強いフィールド断熱イオンとラジカル陽イオン多原子の超高速振動コヒーレンスの測定
Summary
分子解離は、多原子のラジカル陽イオンに超高速の振動コヒーレンスをプロービングのためのプロトコルを提案します。
Abstract
多原子ラジカル陽イオンの振動コヒーレンスを準備し、その超高速ダイナミクスを探るのためのポンプ-プローブ法を提案します。一般的に使用される 800 から強い電界電離ポンプ パルスの波長をシフトすることによって nm 赤外 (1200-1600 nm) に、多光子吸収に対して断熱電子イオン化プロセスへの貢献の増加します。断熱イオン化電子除去を効果的にコヒーレント振動状態 (「波パケット」) 以降の励起に従うを準備する時にイオンの電子基底状態の優勢な人口で起因します。実験では、弱いフィールド 800 nm パルスでコヒーレントな振動ダイナミクスがプローブされ、解離製品の時間依存の利回りは飛行時間質量分析計で測定します。800 nm パルスと比較して 10 の要因によってイオン収率の分子ジメチル methylphosphonate 励起用 1500 nm パルスを使用するコヒーレント振動の振幅と強化方法を説明するために (DMMP) の測定を提案します。波長変換のための光パラメトリック増幅 (OPA) を組み込むことによって既存のポンプ ・ プローブのセットアップでは、このプロトコルを実装できます。
Introduction
1960 年代にレーザーの発明、分子の化学結合を選択的に破壊の目的以来の化学者および物理学者の長年の夢。両方を調整する能力レーザー周波数と強度は、関連付けられている振動数1,2,3,4 選択的エネルギー吸光度を通してターゲット結合の直接胸の谷間を有効にすると信じられていた.しかし、初期の実験は、分子内振動再配布分子全体で吸収されたエネルギーの多くの場合が最も弱い結合4、5の非選択的胸の谷間の結果を発見します。フェムト秒のパルス レーザー、後半ポンプ-プローブ法6コヒーレント振動状態、または「波パケット」の直接操作の 1980 年有効に成功した裂その他制御まではありませんでした。目標6,7,8。前記「ポンプ」パルス励起状態またはその後遅れ「プローブ」パルスによって励起イオンを準備、ポンプ ・ プローブ測定分子9、超高速のプロセスを研究するための最も広く使用されている技術の 1 つのまま 10、11,12,13,14,15,16,17,18、 19,20。
超高速解離イオン ポンプによって標的分子の非選択的断片化に起因して質量分析検出に結合されたポンプ-プローブ励起を用いた多原子のラジカル イオンのダイナミクスを研究する重要な制限チタンサファイアレーザー波長 800 nm21,22,23パルスします。この過剰な断片化に起因する非断熱の多光子イオン化と近赤外光に励起波長をシフトすることによって軽減することができます (例えば.、1200-1500 nm)22,23,24、 25。これらのより長い波長では、イオン化における多光子励起に対する断熱電子トンネリングの増加の貢献は22,23を処理します。断熱トンネリング分子と形態主に「冷たい」基底状態分子イオン19,22,23に少し余分なエネルギーを与えます。らは、近赤外励起の使用がコヒーレント振動励起または「波パケット」、と比較すると 800 nm 励起19、ラジカル陽イオン多原子準備大幅向上を示しています。 20。この作品は、化学兵器エージェント持ち帰りジメチル methylphosphonate (DMMP) 1500 nm と 800 を使用してのポンプ ・ プローブ測定と多光子・ トンネルへの取り組みによって支配される強い電界イオン化の違いを示す、nmポンプ波長です。
ポンプ ・ プローブ実験では、超短パルス レーザーのペアは遅れられたと飛行時間質量分析計に焦点を当てた私たちセットアップ図1 に示すように。これらの実験が必要チタンサファイアレーザー再生増幅器生産 > 2 mJ、800 nm、30 fs パルス。アンプ出力は、エネルギーのほとんどが発電用の 1200-1600 nm、100-300 μ J、20-30 fs パルス光パラメトリック増幅器 (OPA) をポンプに使用され、90: 10 (%r: %t) ビーム ・ スプリッターで分割されます。IR ポンプ光の直径は 22 mm と 5.5 mm とアイリスを使用してコアにダウン平行 800 nm プローブ ビームの直径に拡張されます。これらの collimations は大幅に小さいビーム腰に (9 μ m) プローブ ビーム (30 μ m) より確保電離ポンプ パルスの間に形成されるすべてのイオンが遅れプローブのパルスによって興奮しているポンプ集光で結果します。この構成を使用するは、我々 の実験の目標は集光ビームの端に近い低強度でも形成されることがあります親分子イオンのダイナミクスをプローブするので。我々 は詳細高励起イオンのダイナミクスが重要場合、プローブ径を行うことをポンプよりも注意してください。
ポンプ ・ プローブのパルス伝播線上とワイリー マクラーレン飛行時間質量分析計 (TOF-MS)26 (図 2) の抽出領域に焦点を当てています。バイアルは、分子サンプルを入口に接続し、真空に開いた。このセットアップする必要があります調査中分子以外の蒸気圧力;低蒸気圧で分子、バイアルを温められます。商工会議所への試料気体の流れは、2 つの変数のリーク バルブによって制御されます。サンプル抽出地域27ターゲット分子のローカル高濃度を提供するためにレーザーの焦点 (図 2) から 1/16″ステンレス チューブ約 1 cm を通ってチャンバを入力します。抽出プレートが指向 0.5 mm スリット レーザーの伝搬とイオンのパスに直交します。ポンプ光のレイリーの範囲は約 2 mm、このスリットは強度が高い抽出プレート28を通過する中央焦点ボリュームから生成したイオンのみを許可するフィルターとして機能します。イオンは、Z ギャップ マイクロ チャネル プレート (MCP) 検出器29、彼らが検出され、典型的な商業チタンサファイアレーザの 1 khz の繰り返しで 1 GHz デジタル ・ オシロ スコープで記録に到達する 1 m フィールド無料ドリフト チューブを入力します。
Protocol
Representative Results
Discussion
このプロトコルでは、電子基底状態におけるイオンの選択的な調製をラジカル陽イオン多原子の超高速振動ダイナミクスを解決することが出来ます。中に標準的な強い電場電離法 800 nm は最初の行 diatomics10、11,12,13と CO の地上電子状態ラジカル陽イオンの振動コヒーレンスを準備することが2</…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
この作品は、米国陸軍研究局を通じて契約 W911NF-18-1-0051 によって支えられました。
Materials
| Mass spectrometer components | |||
| TOF lens stack and flight tube assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-677 | |
| 18 mm Z-gap detector assembly | Jordan TOF Products, Inc. | C-701Z | |
| TOF high voltage power supply | Jordan TOF Products, Inc. | D-603 | |
| Vacuum system components | |||
| Rotary vane backing pump | Edwards Vacuum LLC | RV12 | |
| Turbomolecular pumps (2) | Edwards Vacuum LLC | EXT255H | |
| Turbomolecular pump controllers (2) | Edwards Vacuum LLC | EXC300 | |
| Pressure gauge | Edwards Vacuum LLC | AIGX-S-DN40CF | |
| Chiller for water cooling | Neslab | CFT-25 | |
| Femtosecond laser system | |||
| Ti:Sapphire regenerative amplifier | Coherent, Inc. | Astrella | oscillator and amplifier in a single integrated system |
| Optical Parametric Amplifer (OPA) | Light Conversion | TOPAS Prime | |
| Motion control | |||
| Motorized linear translation stage 1" travel | Thorlabs | Z825B | |
| controller for linear translation stage | Thorlabs | KDC 101 | |
| USB controller hub and power supply | Thorlabs | KCH 601 | |
| Manual linear translation stage 1" travel | Thorlabs | PT1 | |
| Detectors | |||
| Pyroelectric laser energy meter | Coherent, Inc. | 1168337 | |
| Thermal laser power meter | Coherent, Inc. | 5356E16R | |
| Si-biased detector 200-1100 nm | Thorlabs | DET10A | |
| Compact USB CMOS Camera | Thorlabs | DCC1545M | |
| USB spectrometer | Ocean Optics | HR4000 | |
| 1 GHz digital oscilloscope | LeCroy | WaveRunner 610Zi | |
| Optics | |||
| Type 1 BBO crystal | Crylight Photonics | BBO007 | aperture and thickness may be customized |
| Achromatic half wave plate, 1100-2000 nm | Thorlabs | AHWP05M-1600 | |
| Wollaston prism polarizer | Thorlabs | WPM10 | |
| Hollow retro-reflector | PLX, Inc. | OW-20-1C | |
| Variable neutral density filter | Thorlabs | NDC-100C-2 | |
| Longpass dichroic mirror 2" diameter | Thorlabs | DMLP950L | |
| Software | |||
| Digital Camera image software | Thorlabs | ThorCam | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW | |
| Data processing software | Mathworks | MATLAB |
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