यहाँ, हम आदेश अत्यधिक कुशल perovskite सौर कोशिकाओं को प्राप्त करने में समाधान संसाधित सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 के गुणों मोनोवैलेन्ट केशन additives के समावेश के माध्यम से समायोजित करने के लिए एक प्रोटोकॉल उपस्थित थे।
यहाँ, हम ऑप्टिकल, excitonic को समायोजित करने के लिए, और बिजली के गुणों में सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 perovskite में मोनोवैलेन्ट केशन additives के समावेश का प्रदर्शन। डोपिंग की संभावना पंजाब 2+ के समान आयनिक त्रिज्या, सहित घन +, ना, और एजी + साथ मोनोवैलेन्ट केशन halides जोड़कर जांच की गई। फर्मी स्तर में एक पारी और उप bandgap ऑप्टिकल अवशोषण का एक उल्लेखनीय कमी, perovskite में एक कम ऊर्जावान विकार के साथ-साथ हासिल की थी। थोक छेद गतिशीलता और एक additive आधारित perovskite डिवाइस के भीतर परिवहन सक्रियण ऊर्जा का एक महत्वपूर्ण कमी में एक आदेश के-परिमाण बढ़ाने प्राप्त किया गया था। इन फैटायनों की उपस्थिति में ऊपर उल्लिखित सुधार गुणों के संगम perovskite सौर सेल के फोटोवोल्टिक मापदंडों में एक वृद्धि करने के लिए नेतृत्व किया। आंदोलन के लिए खुला सर्किट वोल्टेज में 70 एम वी की वृद्धि हुई है और एक 2 मा / 2 सेमी छोटा सा भूतNaI- और CuBr आधारित सौर कोशिकाओं के लिए photocurrent घनत्व में rovement प्राचीन डिवाइस की तुलना में प्राप्त किया गया। हमारा काम सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 perovskite और बाद में उपकरणों की Optoelectronic गुणवत्ता में और अधिक सुधार के लिए मार्ग प्रशस्त। यह क्रिस्टलीकरण में dopant अशुद्धियों की भूमिका पर जांच के लिए एक नया अवसर पर प्रकाश डाला गया और perovskite संरचनाओं में इलेक्ट्रॉनिक दोष घनत्व को नियंत्रित करता है।
वर्तमान में, दुनिया की ऊर्जा आवश्यकता है (यानी, 85%) का प्रमुख भाग तेल, कोयला और प्राकृतिक गैस का दहन, जो ग्लोबल वार्मिंग की सुविधा और हमारे पर्यावरण 1 पर हानिकारक प्रभाव पड़ता है के द्वारा आपूर्ति की जा रही है। इसलिए, ऊर्जा के सीओ 2 -neutral स्रोतों के विकास सर्वोपरि ब्याज की है। फोटोवोल्टिक (पीवी) एक आदर्श ऊर्जा रूपांतरण की प्रक्रिया है कि इस आवश्यकता को पूरा कर सकते हैं। हालांकि, लागत और दक्षता, पीवी प्रौद्योगिकी के व्यापक गोद लेने के लिए मुख्य बाधाओं के रूप में, सुधार होना चाहिए। पीवी प्रौद्योगिकियों ऐसे perovskite सौर कोशिकाओं (पीएससी) के रूप में नई सामग्री, के आधार पर उभरते, कम लागत और अधिक से अधिक कुशलता का संयोजन है। यह सिलिकॉन आधारित समकक्षों 2, 3 की तुलना में सस्ते माल कि सतही आसानी से उपलब्ध है, साथ ही साथ के माध्यम से तेजी से कर रहे हैं, और कम ऊर्जा प्रसंस्करण मार्गों के उपयोग के माध्यम से प्राप्त किया जाता है,4। अधिक से अधिक 22% करने के लिए सत्ता परिवर्तन दक्षता (PCE) में उल्लेखनीय सुधार, 3.8% से, पीवी वास्तुकला 5, 6, 7, 8 में अपनी पहली उपस्थिति के बाद से संकर कार्बनिक अकार्बनिक नेतृत्व halide perovskite के लिए सूचित किया गया है। इस तरह के एक शानदार प्रदर्शन एक अत्यंत तेज बैंड बढ़त के साथ मजबूत प्रकाश के अवशोषण से निकलती है, बहुत कम ऊर्जावान विकार, दुर्बलता से बाध्य excitons है कि आसानी से बड़े प्रसार लंबाई के साथ मुक्त करने के वाहक में अलग कर देना, और संकर कार्बनिक अकार्बनिक की फोटॉन रीसाइक्लिंग क्षमता perovskite 9, 10, 11, 12 लीड halide। इन सामग्रियों perovskite परिवार है, जो जैविक halide और धातु halide लवण से सघन रहे हैं ABX 3 में क्रिस्टल के लिए फार्म में वर्गीकृत कर रहे हैं </sub> संरचना, जहां एक्स एक आयनों है और ए और बी विभिन्न आकार के फैटायनों (A, B से बड़ा किया जा रहा है)। एक साइट के लिए सूचना फैटायनों methylammonium (एमए), formamidinium (एफए), और सीज़ियम (सीएस) शामिल हैं; इन फैटायनों का एक संयोजन, उच्चतम प्रदर्शन 13 से पता चलता है 14। इसके अलावा, बी साइट में द्विसंयोजक केशन के लिए मुख्य उम्मीदवार सीसा, जो टिन से बदला जा सकता है; bandgap सफलतापूर्वक लाल स्थानांतरित एक नेतृत्व टिन 15 perovskite मिलाया में 1,000 से अधिक एनएम के लिए हो सकता है। इसी तरह, एक्स-साइट रहने वालों, बड़े पैमाने पर अध्ययन किया गया है, जहां आयोडाइड (आई) और ब्रोमाइड (बीआर) का एक मिश्रण मुख्य उम्मीदवारों 16, 17 के रूप में पेश किए गए। इसलिए, यह उनकी रासायनिक संरचना बदलकर perovskites की, संरचनात्मक रूपात्मक, और optoelectronic गुण हेरफेर करने के लिए अत्यधिक प्रशंसनीय है।
इस तथ्य के बावजूद है कि बढ़ाया crystalline गुणवत्ता और perovskite फिल्म की स्थूल एकरूपता कुशल उपकरणों 18 को प्राप्त करने के लिए महत्वपूर्ण मानकों हैं, polycrystalline डोमेन, मूल और perovskite सहने में इलेक्ट्रॉनिक दोषों की भूमिका, और इस पर प्रभारी संग्रह परतों की भूमिका के बीच की सीमाओं के प्रभाव perovskite सौर कोशिकाओं में नुकसान प्रक्रियाओं अभी तक अच्छी तरह से समझ नहीं रहे हैं। perovskite संरचना में इलेक्ट्रॉनिक दोष की प्रकृति के बारे में, यह इस तरह मैं या पंजाब रिक्तियों के रूप में दोष के कई कि बताया गया है, कहा गया है कि बहुत करने के लिए या चालन और संयोजक बैंड में राज्यों के सातत्य के भीतर करीब हैं, पर नतीजा जो फोटोवोल्टिक उपकरणों 19 पर एक नकारात्मक प्रभाव हो सकता है इलेक्ट्रॉनिक। इसके अलावा, सीसा फैटायनों और perovskite विमान में आयोडाइड anions के बीच एक मजबूत सहसंयोजक संबंध बातचीत आंतरिक दोषों के अस्तित्व के लिए नेतृत्व कर सकते हैं (जैसे, पंजाब dimers और मैं trimers तहत समन्वित), मूल्य बना सकता है जोबैंड-बढ़त है कि डिवाइस 20 की कार्रवाई के दौरान प्रभारी पुनर्संयोजन केन्द्रों के रूप में कार्य के भीतर ई साइटों।
यहाँ, हम डोपिंग सीएच 3 के प्रभाव की जांच राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI सहित ना +, घन +, और एजी +, पंजाब 2 + की तुलना में कम-संयोजक धातु आयनों मोनोवैलेन्ट केशन halides, के साथ 3 perovskite। इसलिए हम उनकी halide आधारित लवण की एक तर्कसंगत राशि (जैसे, नई, CuBr, कुई, और आंदोलन) के अलावा perovskite अग्रदूत समाधान में के माध्यम से इन फैटायनों शामिल। भीतर क्रिस्टल संभव है ये फैटायनों पंजाब 2+ के समान आयनिक त्रिज्या, तो substitutional डोपिंग की है। हम पता चला है कि इन फैटायनों की उपस्थिति जोरदार दोनों आकृति विज्ञान और perovskite परत के कवरेज को प्रभावित करता है। इसके अलावा, इन फैटायनों (जैसे, ना + और एजी +) की उपस्थिति एक्स-रे Photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS), और एक significan द्वारा पुष्टि की गई हैperovskite के फर्मी स्तर में परिवर्तन टी केल्विन जांच बल माइक्रोस्कोपी (KPFM) द्वारा मापा गया था। क्रमिक रूप से जमा perovskite सौर कोशिकाओं में इन फैटायनों को शामिल करके, हम पीएससी के फोटोवोल्टिक दक्षता में सुधार हासिल की (15.6% से 14% करने के लिए की तुलना)। इसलिए, यह आरोप परिवहन अधिकतम करने के लिए और आदेश में उच्चतम पीवी प्रदर्शन तक पहुंचने के लिए सतह जाल passivate करने के लिए सेल वास्तुकला सौर में अवशोषक परत (जैसे, perovskite) के संरचनात्मक और optoelectronic गुणों को बढ़ाने के लिए बहुत जरूरी है।
Mesoscopic perovskite सौर कोशिकाओं का एक विशिष्ट वास्तुकला यह काम करते हैं, जहां सामग्री की एक श्रृंखला स्पिन में लिपटे एक प्रवाहकीय सब्सट्रेट और एक thermally-सुखाया धातु संपर्क (चित्रा 1) के बीच थे में इस्तेमाल किया गया था। Mesoporous 2 Tio परतों TiCl 4, जो सतह जाल passivate के लिए और इलेक्ट्रॉन परिवहन परत और अवशोषक सामग्री 21, 22 के बीच इंटरफेस में सुधार करने की सूचना दी है के साथ इलाज किया गया। perovskite परत तो एक अनुक्रमिक दो कदम बयान तकनीक का उपयोग कर जमा किया गया था। पूर्ण दूसरे चरण में perovskite में नेतृत्व halide के रूपांतरण के उच्चतम प्रकाश अवशोषण 16, 17 को प्राप्त करने के लिए आवश्यक है, और हम पता चला कि मोनोवैलेन्ट केशन halide additives (जैसे, नई और CuBr) एक पूर्ण रूपांतरण में परिणाम। इसके अलावा, डब्ल्यू mesoporous टाइटेनिया परत की पूरी कवरेजperovskite ith ओवर-परत का छेद परिवहन परत (जैसे, स्पाइरो OMETAD) और इलेक्ट्रॉन परिवहन परत (जैसे, mesoporous TiO 2) 23 के बीच संभावित पुनर्संयोजन को खत्म करने के लिए महत्वपूर्ण है। हम यह साफ है कि मोनोवैलेन्ट केशन halides (जैसे, कुई और आंदोलन) जोड़ने perovskite कैपिंग परत है, जो डिवाइस के लिए एक उच्च खुले सर्किट वोल्टेज की ओर जाता है की सतह कवरेज में सुधार कर सकते हैं।
हमारे विधि का मुख्य लाभ डोपिंग कदम है, जहां हम सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 संरचना में मोनोवैलेन्ट फैटायनों शामिल किया आरोपों का घनत्व, प्रभारी परिवहन, और अवशोषक परत की चालकता में सुधार है। के रूप में पिछले अनुभाग में कहा गया है, ऊपर उल्लिखित dopants काफी दोनों छेद और इलेक्ट्रॉन mobilities बढ़ाया। इसके अलावा, प्रभारी परिवहन सक्रियण ऊर्जा के क्षेत्र में एक उल्लेखनीय कमी है, साथ ही perovski के ऊर्जावान विकार मेंते फिल्म, मोनोवैलेन्ट केशन डोपिंग द्वारा हासिल की थी।
इस काम में, हम सौर सेल संरचना perovskite mesoscopic में एक अवशोषक परत के रूप में डोप सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 एक विधि का प्रदर्शन किया है। Monovalent केशन halides आदेश फोटोवोल्टिक प्रदर्शन को बढ़ाने के लिए सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 perovskite फिल्म, रूपात्मक ऑप्टिकल, और बिजली के गुणों धुन करने के लिए इस्तेमाल किया गया। इसलिए, हम सीएच 3 के अनुक्रमिक दो कदम बयान में नेतृत्व स्रोत में तीन अलग-अलग मोनोवैलेन्ट फैटायनों (यानी, ना +, घन +, और एजी +) है, जो पंजाब 2+ के समान आयनिक त्रिज्या है, निगमित राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 । नतीजतन, सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 के संरचनात्मक और optoelectronic गुण में उल्लेखनीय सुधार इन additives की उपस्थिति में हुई, गढ़े सौर कोशिकाओं के लिए उच्च PCEs के लिए अग्रणी। इसलिए, हमारे काम हायएक अवशोषक परत है, जो आदेश में आगे perovskite पतली फिल्मों के इलेक्ट्रॉनिक गुणवत्ता में सुधार करने में perovskite सौर कोशिकाओं (जैसे, तलीय वास्तुकला) के अन्य सभी विन्यास में इस्तेमाल किया जा सकता है, क्योंकि सीएच 3 राष्ट्रीय राजमार्ग 3 PBI 3 डोपिंग की एक सतही तरीका ghlights।
https://www.repository.cam.ac.uk/handle/1810/260187: डेटा इस पत्र अंतर्निहित पर उपलब्ध हैं।
The authors have nothing to disclose.
एक पीएचडी छात्रवृत्ति के लिए एम अब्दी-जलेबी धन्यवाद नव प्रौद्योगिकी लिमिटेड। एमआई डार और M.Grätzel विज्ञान और प्रौद्योगिकी के लिए किंग अब्दुलअजीज सिटी (KACST) और वित्तीय सहायता के लिए स्विस राष्ट्रीय विज्ञान फाउंडेशन (SNSF) धन्यवाद। लेखकों एक्सपीएस माप बाहर ले जाने के लिए आण्विक में डॉ पियरे Mettraux और हाइब्रिड सामग्री विशेषता केंद्र, EPFL को धन्यवाद देना चाहूंगा। A.Sadhanala कृतज्ञता भारत-ब्रिटेन अपैक्स परियोजना से वित्तीय समर्थन मानता है। सपा Senanayak न्यूटन फैलोशिप के लिए रॉयल सोसायटी लंदन मानता है। आरएच मित्र, एम अब्दी-जलेबी, और ए Sadhanala EPSRC से समर्थन स्वीकार करना चाहते हैं।
Fluorine doped Tin Oxide (FTO)-coated glass | Sigma-Aldrich | 735264-1EA | Resistivity≈13 Ω/sq |
Zinc powder | Sigma-Aldrich | 96454 | Molecular Weight 65.39 |
Hydrochloric acid | Sigma-Aldrich | 84415 | ≥37 wt. % |
Hellmanex detergent | Sigma-Aldrich | Z805939-1EA | pkg of 1 L |
Titanium diisopropoxide bis(acetylacetonate) | Sigma-Aldrich | 325252 | 75 wt. % in isopropanol |
Titania Paste | DYESOL | MS002300 | 30 NR-D Transparent Titania Paste |
Lead (II) iodide | Sigma-Aldrich | 211168 | 99 wt. % |
N,N-Dimethylformamide | Sigma-Aldrich | 437573 | ACS reagent, ≥99.8% |
Methylammonium iodide | DYESOL | MS101000 | Powder |
SpiroMeOTAD | Sigma-Aldrich | 792071 | 99% (HPLC) |
Bis(trifluoromethane)sulfonimide lithium salt | Sigma-Aldrich | 544094 | 99.95% trace metals basis |
4-tert-Butylpyridine | Sigma-Aldrich | 142379 | Purity: 96% |
Chlorobenzene | Sigma-Aldrich | 284513 | anhydrous, 99.8% |
2-Propanol (IPA) | Sigma-Aldrich | 278475 | anhydrous, 99.5% |
Ethanol | Sigma-Aldrich | 2860 | absolute alcohol, without additive, ≥99.8% |