводит к наблюдению от направления вращения оси. Щель позволяет только ион в плоскости вращения (в плоскости поляризации лазерных импульсов), чтобы внести свой вклад в изображение. Детектор 2D, которое обеспечивает более высокую скорость счета (обычно ~ 100 ионов), чем детектор 3D, могут быть использованы. Установка электроники проще, чем в случае обнаружения 3D, в то время как эффективность измерения выше. Трудоемкий математической реконструкции, такие как Abel инверсии 14, также не требуется , чтобы извлечь угловую информацию. Эти особенности приводят к легкой оптимизации системы измерения и для производства высококачественных фильмов. Устройство стандартное 2D / 3D визуализации заряженных частиц может быть легко модифицирована к настоящему установки withoут использование дорогостоящего оборудования.
Protocol
Representative Results
Discussion
Настоящая процедура позволяет захватывать в реальном времени фильм молекулярного вращения с установкой 2D визуализации на основе щелевой. Поскольку наблюдаемые ионы проходят через щель, шаг 1,5 является одним из важных этапов. Края щели лопастей должны быть острыми. Когда есть небольшо…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).
Materials
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD | |
References
- Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
- Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
- Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
- Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
- Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
- Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
- Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
- Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
- Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
- Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
- Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
- Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
- Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
- Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
- Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
- Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
- Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
- John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
- Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
- Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
- Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
- Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
- Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
- Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
- Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
- Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
- Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
- Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
- Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
- Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
- Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
- Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
- Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
- Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).
