成長と静電/化学特性の金属/そこで3/SrTiO3ヘテロ構造
Summary
パルス レーザー堆積法とその場でマグネトロンスパッタ リングの組み合わせを使用して金属/そこで3/SrTiO3ヘテロ構造を作製します。磁気伝導特性とその場での x 線光電子分光実験を通じて、我々 はこのシステムで形成される準二次元電子ガスの静電場と化学現象間の相互作用を調査します。
Abstract
そこで3 (LAO) とチタン酸ストロンチウム3 (STO) の間の界面を形成する擬 2次元電子系 (q2DES) は、酸化物エレクトロニクスのコミュニティから注目を集めています。特長の 1 つは 4 単位-細胞 (uc) 出現する界面伝導率のためのラオス厚さが重要な存在であります。静電気のメカニズムは、この臨界膜厚の存在を説明するために、過去に提案されているが、欠陥化学の重要性を最近強調されています。ここでは、(ラオスいく) パルス レーザー堆積法、マグネトロン スパッタリング (金属を成長) に x 線光電子分光法 (XPS) を組み合わせた超高真空 (UHV) クラスター システムの金属/ラオス/STO ヘテロ構造の成長について述べる。一歩一歩形成と進化、q2DES と金属とラオス/STO の間に発生する化学作用を研究します。さらに、磁気伝導実験をトランスポートと、q2DES の電子物性解明します。この組織的仕事だけでなく、q2DES とその環境との静電的相互作用を検討する方法を示します、また二次元にみられる豊富な物理学とカップル多機能キャッピング層に可能性のロックを解除新しい種類のデバイスの作製を可能にする電子システム。
Introduction
擬 2次元電子系 (q2DES) は低次元の多数を勉強する遊び場として広く使用されていると量子現象。そこで3/SrTiO3システムから精液の紙から (ラオス/STO)1、新しい界面電子相をホストする別のシステムのバーストは作成されています。異なる材料を組み合わせることは、電界強度可変スピン偏極2、高い電子移動度3強誘電性結合現象4など、追加のプロパティで q2DESs の発見につながった。仕事の巨大な体は、解明の作成およびこれらのシステムの操作に専用されているがいくつかの実験と技法は幾分同じような条件でさえ矛盾した結果を示しています。さらに、静電的相互作用のバランスで物理再生5,6,7を正しく理解しておく必要が見つかりました。
この記事で徹底的に述べる別の金属/ラオス/STO ヘテロ構造の成長パルス レーザー蒸着 (PLD) の組み合わせを使用してその場でスパッタリングと。その後、ラオス/STO インターフェイスで埋められた q2DES の異なった表面条件の影響を理解し、ため輸送と電子分光実験を使用して電子・化学研究は実行されます。
高品質酸化物ヘテロ構造作製のための重要なステップ以来、複数のメソッドは、以前成長結晶ラオス sto 基板上に使用されている、適切な成膜技術の選択は、(可能なコストおよび時間制限)。PLD、激しいと短いレーザー パルスは、アブレーションは、薄膜と基板上に堆積を取得します必要な材料のターゲットを打ちます。この手法の主な利点の 1 つはフィルム、目的相形成を達成するために重要な要素にターゲットの化学量論を確実に転送する機能です。さらに、複合酸化物、同じ時間 (でチャンバー内の複数のターゲットを持っていることの可能性の膨大な数の層によって成長 (反射高速電子回折 – RHEED を使用してリアルタイムの監視) を実行する能力異なる材料の成長は、真空を破ることがなく可能にする) し、簡単なセットアップは、1 つの最も効果的かつ汎用性の高いこの手法を作る。
まだ、分子線エピタキシー (MBE) など他の技術は、さらに高い品質のエピタキシャル成長の成長を許可します。MBE の特定材料のターゲットではなくに、各特定の要素もどこ彼らはお互いによく定義された原子の層を形成する反応基質へ昇華します。また、非常に精力的な種およびより多くの均一なエネルギー分布の不在は非常に鋭いインターフェイス8の作製できます。この技術条件です、ただし PLD ときよりもはるかに複雑な酸化物の成長に超高で実行する必要がありますので真空 (つまり長い意味無料パスが破棄されない)、一般に大きい投資、費用が必要ですし、時間的。最初のラオス/STO 出版物で使用される成長過程は PLD が、似た特性を持つサンプルは MBE9によって栽培されています。またスパッタリング10を使用して栽培されている、ラオス/STO ヘテロ構造は注目に値するです。アトミック鋭いインターフェイスは高温 (920 ° C) と高い酸素圧力 (0.8 mbar) で達成されましたが界面伝導率は実現しなかった。
キャッピング層金属の成長、それは品質と柔軟性のバランスを提供するのでマグネトロンスパッタ リングを使用します。その他化学蒸着による技術が同様の結果を達成するために使用されます。
最後に、この記事で示したトランスポートおよび分光技術の組み合わせを例証する徹底的なクロス チェックを理解するための異なるアプローチの重要性を強調、電子・化学的相互作用の体系的な方法システムのこれらのタイプの多くの機能。
Protocol
Representative Results
Discussion
基板の終了時に心不全ソリューションの潜航時間に非常に注意しなければなりません。我々 はさまざまなだけ 5 の下で- とに-etched 表面観察 s オリジナル レシピについて。さらに、基板のステップ サイズと時間を水没の依存性を観測しました。ステップ サイズの小さい (未満 100 nm) 水没 30 s は、にもかかわらず、その後アニーリングが表面を正しく再構築するための十分な可能性があります…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
この作品は、ERC コンソリ データ付与 #615759「ミント」からのサポート、地域イル ・ ド ・ フランス DIM”Oxymore”(プロジェクト”NEIMO”) と ANR プロジェクト”NOMILOPS”を受信しました。H.N. 部分的、EPSRC は日本学術振興会コア ・ プログラム費補助金科学研究 (B) (#15 H 03548) によって支えられました。A. s. は、ドイツ研究振興協会 (HO 53461 1; a. s. に員) によって支えられました。D.C.V. は、彼の博士論文の資金調達のためフランス CNRS 研究と高等教育省を感謝します。J. s.、CNRS/タレスで彼の滞在を融資のおかげで大学パリ サクレ (ダランベール プログラム) と CNRS が。
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
References
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
