यह काम कोलाइडयन क्वांटम-परिंधित सीसा हैलिड पेरोवस्कटे नैनोप्लेटलेट्स के सहज कमरे-तापमान संश्लेषण को दर्शाता है जो लिगन्ड-सहायता प्राप्त पुनः वर्षा विधि द्वारा किया जाता है। Synthesized नैनोप्लेटलेट संरचना और मोटाई अलग करके दृश्य रेंज भर में वर्णक्रमीय ऑप्टिकल सुविधाओं और निरंतर वर्णक्रमीय ट्यूनकरनेीयता दिखाने के लिए।
इस काम में, हम कोलाइडयन सीसा हैलिड पेरोवस्काइट नैनोप्लेटलेट संश्लेषण के लिए एक सहज विधि प्रदर्शित करते हैं (रासायनिक सूत्र: एल2[एबीएक्स3]n-1BX4, L: butylammonium और octylammonium, A: मेथिलऐमॉनोनियम या formamidinium, बी: सीसा, एक्स: ब्रोमाइड और आयोडाइड, n:की संख्या [BX6]4- नैनोप्लेटलेट मोटाई की दिशा में अष्टफलकीय परतों) ligand-सहायता से पुनः प्राप्ति के माध्यम से. व्यक्तिगत perovskite अग्रदूत समाधान एन, एन-डिमेथिलफॉर्मामाइड (डीएमएफ) में प्रत्येक नैनोप्लेटलेट घटक नमक भंग करके तैयार कर रहे हैं, जो एक ध्रुवीय कार्बनिक विलायक है, और फिर लक्षित नैनोप्लेटलेट मोटाई और संरचना के लिए विशिष्ट अनुपात में मिश्रण। एक बार मिश्रित अग्रदूत समाधान अध्रुवीय toluene में गिरा दिया है, घुलनशीलता में अचानक परिवर्तन सतह से बाध्य alkylammonium halide ligands कोलाइडल स्थिरता प्रदान करने के साथ नैनोप्लेटलेट के तात्कालिक क्रिस्टलीकरण प्रेरित करता है। प्रकाशसंदीपन और अवशोषण स्पेक्ट्रम से पता चलता है emissive और दृढ़ता से क्वांटम-परिंधली सुविधाओं. एक्स-रे विवर्तन और संचरण इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी नैनोप्लेटलेट की द्वि-आयामी संरचना की पुष्टि करते हैं। इसके अलावा, हम प्रदर्शित करते हैं कि perovskite नैनोप्लेटेलेट के बैंड अंतराल लगातार हैलिड आयन (ओं) की स्टोइकियोमेट्री अलग द्वारा दृश्य रेंज में tuned किया जा सकता है। अंत में, हम सतह कैपिंग ligands के रूप में कई प्रजातियों को शुरू करने से ligand-सहायता पुनः वर्षा विधि के लचीलेपन का प्रदर्शन. इस पद्धति emissive 2D कोलाइडयन अर्धचालक के dispersions तैयार करने के लिए एक सरल प्रक्रिया का प्रतिनिधित्व करता है.
पिछले दशक में, सीसा हैलाइड perovskites सौर कोशिकाओं का निर्माण1,2,3,4,5,6 प्रभावी ढंग से इस के उत्कृष्ट गुणों पर प्रकाश डाला गया है लंबे वाहक विसरण लंबाई7,8,9,10, संघटनात्मक ट्यूनाबिलिटी4,5,11 सहित अर्धचालक सामग्री और कम लागत संश्लेषण12| विशेष रूप से, दोष सहिष्णुता की अनूठी प्रकृति13,14 नेतृत्व halide perovskites मूल रूप से अन्य अर्धचालकों से अलग है और इस तरह अत्यधिक अगली पीढ़ी के ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक अनुप्रयोगों के लिए आशाजनक बनाता है.
सौर कोशिकाओं के अलावा, सीसा हैलाइड perovskites इस तरह के प्रकाश उत्सर्जक डायोड6,15,16,17,18के रूप में उत्कृष्ट ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक उपकरणों बनाने के लिए दिखाया गया है, 19,20,21,22, लेज़रों23,24,25, और फोटो डिटेक्टर26,27, 28. विशेष रूप से, जब कोलाइडयन नैनोक्रिस्टल के रूप में तैयार किया जाता है18,29,30,31,32,33,34, 35,36,37,38,39,40,41,42,43, नेतृत्व हैलाइड पेरोवस्काइट्स मजबूत क्वांटम- और परावैद्युत-संबन्ध, बड़े exciton बाध्यकारी ऊर्जा44,45, और उज्ज्वल luminscence17,19 सुगम समाधान के साथ प्रदर्शित कर सकते हैं प्रक्रियाीयता. क्वांटम डॉट्स29,30,31,32, नैनोरोड33,34 और नैनोप्लेटलेट18सहित विभिन्न रिपोर्ट की गई भूगणितएं, 35,36,37,38,39,40,41,43 आगे आकार ट्यूनरकाता का प्रदर्शन सीसा हैलिड पेरोवस्की नैनोक्रिस्टल्स की।
उन नैनोक्रिस्टल के अलावा, कोलाइडयन दो आयामी (2 डी) नेतृत्व हैलाइड perovskites, या “perovskite नैनोप्लेटलेट”, चार्ज वाहक की मजबूत कैद की वजह से प्रकाश उत्सर्जक अनुप्रयोगों के लिए विशेष रूप से वादा कर रहे हैं, बड़े exciton बाध्यकारी ऊर्जा तक पहुँचने meV44के सैकड़ों करने के लिए , और नैनोप्लेटलेट39की मोटाई शुद्ध पहनावा से स्पेक्ट्रली संकीर्ण उत्सर्जन. इसके अतिरिक्त, anisotropic उत्सर्जन 2D perovskite नैनोक्रिस्टल46 और अन्य 2D अर्धचालक47के लिए रिपोर्ट,48 perovskite नैनोप्लेटलेट आधारित से outcoupling दक्षता को अधिकतम करने की क्षमता पर प्रकाश डाला गया प्रकाश उत्सर्जक उपकरणों.
यहाँ, हम एक लिगन्ड-सहायता प्राप्त पुनरावर्तन तकनीक36,38,49के माध्यम से कोलाइडियल लीड हैलिड पेरोवक्टे नैनोप्लेटलेट केसरल, सार्वभौमिक,कमरे के तापमान संश्लेषण के लिए एक प्रोटोकॉल प्रदर्शित करते हैं। पेरोवस्काइट नैनोप्लेटलेट आयोडाइड और/या ब्रोमाइड हैलिड एनिअंस, मेथिलऐमॉनोनियम या फॉर्मैमिडीनियम कार्बनिक cations को शामिल करते हैं, और चर कार्बनिक सतह लिगन्ड्स का प्रदर्शन किया जाता है। अवशोषण और उत्सर्जन ऊर्जा और कोलाइडयन फैलाव की मोटाई शुद्धता को नियंत्रित करने के लिए प्रक्रियाओं पर चर्चा की जाती है।
इस संश्लेषण का गुणनफल कोलाइडल सीसा हैलिड नैनोप्लेटलेट्स है जो ऐल्किलैमनियम हैलिड सतह लिगन्ड्स (चित्र 1क) द्वारा छाया हुआ है। चित्रा 1b लिगन्ड-सहायता से पुनः वर्षा के माध्यम से को?…
The authors have nothing to disclose.
इस काम को अमेरिकी ऊर्जा विभाग, विज्ञान के कार्यालय, बुनियादी ऊर्जा विज्ञान (बीईएस) द्वारा पुरस्कार संख्या डीई-एससी0019345 के तहत समर्थित किया गया था। Seung Kyun हा आंशिक रूप से Kwanjeong शिक्षा फाउंडेशन विदेशी डॉक्टरेट कार्यक्रम छात्रवृत्ति द्वारा समर्थित किया गया था. इस कार्य ने एमआईटी में MRSEC साझा प्रायोगिक सुविधाओं का उपयोग किया, जो पुरस्कार संख्या DMR-08-19762 के तहत राष्ट्रीय विज्ञान फाउंडेशन द्वारा समर्थित है। हम अशुद्धि जाँच और संपादन के साथ सहायता के लिए एरिक शक्तियों धन्यवाद.
Equipment | |||
365nm fiber-coupled LED | Thorlabs | M365FP1 | Excitation source (Photoluminescence) |
Avantes fiber-optic spectrometer | Avantes | AvaSpec-2048XL | Photoluminescence detector (Photoluminescence spectra) |
Cary 5000 | Agilent Technologies | UV-Vis spectrophotometer (Absorption spectra) | |
FEI Tecnai G2 Spirit Twin TEM | FEI Company | Transmission electron microscopy (TEM) operating at 120kV | |
PANalytical X'Pert Pro MPD | Malvern Panalytical | X-ray diffraction (XRD) operating at 45 kV and 40 mA with a copper radiation source. | |
Materials | |||
n-butylammonium bromide (BABr) | GreatCell Solar | MS305000-50G | |
n-butylammonium chloride (BACl) | Fisher Scientific | B071025G | butylamine hydrochloride |
n-butylammonium iodide (BAI) | Sigma-Aldrich | 805874-25G | |
N,N-dimethylforamide (DMF) | Sigma-Aldrich | 227056-1L | Anhydrous, 99.8% |
n-dodecylammonium bromide (DDABr) | GreatCell Solar | MS300880-05 | |
formamidinium bromide (FABr) | GreatCell Solar | MS350000-100G | |
formamidinium iodide (FAI) | GreatCell Solar | MS150000-100G | |
n-hexylammonium bromide (HABr) | GreatCell Solar | MS300860-05 | |
lead bromide (PbBr2) | Sigma-Aldrich | 398853-5G | .99.999% |
lead chloride (PbCl2) | Sigma-Aldrich | 268-690-5G | 98% |
lead iodide (PbI2) solution | Sigma-Aldrich | 795550-10ML | 0.55M in DMF |
methylammonium bromide (MABr) | GreatCell Solar | MS301000-100G | |
methylammonium iodide (MAI) | GreatCell Solar | MS101000-100G | |
n-octylammonium bromide (OABr) | GreatCell Solar | MS305500-50G | |
n-octylammonium chloride (OACl) | Fisher Scientific | O04841G | octylamine hydrochloride |
n-octylammonium iodide (OAI) | GreatCell Solar | MS105500-50G | |
iso-pentylammonium bromide (i-PABr) | GreatCell Solar | MS300710-05 | |
toluene | Sigma-Aldrich | 244511-1L | Anhydrous, 99.8% |