ويصف هذا البروتوكول على الخطوات الأساسية لتنفيذ وتحليل تجارب التحقيق مضخة الجمع بين ليزر femtosecond ضوئية مع ليزر الإلكترون الحر من أجل دراسة التفاعلات الكيميائية الضوئية فائق السرعة في جزيئات الطور الغازي.
ويصف هذا البروتوكول الخطوات الرئيسية في أداء وتحليل تجارب ضخ-مسبار femtosecond التي تجمع بين ليزر femtosecond ضوئية مع ليزر الإلكترون الحر. وهذا يتضمن أساليب التداخل المكاني والزماني بين نبضات الليزر الضوئية والالكترون الحر خلال التجربة، فضلا عن الجوانب الهامة لتحليل البيانات، مثل تصحيحات لوصول الوقت رجفان، التي ضرورية لإنشاء الحصول على مجموعات بيانات عالية الجودة مضخة-التحقيق مع أفضل قرار ممكن الزمانية. وأثبتت هذه الأساليب لتجربة نموذجية يتم في ليزر الإلكترون الحر فلاش (هامبورغ ليزر الإلكترون الحر) من أجل دراسة الكيمياء الضوئية فائق السرعة في جزيئات الطور الغازي عن طريق التصوير أيون الخريطة بسرعة. ومع ذلك، معظم الاستراتيجيات تنطبق أيضا على تجارب مضخة-التحقيق مماثلة باستخدام أهداف أخرى أو غيرها من التقنيات التجريبية.
توافر فوق البنفسجية المتطرفة قصيرة ومكثفة (شوف) ونبضات الأشعة السينية من ليزر الإلكترون الحر (فيلس)1،2 فتحت فرصاً جديدة لتجارب ضخ-مسبار femtosecond استغلال الموقع-و العنصر-خصوصية الداخلية-شل صور-الاستيعاب عملية3،4،،من56. ويمكن استخدام مثل هذه التجارب، مثلاً، تهمة نقل والتحقيق في ديناميات الجزيئية العمليات في السوائل7 والطور الغازي جزيئات8،9،،من1011 , 12، وعن الملاحظات في الوقت الحقيقي لردود فعل الحفاز وفائق السرعة السطحية الكيمياء13،14 مع الأزمنة 100 femtoseconds أو أقل. إذا كان يتم إجراء تجربة مضخة-التحقيق عن طريق الجمع بين ليزر femtosecond ضوئية متزامنة مع FEL، مما كان الحال في جميع الأمثلة المذكورة أعلاه، قد غضب وقت وصول الجوهرية بين الليزر الضوئية والبقول FEL تقاس على أساس إطلاق النار بالنار وتصحيحها لفي تحليل البيانات من أجل تحقيق أفضل الأزمنة ممكنة.
ضمن تعاون كبير، كانت عدة تجارب التحقيق مضخة الجمع بين الليزر الضوئية مع ليزر الإلكترون الحر مؤخرا يؤديها9،10،11،12، سواء على فلاش FEL شوف15 وضعت مرافق17 FEL الأشعة السينية لكلس، ،16 وعلى بروتوكول تجريبي لأداء وتحليل هذه التجارب، التي ترد في ما يلي. ويتجلى الأسلوب لتجربة نموذجية يتم في ليزر الإلكترون الحر فلاش من أجل دراسة الكيمياء الضوئية فائق السرعة في جزيئات الطور الغازي عن طريق سرعة خريطة أيون التصوير11،12. ومع ذلك، معظم الاستراتيجيات التي تنطبق أيضا على تجارب مضخة-التحقيق مماثلة باستخدام أهداف أخرى أو غيرها من التقنيات التجريبية ويمكن تكييفها أيضا لغيرها من المرافق FEL. بينما بعض من الخطوات الفردية المعروضة هنا أو الاختلافات منه قد نوقشت بالفعل في الأدب18،،من1920، هذا البروتوكول يوفر وصفاً شاملا للخطوات الرئيسية، بما في ذلك بعض أن الاستفادة من التحسينات التقنية الأكثر حداثة في المزامنة وتوقيت اختبارات التشخيص، التي حسنت إلى حد كبير الاستقرار والقرار الزماني لمسبار مضخة تجارب12، 21.
البروتوكول التالي يفترض تحقيق مضخة نهاية-محطة، مثل هذا الصك المخيم في فلاش22، مجهزة أيون وقت طيران، تصوير زخم أيون أو مخطط سرعة التصوير مطياف أيون (معهد فرجينيا العسكري)؛ طائرة نفاثة الغاز مفرط أو الأسرع من الصوت؛ ومتزامنة بقرب من الأشعة تحت حمراء (الجرد) أو الأشعة فوق البنفسجية ليزر femtosecond (الأشعة فوق البنفسجية)، البقول التي يمكن أن تتداخل مع كولينيرلي أو قرب-كولينيرلي مع أشعة ليزر الإلكترون الحر، كما رسمت تخطيطياً في الشكل 1. وعلاوة على ذلك، مجموعة مناسبة من تشخيص أدوات مثل شاشة عرض حزمة القابلة للإزالة (على سبيل المثال. مضرب مغطاة بمسحوق Ce:YAG أو بلورة Ce:YAG رقيقة) في منطقة التفاعل والضوئي سريع حساسة لنبضات FEL والليزر، وحفنة مراقبة وقت وصول (BAM)23،24 أو “أداة توقيت” مطلوبة من25،،من2627 ، التي تندرج عادة في النهاية–محطة ضخ-التحقيق أو يوفرها مرفق FEL، إذا طلبت قبل التجربة. وأخيراً، تصحيح الرجفان النار بالنار يفترض أن البيانات التجريبية مسجل ويمكن الوصول إليها على أساس النار بالنار ومرتبط القياسات النار بالنار من غضب وقت وصول حفنة باستخدام فريدة من نوعها “معرف مجموعة” أو عن طريق آخر نظام مكافئة.
فلاش، من النظم المحددة التي تعتبر حاسمة بالنسبة لتجارب ضخ-التحقيق:
تتوفر في غيرها من المرافق FEL نظم مماثلة وذات أهمية حاسمة للقيام بتجربة ضخ موثوقة-تحقيق.
نظراً لتعقيد الأجهزة التجريبية، تجارب ضخ-التحقيق مع ليزر الإلكترون الحر يتطلب مستوى عال من الخبرة والتجربة والحاجة حذراً جداً إعداد وإجراء مناقشات مفصلة مع العلمية الفرق التي تعمل ليزر الإلكترون الحر، والليزر الضوئية، والنهاية-المحطة، سواء قبل أو أثناء التجربة. أثناء إجراء التجربة الفعلية، التحديد الدقيق للتداخل المكاني والزماني وإغلاق رصد جميع التشخيصات وتوقيت النظم، كما هو موضح في هذا البروتوكول، ضرورية.
لاحظ أن معظم الأساليب الموصوفة هنا فقط المطبقة لمجموعة الطاقة فوتون محددة من FEL نظراً لأنها تعتمد على الآثار التي تعتمد بشدة على الطاقة فوتون. على سبيل المثال، تم العثور على تحديد التداخل الزمني “الخام” استخدام الضوء المتناثرة الموجهة على الضوئي العمل بشكل جيد للطاقات فوتون يصل إلى ~ 250 eV. في أعلى الطاقات فوتون، يصبح إشارة التي تم إنشاؤها بواسطة البقول FEL صغيرة جداً لدرجة أنه من الصعب اكتشاف. في هذه الحالة، تم العثور على كبل SMA مفتوحة يمكن جلب قريبة جداً (أقل من ملليمتر) إلى أو حتى في شعاع FEL لإنتاج إشارة أكثر موثوقية لتنفيذ الإجراء الموضح في الخطوة 3، 1) من البروتوكول. وبالمثل، هدف أفضل لتحديد توقيت “جيد”، هو موضح في الخطوة 3، 2)، يعتمد بشدة على طاقة فوتون. للبقول FEL في إكسوف ومنطقة الأشعة السينية لينة أعلاه 65.7 eV والطاقة فوتون eV ~ 57 (المقابلة لعتبات التأيند 4 في زينون و CH3الأول، على التوالي)، Xe والفصل3قد وجدت لتكون أهداف مناسبة للإجراء هو موضح في الخطوة 3، 2. طريقة استخدام CH3كان يتم العثور على العمل للطاقات فوتون تصل إلى 2 كيلوفولط (أعلاه والتي قد لا بعد تم اختباره)، في حين أن أسلوب استخدام Xe وقد تم اختبار ما يصل إلى 250 eV. للطاقات فوتون أدناه 50 eV، يمكن أن يكون السند تليين عملية في ح2 المستخدمة19. في الطاقات فوتون أعلاه 400 eV، عملية مماثلة في ن2 هو أيضا مناسبة20. النهج البديلة تنطوي على التغيير في انعكاسية من العينة الصلبة25،،من2630 أو تشكيل عصابات الجانب في31،الطيف النانومترية32.
وبغية تحقيق الأفضل الأزمنة، من الضروري أن فرز البيانات التجريبية على أساس النار بالنار في تحليل البيانات للتعويض عن غضب وقت وصول FEL بين نبضات الليزر الضوئية، كما هو موضح في الخطوة 5. ومع ذلك، نوعية البيانات مضخة-التحقيق، وفي الأزمنة قابلة للتحقيق، وخاصة بشدة يعتمد على أداء FEL أثناء التجربة والمدد نبض من نبضات الليزر الضوئية والبقول FEL التي يمكن توفيرها وخلال ذلك الوقت. للبيانات النموذجية هو موضح هنا، وقدرت مدة نبض نبضات الأشعة فوق البنفسجية أن تكون 150 خ (فوم) وقدرت مدة نبض FEL 120 خ (فوم). على الرغم من وصول إجمالي الوقت غضب من حوالي 90 خ (rms) قبل تصحيح الرجفان يمكن تخفيضه إلى حوالي 27 خ (rms) باستخدام الإجراء الموضح هنا12، التحسن الناجم عن ذلك القرار الزمني الإجمالي التجربة كان صغيراً بسبب المدد نبض طويلة نسبيا FEL والليزر الضوئية. على حد سواء، بيد سيخفض إلى حد كبير، في هذه الحالة أثر نظام تصحيح الرجفان ستكون أكثر أهمية. على سبيل المثال، ليزر بصرية جديدة يجري مثبتة حاليا على فلاش، والتي سيكون لها مدة نبض (بالقرب من الأشعة تحت الحمراء) أدناه خ 15، أثناء عملية FEL جديدة كما يجري اختبار وسائط يمكن إنتاج البقول FEL مع نبض مدد femtoseconds قليلة أو حتى أدناه. وستمكن هذه التطورات قريبا تجارب التحقيق مضخة الجمع بين FEL ونبضات الليزر الضوئية مع الأزمنة عموما سوى بضع عشرات من فيمتوسيكوندس.
بينما توفر زيادة نبضات شوف والأشعة السينية قصيرة ومكثفة تنتجها فيلس قد ولدت عددا من قوائم الجرد الوطنية للأشعة فوق البنفسجية-شوف مضخة-مسبار تجارب مثل تلك الموصوفة هنا، ويمكن أيضا إجراء تجارب التحقيق مضخة مماثلة مع جيل التوافقي عالية (الأثاث) مصادر33،،من3435. عادة ما يكون هو القيد الرئيسي للتجارب المستندة إلى FEL الأزمنة قابلة للتحقيق، الذي يقتصر أساسا بالتزامن بين FEL والليزر الضوئية أو بالدقة التي التوقيت النسبي بين المضخة ويمكن قياس نبضات التحقيق. ليس هذا هو الحال لتجربة مسبار مضخة المستندة إلى الأثاث، حيث تزامن البقول شوف ونير ارتباطاً وثيقا بدقة دورة الفرعية والذي يمكن أن يكون قرارا الزمانية أعلى بكثير ولذلك، بشكل عام،. والميزة الرئيسية لهذه التجارب المستندة إلى FEL، من ناحية أخرى، هو عدة أوامر من حجم أعلى فوتون فلوينس، الذي يتيح للتجارب، و على سبيل المثال.، تمييع الأهداف التي يتم لا يكون ممكناً مع مصادر الأثاث الحالية، لا سيما في أعلى فوتون الطاقات في نظام الأشعة السينية اللينة. في المستقبل المنظور، ستظل تجارب ضخ-التحقيق مع فيلس والأثاث وبالتالي تكميلية، مع بعض التداخل في منطقة شوف حيث يمكن استخدامها على حد سواء لتحقيقات مماثلة. بعض الخطوات لإجراء هذه التجارب أيضا متشابهة، وبعض الأساليب الموصوفة هنا يمكن ذلك أيضا تطبيق للتجارب المستندة إلى الأثاث مضخة-التحقيق.
The authors have nothing to disclose.
يشكر المؤلفون يفغيني سافيلييف، بومي سيدريك، نورا شيرميل، هارالد ريدلاين، ستيفان Düsterer، ارلاند مولر، Höppner هوك، سفين توليكيس، مولر جوست، ماري كريستين كزوالينا، رولف ترويش، توماس كيرسبيل، تيرينس مولينز، سيباستيان Trippel، ويسي جوس، يوخن نباتي، فيليكس Brauβe وفاروق كريسينيك، أرنو Rouzée، بيوتر روداوسكي، الواحدة جونسون، وأميني أبو سعود، لوير ألكسندرا، مايكل بيرت، بروارد مارك، لأوجي كريستنسن، يان Thøgersen، هنريك ستابيلفيلدت، نورا براح، فرج أناتولي تيتشيرت سيمون، ماريا مولر ، رودينكو ارتيم، دانييلا المحطم وميلاني شنيل، الذين شاركوا في بيمتيمي فلاش خلالها تم اقتناء البيانات المحددة أظهرت ومناقشتها هنا والذين ساهموا في التحليل والتفسير. أعمال الأفرقة العلمية والتقنية في فلاش، الذين جعلوا التجربة الممكنة، هو أيضا مع العرفان. د. يقر دعم من العلوم الكيميائية، علوم الأرض، وشعبة العلوم البيولوجية، ومكتب العلوم الأساسية في الطاقة، مكتب العلم، ووزارة الطاقة في الولايات المتحدة، رقم المنحة دي-FG02-86ER13491. وأيد هذه التجارب في فلاش أيضا “نزاع هلمهولتز” من خلال “برنامج المحقق الشباب هلمهولتز”. ونحن نعترف “جمعية ماكس بلانك” للتمويل التنمية والعملية الأولى للمحطة النهاية المخيم داخل ماكس بلانك متقدمة فريق الدراسة في كفيل وتوفير هذه المعدات ل CAMP@FLASH. تركيب CAMP@FLASH مولت جزئيا 05K10KT2 المنح الألمانية، 05K13KT2، و 05K16KT3 و 05K10KTB من FSP-302
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |