In diesem Protokoll werden die Funktionsweise und die Prinzipien von zylindrischen und planaren kryogenen Flüssigkeitsstrahlen im Mikrometerbereich vorgestellt. Bisher wurde dieses System als Target mit hoher Wiederholrate in Laser-Plasma-Experimenten verwendet. Die erwarteten interdisziplinären Anwendungen reichen von der Astrophysik im Labor über die Materialwissenschaften bis hin zu Teilchenbeschleunigern der nächsten Generation.
Dieses Protokoll stellt ein detailliertes Verfahren für den Betrieb von kontinuierlichen, mikrometergroßen kryogenen zylindrischen und planaren Flüssigkeitsstrahlen vor. Bei hier beschriebenem Betrieb weist der Strahl eine hohe Laminarität und Stabilität für Zentimeter auf. Der erfolgreiche Betrieb eines kryogenen Flüssigkeitsstrahls im Rayleigh-Regime erfordert ein grundlegendes Verständnis der Fluiddynamik und Thermodynamik bei kryogenen Temperaturen. Theoretische Berechnungen und typische Erfahrungswerte dienen als Orientierungshilfe für den Entwurf eines vergleichbaren Systems. In diesem Bericht wird die Bedeutung sowohl der Sauberkeit bei der Montage der kryogenen Quelle als auch der Stabilität der Temperatur der kryogenen Quelle nach der Verflüssigung hervorgehoben. Das System kann für lasergetriebene Protonenbeschleunigungen mit hoher Wiederholrate verwendet werden, wobei eine Anwendung in der Protonentherapie angestrebt wird. Weitere Anwendungen sind die Astrophysik im Labor, die Materialwissenschaften und Teilchenbeschleuniger der nächsten Generation.
Das Ziel dieses Verfahrens ist es, einen schnellen, kryogenen Flüssigkeitsstrom zu erzeugen, der aus reinen Elementen oder chemischen Verbindungen besteht. Da kryogene Flüssigkeiten bei Umgebungstemperatur und -druck verdampfen, können Restproben aus dem Betrieb mit hohen Wiederholraten (z. B. 1 kHz) vollständig aus der Vakuumkammer1 evakuiert werden. Basierend auf den ersten Arbeiten von Grisenti et al.2 wurde dieses System erstmals unter Verwendung von kryogenem Wasserstoff für die hochintensive lasergetriebene Protonenbeschleunigung3 entwickelt. Es wurde später auf andere Gase ausgeweitet und in einer Reihe von Experimenten verwendet, darunter: Ionenbeschleunigung4,5, Beantwortung von Fragen der Plasmaphysik wie Plasmainstabilitäten6, schnelle Kristallisation und Phasenübergänge in Wasserstoff7 und Deuterium, und inelastische meV-Röntgenstreuung8 zur Auflösung akustischer Wellen in Argon im MEC-Instrument (Matter in Extreme Conditions) an der Linac Coherent Light Source (LCLS)9.
Bisher wurden andere alternative Methoden entwickelt, um feste kryogene Wasserstoff- und Deuteriumproben mit hoher Wiederholrate zu erzeugen. Garcia et al. entwickelten ein Verfahren, bei dem Wasserstoff in einem Reservoir verflüssigt und verfestigt und durch eine Öffnung10 extrudiert wird. Aufgrund des hohen Drucks, der für die Extrusion erforderlich ist, beträgt die (bisher) nachgewiesene Mindestprobendicke 62 μm11. Dieses System weist auch einen großen räumlichen Jitter12 auf. In jüngerer Zeit erzeugten Polz et al. einen kryogenen Wasserstoffstrahl durch eine Glaskapillardüse unter Verwendung eines Messgasrückdrucks von 435 psig (Pfund pro Quadratzoll, Manometer). Der resultierende zylindrische 10-μm-Strahl ist kontinuierlich, erscheint aber stark gewellt13.
Hier wird ein Verfahren vorgestellt, das zylindrische (Durchmesser = 5-10 μm) und planare Strahlen mit verschiedenen Aspektverhältnissen (1-7 μm x 10-40 μm) erzeugt. Der Zeige-Jitter nimmt linear mit dem Abstand von der Blende5 zu. Die Eigenschaften des Fluids und die Zustandsgleichung bestimmen die Elemente und chemischen Verbindungen, die in diesem System betrieben werden können. Zum Beispiel kann Methan aufgrund des Rayleigh-Zerfalls keinen kontinuierlichen Strahl bilden, aber es kann als Tröpfchenverwendet werden 14. Darüber hinaus variieren die optimalen Druck- und Temperaturbedingungen je nach Blendengröße erheblich. In den folgenden Abschnitten wird die Theorie vorgestellt, die zur Herstellung laminarer, turbulenzfreier kryogener Wasserstoffstrahlen erforderlich ist. Dies kann auf andere Gase ausgeweitet werden.
Das kryogene Jet-System besteht aus drei Hauptsubsystemen: (1) Messgaszufuhr, (2) Vakuum und (3) Kryostat und kryogene Quelle. Das in Abbildung 1 dargestellte System wurde so konzipiert, dass es für den Einbau in verschiedene Vakuumkammern sehr anpassungsfähig ist.
Das Gasversorgungssystem besteht aus einer ultrahochreinen Druckgasflasche, einem Gasregler und einem Massendurchflussregler. Der Gegendruck des Messgases wird durch den Gasregler eingestellt, während der Massendurchflussregler zur Messung und Begrenzung des an das System abgegebenen Gasstroms verwendet wird. Das Messgas wird zunächst in einer Flüssigstickstoff-Kühlfalle filtriert, um Schadgase und Wasserdampf auszufrieren. Ein zweiter Inline-Partikelfilter verhindert, dass Schmutz in das letzte Segment der Gasleitung gelangt.
Turbomolekularpumpen, die mit Scrollpumpen mit hohem Saugvermögen unterstützt werden, sorgen für hohe Vakuumbedingungen in der Probenkammer. Die Kammer- und Vorleitungsvakuumdrücke werden mit den Vakuummetern V1 bzw. V2 überwacht. Es ist zu beachten, dass der Betrieb des kryogenen Strahls beim Verdampfen der Flüssigkeit eine erhebliche Gasbelastung (proportional zum gesamten Probenstrom) in das Vakuumsystem einbringt.
Eine bewährte Methode zur Reduzierung der Gasbelastung besteht darin, die Restflüssigkeit aufzufangen, bevor es zu einer Massenverdampfung kommen kann. Das Jet-Catcher-System besteht aus einer unabhängigen Vakuumleitung, die von einer differentiellen Pumpöffnung ø800 μm abgeschlossen wird, die sich bis zu 20 mm von der kryogenen Quellkappe entfernt befindet. Die Leitung wird mit einer Pumpe evakuiert, die einen optimalen Wirkungsgrad im Bereich von 1 x 10-2 mBar aufweist (d. h. eine Wälzkolbengebläse-Vakuumpumpe oder eine Hybrid-Turbomolekularpumpe ) und wird von einem Vakuummeter V3 überwacht. In jüngerer Zeit ermöglicht der Fänger den Betrieb von kryogenen Wasserstoffstrahlen mit einer Größe von bis zu 7 μm x 13 μm mit einer Verbesserung des Vakuumkammerdrucks um zwei Größenordnungen.
Ein flüssiger Heliumkryostat mit fester Länge und kontinuierlichem Durchfluss wird verwendet, um die Quelle auf kryogene Temperaturen zu kühlen. Flüssiges Helium wird über eine Transferleitung aus einem Versorgungsdewar entnommen. Der Rücklauf ist mit einem einstellbaren Durchflussmessgerät verbunden, um die Kühlleistung zu regulieren. Die Temperatur des kalten Fingers und der kryogenen Quelle wird mit vier Blei-Silizium-Dioden-Temperatursensoren gemessen. Ein Proportional-Integral-Derivative-Temperaturregler (P-I-D) liefert variable Spannung an eine Heizung, die in der Nähe des kalten Fingers installiert ist, um die Temperatur einzustellen und zu stabilisieren. Das Messgas tritt durch eine kundenspezifische Durchführung am Kryostatflansch in die Vakuumkammer ein. In der Kammer wickelt sich die Gasleitung um den Kryostat, um das Gas vorzukühlen, bevor sie an eine feste Gasleitung an der kryogenen Quellenbaugruppe angeschlossen wird. Edelstahlschrauben und eine 51 μm dicke Indiumschicht dichten die kryogene Quelle thermisch gegen den kalten Finger ab.
Die kryogene Quelle (Abbildung 2) besteht aus sechs Hauptkomponenten: (1) einer Messgasleitung, (2) einem Quellkörper, (3) einem Quellflansch mit Inline-Partikelfilter, (4) einer Öffnung, (5) einer Ferrule und (6) einer Kappe. Der Quellkörper enthält einen Hohlraum, der als Probenreservoir dient. Ein gesinterter 0,5-μm-Edelstahlfilter von Swagelok mit Gewinde verhindert, dass Schmutz oder verfestigte Verunreinigungen in den Flüssigkeitskanal gelangen und die Öffnung verstopfen. Zwischen Apertur und Flüssigkeitskanal wird ein dickerer, 76 μm dicker Indiumring platziert, um die Verformungslänge zu erhöhen und die Apertur zuverlässig abzudichten. Wenn die Kappe auf den Quellflansch aufgeschraubt wird, wird das Indium komprimiert, um eine flüssige und thermische Abdichtung zu bilden. Die Aderendhülse und die Quellkappe zentrieren die Öffnung während der Installation.
Bei der anfänglichen Auslegung eines Systems für kryogene Flüssigkeitsstrahlen, die im kontinuierlichen, laminaren Bereich betrieben werden, gibt es eine Reihe von Gesamtüberlegungen. Die Benutzer müssen die Gesamtkühlleistung des Kryostaten, die thermischen Eigenschaften des kryogenen Quellendesigns, die Leistung des Vakuumsystems sowie die Temperatur und den Druck der Flüssigkeit abschätzen. Im Folgenden finden Sie den erforderlichen theoretischen Rahmen.
Überlegungen zur Kühlleistung
1) Verflüssigung von Wasserstoff15: Die minimale Kühlleistung, die erforderlich ist, um Wasserstoff von 300 K auf eine Temperatur zu verflüssigen, kann mit der folgenden Gleichung grob abgeschätzt werden:
Dabei gilt: die spezifische Wärme bei konstantem Druck
und
die latente Verdampfungswärme vonH2 bei der druckabhängigen Verflüssigungstemperatur
. Zum Beispiel erfordert ein kryogener Wasserstoffstrahl, der mit einem Gasdruck von 60 psig betrieben und auf 17 K abgekühlt wird, mindestens 4013 kJ/kg. Bei einem Wasserstoffgasstrom von 150 sccm (Normkubikzentimeter pro Sekunde) entspricht dies einer Wärme von
0,9 W.
Dabei ist zu beachten, dass der Verflüssigungsprozess nur ein Zehntel der gesamten benötigten Kühlleistung ausmacht. Um die Wärmebelastung des Kryostaten zu reduzieren, kann das Gas vor dem Eintritt in den Quellkörper auf eine Zwischentemperatur vorgekühlt werden.
2) Strahlungswärme: Um die kryogene Quelle auf einer Temperatur zu halten, muss der Kryostat die Strahlungswärme kompensieren. Dies kann abgeschätzt werden, indem die Differenz zwischen emittierter und absorbierter Schwarzkörperstrahlung mit der folgenden Gleichung ausgeglichen wird:
Dabei gilt: A ist die Fläche des Quellkörpers, ist die Stefan-Boltzmann-Konstante und
ist die Temperatur der Vakuumkammer. Zum Beispiel erfordert eine typische Strahlquelle von A = 50cm2 , abgekühlt auf 17 K, eine minimale Kühlleistung von 2,3 W.
kann lokal verringert werden, indem ein aktiv gekühlter Strahlungsschutz hinzugefügt wird, der einen wesentlichen Teil der kryogenen Quelle abdeckt.
3) Restgasleitung: Obwohl im Ultrahochvakuum die Wärmestrahlung dominiert, wird der Beitrag durch die Leitung des Restgases während des Strahlbetriebs nicht zu vernachlässigen. Der Flüssigkeitsstrahl führt eine erhebliche Gasladung in die Kammer ein, was zu einer Erhöhung des Vakuumdrucks führt. Der Nettowärmeverlust aus der Wärmeleitung des Gases bei einem Druck p wird mit der folgenden Gleichung berechnet:
Dabei gilt: ist ein Koeffizient in Abhängigkeit von der Gasspezies (~3,85 x 10-2 W/cm2/K/mBar fürH2) und ist der Akkommodationskoeffizient, der von der Gasspezies, der Geometrie der Quelle und der Temperatur der Quelle und
des Gases abhängt16,17. Beim Betrieb eines kryogenen Wasserstoffstrahls bei 17 K, unter der Annahme einer zylindrischen Geometrie der Quelle und der Tatsache, dass Wasserstoff das Hauptgas in der Vakuumkammer ist, erzeugt die Gasleitung Wärme, die mit der folgenden Gleichung abgeschätzt werden kann:
So erzeugt beispielsweise die Gasleitung bei einem Vakuumdruck von 4,2 x 10-3 mBar so viel Wärme wie Wärmestrahlung. Daher wird der Vakuumdruck während des Strahlbetriebs in der Regel unter 1 x 10-3 mBar gehalten, wodurch dem System eine Wärmelast von ~0,55 W hinzugefügt wird (A = 50 cm2).
Die während des Betriebs in die Kammer eingeleitete Gaslast wird durch die Strömung des kryogenen Strahls erreicht. Der resultierende Vakuumdruck wird dann durch das effektive Saugvermögen des Vakuumsystems und das Volumen der Vakuumkammer bestimmt.
Um den Kryostrahl zu betreiben, muss der Kryostat ausreichend Kühlleistung erzeugen, um die verschiedenen Wärmequellen (z. B. 3,75 W) zu kompensieren, wobei die Wärmeverluste des Kryostatsystems selbst nicht mitgerechnet werden. Beachten Sie, dass die Kryostat-Effizienz auch stark von der gewünschten Kaltfingertemperatur abhängt.
Abschätzung von Strahlparametern
Um eine kontinuierliche laminare Strömung zu erreichen, müssen mehrere Bedingungen erfüllt sein. Der Kürze halber wird hier der Fall einer zylindrischen Flüssigkeitsströmung gezeigt. Die Bildung planarer Jets bringt zusätzliche Kräfte mit sich, was zu einer komplexeren Herleitung führt, die den Rahmen dieser Arbeit sprengenwürde 18.
1) Druck-Drehzahl-Beziehung: Für inkompressible Flüssigkeitsströmungen ergibt die Energieerhaltung die Bernoulli-Gleichung, wie folgt:
Wobei: ist die Atomdichte des Fluids, ist die Geschwindigkeit des Fluids,
ist die potentielle Gravitationsenergie und p ist der Druck. Wendet man die Bernoulli-Gleichung über die Apertur an, so kann die funktionelle Beziehung zwischen der Strahlgeschwindigkeit und dem Gegendruck der Probe mit der folgenden Gleichung geschätzt werden:
2) Strahlbetriebsregime: Das Regime eines zylindrischen Flüssigkeitsstrahls kann mit Hilfe der Reynolds- und der Ohnesorge-Zahlen abgeleitet werden. Die Reynoldszahl, definiert als das Verhältnis zwischen den Trägheits- und viskosen Kräften innerhalb des Fluids, wird mit der folgenden Gleichung berechnet:
Dabei gilt: , , und
sind die Dichte,
die Geschwindigkeit, der Durchmesser bzw. die dynamische Viskosität des Fluids. Laminare Strömung tritt auf, wenn die Reynoldszahl kleiner als ~2.000 ist. In ähnlicher Weise vergleicht die Weber-Zahl die relative Größe der Trägheit mit der Oberflächenspannung und wird mit der folgenden Gleichung berechnet:
Dabei gilt: σ ist die Oberflächenspannung der Flüssigkeit. Die Ohnesorge-Zahl errechnet sich dann wie folgt:
Diese geschwindigkeitsunabhängige Größe wird in Kombination mit der Reynolds-Zahl verwendet, um die vier Flüssigkeitsstrahlregime zu identifizieren: (1) Rayleigh, (2) erster windinduzierter, (3) zweiter windinduzierter und (4) Zerstäubung. Für eine laminare turbulentenfreie kryogene Flüssigkeitsströmung sollten Parameter so gewählt werden, dass sie innerhalb des Rayleigh-Regimes19 (d. h. ) arbeiten. In diesem Bereich bleibt die Flüssigkeitssäule kontinuierlich mit einer glatten Oberfläche bis zur sogenannten intakten Länge, die wie folgt geschätzt wird20:
Die verschiedenen Fluidparameter für einen zylindrischen kryogenen Wasserstoffstrahl mit einem Durchmesser von 5 μm, der mit 60 psig und 17 K betrieben wird, sind in Abbildung 3 zusammengefasst. Um einen kontinuierlichen Strahl über längere Strecken aufrechtzuerhalten, muss die Flüssigkeit ausreichend nahe am Phasenübergang zwischen Flüssigkeit und Feststoff abgekühlt werden (Abbildung 4), damit die Verdunstungskühlung, die auftritt, sobald sich der Strahl im Vakuum ausbreitet, den Strahl vor dem Einsetzen des Rayleigh-Zerfalls verfestigt 3,21.
Der erfolgreiche Betrieb des kryogenen Flüssigkeitsstrahls erfordert akribische Sauberkeit und eine sorgfältige Überwachung der Temperaturstabilität. Einer der häufigsten und vermeidbarsten Fehler ist eine teilweise oder vollständige Verstopfung der mikrometergroßen Blende. Kupfer, Edelstahl oder Indium aus der Quelle oder Partikel in der Luft können bei jedem Schritt der Quellbaugruppe eingebracht werden. Alle Komponenten müssen einem robusten Reinigungsprozess mit indirekter Beschallung unterzogen werden. Die Montage und Lagerung in einem Reinraum der Klasse 10.000 oder besser verbessert die Erfolgsquote.
Ein weiterer kritischer Schritt des Verfahrens ist die Stabilisierung der kryogenen Quelltemperatur. Der Anwender muss sicherstellen, dass die Temperatur der Flüssigkeit, die aus der Quelle austritt, unabhängig von der variablen Wärme gemessen wird, die durch die kontinuierliche Verflüssigung im Reservoir freigesetzt wird. Dies wird erreicht, indem der Temperatursensor in der Nähe der Öffnung (z. B. am Quellenflansch) oder weit entfernt von der Wärmequelle platziert wird. Darüber hinaus müssen P-I-D-Parameter für jede Kombination aus Temperatur und Gegendruck manuell nach dem Ziegler-Nichols-Verfahren optimiert werden. Wenn die Temperaturschwankungen zu groß werden, können periodische Schwingungen am Strahl beobachtet werden, die manchmal zu einem periodischen Zerfall führen. Es ist zu beachten, dass eingebaute Autotuning-Funktionen oder Tiefpassfilter die Temperatur während des Jet-Betriebs nicht stabilisieren konnten.
Das kryogene Flüssigkeitsstrahlsystem ist zwar sehr anpassungsfähig, aber in Großanlagen mit etablierten Vakuumprotokollen nur schwer zu implementieren. Zum Beispiel sind differentielle Pumpstufen erforderlich, wenn vorgeschaltete Geräte empfindlich auf das Restgas reagieren (z. B. der Freie-Elektronen-Laser FLASH bei DESY oder das MeV-UED-Instrument am SLAC). Darüber hinaus erfordern Vakuumkammern mit großem Durchmesser, wie z. B. für Multi-PW-Laser, wahrscheinlich flexible Kryostate im Vakuum. Im Vergleich zu herkömmlichen Kryostaten mit fester Länge lassen sie sich leicht von Kammerschwingungen entkoppeln und haben einen kürzeren Hebelarm. Am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) wurde bereits ein flexibler Kryostat im Vakuum mit dem Draco-Petawatt-Laser realisiert. Eine weitere Beobachtung ist, dass die Blende beschädigt werden kann, wenn der Strahl von einem ultrahochintensiven Laser zu nahe an der Quelle bestrahlt wird. Vor kurzem wurde ein mechanisches Häckselblatt (das mit 150 Hz arbeitet und mit dem Laserpuls synchronisiert ist) implementiert, um die Apertur zu schützen und von der Laser-Plasma-Wechselwirkung zu isolieren.
Dieses System erzeugt hochgradig abstimmbare, turbulenzfreie, laminare zylindrische und planare kryogene Flüssigkeitsstrahlen im Mikrometerbereich. Die laufende Entwicklung des kryogenen Flüssigkeitsstrahlsystems konzentriert sich auf fortschrittliche Blendenmaterialien und -design, Verbesserungen des Vakuumsystems und des Fängers sowie eine fortschrittliche Wasserstoffisotopenmischung. Dieses System wird den Übergang zu einer Wissenschaft mit hoher Wiederholrate und hoher Energiedichte ermöglichen und den Weg für die Entwicklung von Teilchenbeschleunigern der nächsten Generation ebnen.
The authors have nothing to disclose.
Diese Arbeit wurde vom U.S. Department of Energy SLAC Contract No. DE- AC02-76SF00515 und durch das U.S. DOE Office of Science, Fusion Energy Sciences unter FWP 100182. Diese Arbeit wurde auch teilweise von der National Science Foundation im Rahmen des Grants Nr. 1632708 und von EC H2020 LASERLAB-EUROPE/LEPP (Vertrag Nr. 654148) unterstützt. C.B.C. bedankt sich für die Unterstützung durch den Natural Sciences and Engineering Research Council of Canada (NSERC). F.T. bedankt sich für die Unterstützung durch die National Nuclear Security Administration (NNSA).
Cryogenic apron | Tempshield | Cryo-apron | Core body protection from cryogenic liquids |
Cryogenic face shield | 3M | 82783-00000 | ANSI Z87.1 rated for full face protection from cryogenic liquids |
Cryogenic gloves | Tempshield | Cryo-gloves MA | Hand protection from cryogenic liquids |
Cryogenic source components | SLAC National Accelerator Laboratory | Custom | Components are made of Oxygen-free Copper (OFC) to maximize thermal conductivity at cryogenic temperatures. |
Cryostat and transfer line | Advanced Research Systems | LT-3B | Available in custom lengths up to 1250 mm for compatibility with existing vacuum vessels. Transfer line length and style can be selected based on system or laboratory space constraints. |
Cylindrical apertures | SPI Supplies | P2005-AB | Commercial cylindrical apertures can be purchased individually |
Electronic-grade isopropanol | Sigma Aldrich | 733458-4L | 99.999%, minimal particulates/trace metals, dries residue free |
Flammable gas regulator | Matheson | M3816A-350 | Pressure control of sample gas (e.g. hydrogen, deuterium) |
Indium | Indium Corporation | Custom | 99.99%, 50-75µm thick, for thermal and liquid seals in cryogenic source |
Jet catcher system | SLAC National Accelerator Laboratory | Custom | Consists of skimmer, vacuum hardware and feedthroughs, vacuum gauge, roots vacuum pump |
Laboratory-grade acetone | Sigma Aldrich | 179973-4L | Used to remove grease and photoresist from components. Purity and grade not critical since final cleaning will use electronic-grade isopropanol |
Leak detector | Matheson | SEQ8067 | To ensure jet apertures have sealed before pumping down |
Liquid helium | Airgas | HE 100LT | Top-loading dewar, Consumption depends on cryostat, source dimensions, and total gas flow. Typically 3-5 L/h. |
Liquid nitrogen | Airgas | NI 160LT22 | Total cold trap volume 4 L, consumption approximately 2L/h during jet operation |
LN dewar flask (4 L) | ThermoFisher Scientific | 4150-4000 | For the liquid nitrogen cold trap |
LN transfer hose | Cryofab | CFUL series | Uninsulated cryogenic hose with a phase separator to transfer LN from storage dewar to LN dewar flask for the cold trap |
Manual XY manipulator | Pfeiffer Vacuum | 420MXY100-25 | Course adjustment (+/- 12.5 mm) of cryogenic source. |
Manual Z manipulator | McAllister Technical Services | ZA12 | Course adjustment of cryostat length for interchangeability on different vacuum vessels. Additionally, retracting cryogenic source from interaction point. |
Mass flow controller | MKS Instruments | P9B, GM50A | To control and monitor gas flow |
Planar apertures | Norcada | Custom | Custom nanofabrication of planar apertures |
Positioning actuators | Newport | LTAHLPPV6, 8303-V | High-precision (<2µm), motorized jet positioning |
Rotation stage | McAllister Technical Services | DPRF600 | Precision alignment of jet orientation |
Safety glasses | 3M | S1101SGAF | ANSI Z87.1 rated for work with compressed gases |