Fjernelse af arsen ved hjælp af en kationisk polymer gel imprægneret med jern hydroxid
Summary
I dette arbejde forberedte vi en adsorbent sammensat af kationisk n, n-dimethylamino propylacrylamid methylchlorid kvaternære (dmapaaq) polymer gel og jern hydroxid til adsorbering af arsen fra grundvand. Gelen blev fremstillet via en ny metode designet til at sikre det maksimale indhold af jern partikler i sin struktur.
Abstract
I dette arbejde forberedte vi en adsorbent sammensat af en kationisk polymer gel indeholdende jern hydroxid i sin struktur, der er konstrueret til at adsorberes arsen fra grundvandet. Den gel, vi valgte , var n-, n-dimethylamino-propylacrylamidmethylchlorid kvaternære-gel (dmapaaq). Formålet med vores forberedelsesmetode var at sikre det maksimale indhold af jern hydroxid i strukturen af gelen. Denne design metode aktiverede samtidig adsorptions ved både gelen og jern hydroxid bestandens polymer struktur, hvilket forbedrede materialets adsorptions evne. For at undersøge gelen, målte vi reaktionskinetikken, udførte pH-følsomheds-og selektivitets analyser, overvågede arsen-adsorptions ydelsen og udførte regenererings eksperimenter. Vi besluttede, at gelen gennemgår en af proces og når ligevægt på 10 h. Desuden adsorptions gelen arsen effektivt ved neutrale pH-niveauer og selektivt i komplekse ionmiljøer, hvilket opnår en maksimal adsorptions volumen på 1,63 mM/g. Gelen kunne regenereres med 87,6% effektivitet og NaCl kunne bruges til desorption i stedet for skadelige NaOH. Tilsammen er den præsenterede gel-baserede design metode en effektiv metode til at konstruere højtydende arsen-adsorbenter.
Introduction
Vandforurening er en stor miljømæssig bekymring, motivere forskerne til at udvikle metoder til at fjerne forurenende stoffer såsom arsen fra affalder1. Blandt alle de rapporterede metoder, adsorptionsprocesser er en relativt lav pris tilgang til tungmetal fjernelse2,3,4,5,6,7. Jern oxyhydroxid pulver anses for at være en af de mest effektive adsorbenter til udvinding af arsen fra vandige opløsninger8,9. Stadig, disse materialer lider af en række ulemper, herunder tidlig mætnings tider og giftige syntetiske prækursorer. Derudover er der en alvorlig negativ effekt i vandkvaliteten, når disse adsorbenter anvendes i en lang periode10. En yderligere separationsproces, såsom sedimentering eller filtrering, er derefter nødvendig for at rense det forurenede vand, hvilket øger omkostningerne ved produktionen yderligere8,11.
For nylig, forskere har udviklet polymer gels såsom kationiske hydrogels, microgels, og cryogels der har demonstreret effektive adsorptions egenskaber. F. eks. blev en fjernelse af arsenik på 96% opnået ved kationisk cryogel, poly (3-acrylamidopropyl) trimethylammoniumchlorid [p (APTMACl)]12. Desuden, ved pH 9, ca 99,7% fjernelse effektivitet blev opnået ved denne kationiske hydrogel13. Ved pH-værdi blev 98,72 mg/g maksimal arsen-adsorptions kapacitet opnået ved hjælp af en mikrogel baseret på tris (2-aminoethyl) Amin (TAEA) og glyceroldiglycidyl ether (GDE), p (TAEA-Co-GDE)14. Selv om disse geler demonstreret god adsorptions forestillinger, de undlod effektivt at fjerne arsen fra vand ved neutrale pH-niveauer, og deres selectivities i alle undersøgte miljøer blev ikke rapporteret15. Der blev målt en maksimal adsorptions evne på 227 mg/g, når FE (III)-SN (IV) blandet binær oxid belagt sand blev anvendt ved en temperatur på 313 K og en pH på 716. Alternativt har fe-ZR Binary oxid belagt sand (IZBOCS) også været anvendt til at fjerne arsen og opnået en maksimal adsorptions evne på 84,75 mg/g ved 318 K og en pH på 717. Andre rapporterede adsorbenter lider af lav adsorptions præstation, manglende genvindelighed, lav stabilitet, høje drifts-og vedligeholdelsesomkostninger og anvendelse af farlige kemikalier i synteseprocessen4.
Vi forsøgte at løse ovennævnte begrænsninger ved at udvikle et materiale med forbedret arsen-adsorptions præstation, høj selektivitet i komplekse miljøer, genbrugs kapacitet og effektiv aktivitet ved neutrale pH-niveauer. Derfor har vi udviklet en kationisk gel sammensat af n, n-dimethylamino propylacrylamid methylchlorid kvaternære (dmapaaq) gel og jern (III) hydroxid (feooh) partikler som en adsorbent for arsenik fjernelse. Vi valgte at kombinere FeOOH med vores gel, fordi FeOOH øger adsorptions af begge former for arsen18. I denne undersøgelse, vores gel komposit var designet til at være ikke-porøs og blev imprægneret med FeOOH under forberedelsen. I det næste afsnit, detaljerne i gel forberedelse metode, herunder vores strategi for maksimering af indholdet af FeOOH diskuteres yderligere.
Protocol
Representative Results
Discussion
Den vigtigste udvikling af vores udviklede metode er den unikke design strategi af gel komposit. Formålet med vores gel forberedelse metode var at maksimere mængden af jernindhold i gelen. Under forberedelsen tilføjede vi FeCl3 og NaOH til henholdsvis “initiatorløsningen” og “monomer Solution”. Når monomer opløsningen blev blandet med initiatoropløsningen, var der en reaktion mellem fæl3 og NaOH, som producerede FeOOH inde i gelen. Dette fænomen sikrede maksimalt jernindhold i gel-komposit….
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Denne forskning blev støttet af JSPS KAKENHI’S Tilskudsnummer (26420764, JP17K06892). Bidraget fra ministeriet for jord, Insfrastruktur, transport og turisme (MLIT), regeringen i Japan under “byggeri teknologi forskning og udvikling tilskud program” til denne forskning er også anerkendt. Vi anerkender også hr. Kiyotaka Senmoto ‘ bidrag til denne forskning. MS. Adele Pitkeathly, Senior skrivning rådgiver Fellow fra Writing Center of Hiroshima University er også anerkendt for engelske rettelser og forslag. Denne forskning blev udvalgt til mundtlig præsentation i 7th IWA-Aspire conference, 2017 og vand-og miljøteknologi konference, 2018.
Materials
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 – Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. &. #. 2. 1. 4. ;. A., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
